Untersuchungen stratosphärische Aerosole vulkanischen

Untersuchungen stratosphärischeAerosole
vulkanischen Ursprungs und polarer
stratosphärischeWolken mit einem
Mehrwellen-Lidar auf Spitzbergen (7g0N, 12OE)
Multiwavelength Lidar Measurements
of Stratospheric Volcanic Aerosols
and Polar Stratospheric Clouds
on Spitsbergen (7g0N, 12OE)
Georg Beyerle
Ber. Polarforsch. 138 (1994)
ISSN 0176 5027
-
Georg Beyerle
Alfred-Wegener-Institut füPolar- und Meeresforschung
Forschungsstelle Potsdam, Telegraphenberg A43
D-14473 Potsdam, Bundesrepublik Deutschland
Die vorliegende Arbeit wurde im Dezember 1993 dem Fachbereich 2 (Biologie/Chemie)
der UniversitäBremen als Dissertation vorgelegt.
Inhaltsverzeichnis
Zusammenfassung
5
Summary
7
Verzeichnis der Variablen
9
1 Einleitung
11
1.1 Vulkanausbrüchim 19. und 20 . Jahrhundert
12
1.2
13
1.3
..............
Polare stratosphärischWolken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Inhaltsübersich. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2 Aspekte der Aerosolphysik
2.1 Gröf3enspektre .
14
15
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.1 Homogene Nukleation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.2 Heterogene Nukleation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
Kondensation und Verdunstung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
Sedimentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
Koagulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.2 Nukleation
2.3
2.4
2.5
3 StratosphärischAerosole
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
Vulkanisches Aerosol . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
Polare stratosphärischWolken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
Auswirkungen stratosphärischeAerosole . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.4.1 Vulkanisches Aerosol . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.4.2 Polare stratosphärischWolken . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.1 Hintergrundaerosol
3.2
3.3
3.4
23
4 Dynamische Prozesse in der polaren Stratosphär
33
4.1 Potentielle Temperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
4.2 Potentielle Wirbelstärk . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4.3 Der Polarwirbel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
35
4.3.1
Entstehung des arktischen Vortex . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4.3.2
Unterschiede zwischen arktischem und antarktischem Vortex
5 Molekülund Partikelstreuung
. 36
39
5.1 Stokes-Vektoren und Müller-Matrize .
. . . . . . . . . . . . . . . . . 39
5.2 Molekülstreuun . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
5.2.1
Rayleigh-Streuquerschnitt
5.2.2
Streu- und Extinktionskoeffizienten . . . . . . . . . . . . . . . 42
5.2.3
Linienbreiten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
5.3 Mie-Streuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
5.3.1
Mie-Streueffizienzen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
5.3.2
Streu- und Extinktionskoeffizienten . . . . . . . . . . . . . . . 45
5.3.3
Numerische Berechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
6 Lidar-Meflverfahren füStratosphärenuntersuchunge
47
6.1 Lidar-Gleichung füunpolarisiertes Licht . . . . . . . . . . . . . . . . 48
6.2 Lidar-Gleichung füpolarisiertes Licht
. . . . . . . . . . . . . . . . . 50
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
6.3 Rü~kstreuverhältn
7 Mehrwellenl&gen-Aerosol-Lidar
7.1 Laserlichtquellen
7.2
53
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
7.1.1
Nd:YAG-Laser
7.1.2
Excimer-Laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
Aussendeoptik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
7.3 Teleskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
7.5 Datenaufnahmesystem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
7.5.1 Software . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
7.4
Mehrwellenlängendetekto
7.5.2
Hardware . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
8 Methoden zur Datenauswertung
67
8.1 Rohdatenerfassung und -aufbereitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
8.1.1 Totzeitkorrektur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
8.1.2
Untergrundkorrektur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
8.1.3
Stokes-Vektor des Rückstreulicht. . . . . . . . . . . . . . . . 71
8.1.4
Auswertbarer Höhenbereic . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
8.2 Volumendepolarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
8.3 Klett-Methode zur Berechnung von Rückstreukoeffiziente . . . . . . 74
8.3.1
Fehlerberechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
8.4 Optische Dicke des stratosphärische Aerosols . . . . . . . . . . . . . 79
8.5 Partikelgröi3enund -0berflächenspektre . . . . . . . . . . . . . . . . 80
8.5.1
Aerosol-Modell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
8.5.2
Bestimmung von Partikelgröf3enverteilunge . . . . . . . . . . 82
8.5.3
Bestimmung von Partikeloberflächenund -volumenverteilungen 84
8.6 Koexistenztemperaturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
9 Ergebnisse. deren Interpretation und Bewertung
87
9.1 S t r a t ~ s p h à ¤ r e n d ~ n ain
m iden Wintern 1991/92 und 1992193 . . . . . 88
9.2 Vulkanisches Aerosol . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
9.2.1
Sommer 1991 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
9.2.2
Winter 1991192 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
9.2.3
Sommer 1992 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
9.2.4
Winter 1992193 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
89
93
9.3 Polare stratosphärischWolken . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
. . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
9.3.1
Januar 1989 und Januar 1990
9.3.2
Januar1993 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
9.4 Fazit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
10 Vergleich der Ergebnisse mit Resultaten anderer Messungen
107
10.1 Optische Dicke . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
10.2 Aerosol-Rückstreuprofilmehrerer Lidar-Stationen
A Verzeichnis der Aerosol-Lidar-Megtage
. . . . . . . . . . . 110
115
B Fehlerberechnung im Klett-Verfahren
C Herleitung der Depolarisationsgleichungen
Literatur
nicht mehr nachweisbar. Die Aerosol-Lidar-Messungen liefern keine Hinweise auf
ein Ausfrieren der HzS04-Tröpfchen
Da der Polarwirbel im Winter 1991192 von einer gro§e Stratosphärenerwärmu
Mitte Januar gestörwird und die Stratosphärentemperature daher fülängerZeit
nicht unter die Koexistenztemperatur von Salpetersäuretrihydra(NAT) fallen, werden im Winter 1991/92 übe~ ~ - A l e s u bis
n d auf eine unbedeutende Ausnahme keine
polaren stratosphärischeWolken (PSW) beobachtet. Der folgende Winter 1992193
dagegen ist charakterisiert durch einen stabilen Wirbel. Im Januar 1993 sinken die
Temperaturen im Höhenbereic um 480 K übemehrere Wochen unter die NATKoexistenztemperatur. Anhand des Ruckstreuverhältnisse R und der Volumendepolarisation 8 könne PSW vom Typ Ia und Typ Ib unterschieden werden, Eiswolken
(Typ 11) werden nicht beobachtet. Die Analyse von R und S in Abhängigkeivon
der adiabatischen Abkühlungsratund der Temperatur des beobachteten Luftpakets
zeigt, da PSW vom Typ Ia bei Unterkuhlungen von etwa -1 bis -2 K auftreten.
Eine derartige Unterkühlunentspricht einer zwei- bis vierfachen Übersättiguvon
HNOa. PSW vom Typ Ib entstehen bei einer Unterkühlunvon ca. -3 K entsprechend einer Über Übersättigvon etwa S à 9. Die beobachteten Übersätt
gungswerte sind ein Indiz füeine schlechte Kompatibilitäzwischen dem H2S04Nukleationskeim und NAT.
Summary
Lidar investigations of stratospheric aerosols were performed at Ny-Alesund, Spitsbergen (7g0N, l l O E )during winter 1991/92 and 1992193. Height profiles of backscatter ratios at wavelengths of 353 and 532 nm (1991/92), and 353, 532 und 1064 nm
(1992193) and of volume depolarizations at 532 nm were determined. The aerosol
lidar facility was set up by extending an ozone DIAL lidar at ~ ~ - A l e s u operated
nd
jointly by Alfred Wegener Institute and Institute of Environmental Physics (University of Bremen) since 1988.
Throughout the whole measurement period the aerosol content of the Arctic stratosphere is dominated by sulfuric acid aerosols produced by the eruption of the
Philippine volcano Mt. Pinatubo (15ON, 120°Ein mid-June 1991. Traces of volcanic aerosols above Spitsbergen observed at altitudes of 14 km on August l l t h ,
1991 - less than eight weeks after the eruption - indicate the occurrence of fast
meridional transport processes in the lower stratosphere. Between November 1991
and mid-March 1992 the polar vortex prevents penetration of volcanic aerosols into
the polar stratosphere above the isentropic leve1 of 500 K. Below this altitude the
isolating effect of the vortex decreases and exchange processes across the vortex
boundary are possible. Distortions of the polar circulation end of January and in
mid-February 1992 lead to transient occurrences of volcanic aerosols also at higher
altitudes. Not until after the break-up of the polar vortex in March 1992 strong
backscatter signals above 500 K are observed. An exponential fit to the temporal
development of the aerosol optical density since March 1992 results in an e-folding
time of about 350 days. Photometer measurements are in agreement with this result.
A parameterization of the aerosol size spectrum during winter 1992193 using a
lognormal size distribution yields median radii of about 0.1 pm in the altitude range
between 350 and 400 K. The surface density decreases in the Same altitude region
from about 100 to about 50 pm2/cm3 with increasing potential temperature. The
estimated error of the calculated median radii and surface densities is approximately
a factor of two.
Measurements of volume depolarization show that the layer of maximum backscatter ratio is dominated by spherical particles throughout the measurement period.
During winter 1991192 the lidar measurements indicate the occurrence of volcanic
ash particles with radii around 0,5 pm in the lower layer of the aerosol cloud below
375 K. In winter 1992193 these nonspherical particles are no longer present. The
lidar observations produce no evidence for the occurrence of frozen sulfuric acid
droplets.
In winter 1991192 the polar vortex is disturbed by a strong stratospheric warming
event at the end of January and in mid-February and stratospheric temperatures do
not reach the coexistence temperature of nitric acid trihydrate (NAT). Therefore,
polar stratospheric clouds (PSC) are not observed above Spitsbergen during winter 1991192. The following winter 1992193 is characterized by a stable polar vortex.
During several weeks in January 1993 temperatures drop below the NAT coexistence temperature at altitudes around 480 K. Using backscatter ratio R and volume
depolarization 8 PSC of type Ia and type Ib are differentiated, water ice clouds
(type 11) are not observed during the measurement period. An analysis of R and 6
as a function of the adiabatic cooling rate and the temperature of the corresponding
air parcel indicates that PSW of type Ia occur under cooling rates of about -1 to
-2 K. This rate corresponds to a supersaturation with respect to HNOa of two to
four. PSC of type Ib form under cooling rates of about -3 K corresponding to a
HNOs supersaturation of S sv 9. The observed supersaturation indicate reduced
compatibility of H2SOd-particle and NAT.
Verzeichnis der Variablen
Mol
'~bs
ãMo
Ext
A e r
Ext
ßRa
ÃAer
Rayleigh-Streukoeffizient
Molekülabsorptionskoeffizien
Molekülextinktionskoeffizien
Partikelextinktionskoeffizient
Rayleigh-Rückstreukoeffizien
Partikelrückstreukoeffizien
Lichtgeschwindigkeit
spezifische Wärmvon Luft bei konstantem Druck
spezifische Wärmvon Luft bei konstantem Volumen
optische Dicke des atmosphärische Aerosols
optische Dicke des stratosphärischeAerosols
optische Dicke des troposphärische Aerosols
Volumendepolarisation
Volumendepolarisation von Partikelstreuung
V~lumende~olarisation
von Rayleigh-Streuung
Anisotropiefaktor fütrockene Luft
Fehler von X
Müller-MatrifüPartikelrückwärtsstreuu
Müller-MatrifüRaylefgh-Rückwärtsstreuu
Imaginärteivon X
Mie-Streuverhältni
Rayleigh-Streuverhältni
Wellenlängemittlere freie Wegläng
Brechungsindex; Kompatibilitä
Molekülteilchendicht
Partikelteilchendichte
Partikelgröf3enverteilun
Strahlüberlappfunktio
Druck
Sättigungsdampfdruc
Potentielle Wirbelstärk
Mie-Extinktionseffizienz
Mie-Rückstreueffizien
Mie-Streueffizienz
Modenradius
Rückstreuverhaltni
Realteil von X
Massendichte
geometrische Standardabweichung
Übersättigu
Standardabweichung von x
Oberflächenspannun
differentieller Rayleigh-Streuquerschnitt
differentieller Rayleigh-Rückstreuquerschnit
Partikelextinktionsquerschnitt
differentieller Partikelstreuquerschnitt
differentieller Partikelrückstreuquerschnit
Kontaktwinkel; potentielle Temperatur
Temperatur; Transmission
Koexistenztemperatur von Eis
Koexistenztemperatur von NAT
Unterkühlunfüdie Bildung von PSW Typ Ia
Unterkühlunfüdie Bildung von PSW Typ Ib
Sedimentationsgeschwindigkeit
Höh
Tropopausenhöh
MassenmischungsverhäJtni
Volumenmischungsverhaltnis
Zählrat
Signalzählrat
Untergrundzählrat
Kapitel 1
Einleitung
Nach einer zweimonatigen Phase seismischer Aktivitätgeologischer Verformungen
und kleinerer Ascheeruptionen brach am 15. und 16. Juni 1991 der philippinische
Vulkan Mt. Pinatubo im Südweste der Insel Luzon auf 15ON und 120'0 aus.
Währeneines Zeitraums von uber 15 Stunden emittierte der Vulkan festes, flüssige
und gasförmige Material in einer Reihe gewaltiger Eruptionen. Die Eruptionssäul
reichte bis in die mittlere Stratosphär in Höhe von 35 bis 40 km. Im Verlauf
der Ausbrüchwurde ein Teil der Bergspitze von Mt. Pinatubo weggesprengt; es
entstand ein Einbruchskessel von etwa 2,s km Durchmesser. Bis 111 Entfeinüiige
von mehreren tausend Kilometern ging Vulkanasche nieder. Unter anderem wurde
Aschenfall in Südvietna und im nördliche Borneo beobachtet [EOS, 19911.
Schlammlawinen und Erdrutsche, die durch heftige Regenfällausgelöswurden,
verwüstetedie näher Umgebung des Vulkans. Trotz der Evakuierung von uber
200.000 Bewohnern gefährdeteGebiete durch die philippinischen Behörde kamen
mehr als 300 Menschen ums Leben. Neben den Zerstörungen die der Vulkanausbruch in der unmittelbaren Nachbarschaft verursachte, hatte die Eruption auch Konsequenzen füdas globale Klimageschehen. Nach Satellitenbeobachtungen injizierte
der Vulkan neben Staub- und Aschepartikeln auch etwa 20 Mt SO2 in die StratosphäreDas partikulärMaterial mit Partikeldurchmessern von mehr als einigen Mikrometern sedimentierte innerhalb weniger Wochen in die Troposphärund wurde
dort ausgewaschen. Aus dem Schwefeldioxid hingegen entstanden mit einer Zeitkonstanten von etwa 3 bis 4 Wochen Schwefelsäureaerosoledie durch zonale und
meridionale Transportprozesse währen der folgenden Monate in der unteren und
mittleren Stratosphärglobal verteilt wurden. Die Ausbreitung dieser vulkanischen
Aerosole, ihre mikrophysikalische Struktur und die Folgen füden Strahlungshaushalt stellen den ersten Themenkomplex dieser Arbeit dar.
Polare stratosphärisch Wolken (PSW) sind die zweite Klasse stratosphärische
Aerosole, die im Rahmen dieser Arbeit untersucht wird. Sie haben im Gegensatz
zum vulkanischen Aerosol eine nur geringe Auswirkung auf den Strahlungshaushalt.
Die Bedeutung der PSW besteht in ihrem Einflu auf die heterogene Chemie der
polaren Stratosphären
Vulkan
Datum
Ort
Tambora
April 1815
8'S,118'0
Krakatau
~ u g u s t1883
6's) 105'0
Katmai
58'N,155'W
Juni1912
gOS,115'0
MarzlMai 1963
Agung
St. Helens 46ON, 122OW
Mai 1980
E1 Chich6n 17'N, 93OW MärzIApri1982
Pinatubo
15'N, 120'0
Juni 1991
Straf. Aerosol AschevÖlume
[M~I
[km3]
ca. 200
ca. 150-180
1
Tabelle 1.1:Vulkanausbrüchder vergangenen 200
Folge hatten. Die Tabelle enthälAngaben übedie
der Stratosphär und übedas Gesamtvolumen des
Rampino et al., 1988; Pinto et al., 1989; Schmincke,
19. Jahrhunderts beruhen auf Abschätzungen
1.1
Jahre, die globale Klimaveränderunge zur
Gesamtmenge der vulkanischen Aerosols in
emittierten Materials [Deirmendjian, 1973;
19931. Die Angaben füdie Ausbrüchdes
Vulkanausbrüch
im 19. und 20. Jahrhundert
Dem nordamerikanischen Staatsmann, Schriftsteller und Physiker Benjamin Franklin (1706-1790) wird zugeschrieben, als erster den Zusammenhang zwischen Vulkanausbrücheund Klimaschwankungen erkannt zu haben [z.B. Rampino et al., 19881.
Franklin hatte nach dem Ausbruch des isländischeVulkans Laki (64'N, 18'W) im
Jahre 1783 eine reduzierte Solarstrahlung beobachtet und die Eruption des Vulkans mit dem harten Winter 1783184 in Europa und dem östliche Nordamerika in
Verbindung gebracht. Der Ausbruch des Laki war allerdings nicht explosiver Natur und führtnur zu einem troposphärische Materialeintrag. Die klimatischen
Auswirkungen blieben daher auf Europa und Nordamerika beschränkt
Unter den dokumentierten Vulkanausbrücheder vergangenen 200 Jahre ist die
Eruption des Tambora im Jahre 1815 die energiereichste gewesen ISelf und Rampino,
19811. Der Ausbruch fördert etwa 150 bis 180 km3 Asche und Staub. Infolge der
Eruption entstanden etwa 200 Mt vulkanisches Aerosol in der Stratosphär (vgl.
Tab. 1.1). Diese Angaben beruhen auf Abschätzunge und sind daher mit gro5en
Unsicherheiten verbunden. Die Konsequenzen des Ausbruchs waren weltweit zu
spürenDas Jahr 1816 ging als ),das Jahr ohne Sommer" in die Geschichte ein. Ein
ungewöhnlic kaltes und trockenes Klima in Nordamerika und Europa verursachte
Mi5ernten mit schwerwiegenden wirtschaftlichen und sozialen Folgen [Stommel und
Stommel, 19881.
Die Explosion des Krakatau im Jahr 1883 war eine der ersten Vulkaneruptionen, die von Zeitgenossen wissenschaftlich genauer untersucht wurden. Diese Arbeiten und eine Reihe von Studien in spätereZeit ergaben, da5 im Verlauf des
Ausbruchs etwa 20 km3 Bimsstein und Asche ausgesto5en wurden, die auf einem
übe700.000 km2 grofien Gebiet niedergingen. Mehrere Kubikkilometer an Magmen, die nach den explosiven Ausbrüchein die See flossen, verursachten bis zu
40 m hohe Flutwellen an den benachbarten KüstenAls Folge der Eruption entstanden etwa 50 Mt vulkanische Aerosole in der StratosphäreDiese Aerosolschicht
führtin der Nordhemisphärzu einer Abnahme der Durchschnittstemperaturen um
etwa 0,3 K ISelf und Rampino, 1981; Francis und Self, 19881.
Obwohl der Ausbruch des Katmai im Jahre 1912 zu den stärkste Vulkaneruptionen in diesem Jahrhundert gehörund die bei der Eruption freigesetzte Energie
mit der des Krakatau vergleichbar ist, existieren keine systematischen Untersuchungen und Analysen. Ein Grund hierfüist vermutlich, da der Ausbruch nur geringe
globale Auswirkungen hatte [Deirmendjian, 19731.
Bis Ende der sechziger Jahre herrschte die Ansicht vor, klimatische Variationen
nach Vulkaneruptionen seien auf die in die Stratosphäreingetragenen Asche- und
Staubpartikel zurückzuführe
Erst die Ausbrüchdes Mt. St. Helens im Jahr 1980
und des E1 Chichhn zwei Jahre spätelieferten die wissenschaftlichen Beweise, daÂ
nicht diese direkten Emissionsprodukte, sondern Schwefelsäuretröpfchedie durch
Oxidation von SO2 - und in geringerem Ma§ auch HzS - entstehen, füdie beobachteten Klimaschwankungen verantwortlich sind. Beide Eruptionen förderte
vergleichsweise geringe Mengen festen und flüssigeMaterials. Im Gegensatz zu
Mt. St. Helens emittierte E1 Chichhn Gase mit einem hohen Gehalt an Schwefeldioxid. Das SO2 wurde innerhalb weniger Wochen zu etwa 10 bis 20 Mt Schwefelsäureaerosooxidiert. Modellrechnungen sagten füdiese Mengen stratosphäri
scher Aerosole eine Erniedrigung der Durchschnittstemperatur um einige Zehntel
Kelvin voraus. Im Jahr 1982 wurden tatsächlic um etwa 0,4 K geringere Durchschnittstemperaturen in der Nordhemisphär beobachtet [Rampino et al., 19881.
Nach der Eruption des Mt. St. Helens konnten dagegen, abgesehen von lokalen
Einflüssenkeine signifikanten Veränderunge des globalen Klimas festgestellt werden.
1.2
Polare stratosphärisch Wolken
Die Beobachtungen von polaren stratosphärische Wolken (PSW) reichen bis ins
vergangene Jahrhundert zurück Aufgrund der im Vergleich zur Südhemisphä
höhere Besiedlungsdichte der arktischen Polargebiete stammen diese Berichte in
erster Linie aus nordskandinavischen Länder IStanford und Davies, 19741. PSW
sind mit blo§e Auge nur unter besonderen Bedingungen zu beobachten. Man hielt
sie daher bis vor wenigen Jahren füein seltenes PhänomenDie Auswertung von
Satellitenbeobachtungen, in denen seit Beginn der achtziger Jahre die Extinktion
der Stratosphärbestimmt wird, zeigten allerdings, da PSW insbesondere in der
Antarktis sehr häufi auftreten [McCormick et al., 1982; McCormick et al., 19931.
Ihr Verbreitungsgebiet ist auf die polaren Stratosphäre beschränkt In der Arktis beobachtet man PSW am häufigste im Höhenbereic zwischen 20 und 22 km,
in der Antarktis zwischen 16 und 18 km. Weitere Analysen der Satellitendaten
offenbaren eine deutliche Korrelation zwischen dem Auftreten von PSW und dem
Unterschreiten einer Temperatur, die etwa 5-7 K übeder Koexistenztemperatur
von Eis liegt. Auf der Basis dieser Beobachtungen stellten Crutzen und Arnold
[I9861 sowie Toon und Mitarbeiter unabhängi voneinander die Hypothese auf, daÂ
unter stratosphärische Bedingungen neben HzO auch HNOs ausfriert [Toon et al.,
19861. Laboruntersuchungen bestätigtenda sich bei Temperaturen von etwa 195 K
kristalline oder amorphe Partikel aus Salpetersäurehydrabilden [Hanson und Mauersberger, 19881. Der genaue Temperaturwert ist vom HzO- und HNOs-Partialdruck
abhängigSinken die Temperaturen unter die Koexistenztemperatur von Eis, lagert
sich auf dem ausgefrorenen SalpetersäurehydraEis ab und es entstehen Eiskristalle.
Letztere sind in der Arktis ein seltenes Phänomend a die Durchschnittstemperaturen in den Polargebieten der Nordhemisphärhöhe sind als in der Antarktis.
1.3
Inhaltsübersich
Die drei folgenden Kapitel dienen einer kurzen Einführun in die Thematik der
stratosphärische Aerosole. Ich diskutiere zunächsin Kapitel 2 Aspekte der Aerosolphysik, die füdie Untersuchung stratosphärischeAerosole von Bedeutung sind.
In Kapitel 3 werden die wichtigsten Klassen des partikuläre Materials in der Stratosphär vorgestellt. Die räumlich und zeitliche Verteilung der Aerosole in der
polaren Stratosphärwerden von globalen Transportprozessen beeinfluflt. Kapitel 4
ist der Diskussion dynamischer Vorgäng in der polaren Stratosphärgewidmet.
Kapitel 6 bis 8 beinhalten eine Beschreibung der angewendeten Meoverfahren
und Methoden der Datenauswertung. Nach einer allgemeinen Diskussion des LidarMeaverfahrens in Kapitel 6 beschreibe ich in Kapitel 7 den Aufbau des AerosolLidars. Mit diesem Instrument sind die in dieser Arbeit dargestellten Messungen
durchgeführworden. Als Vorbereitung füKapitel 8, das eine Darstellung der Auswertemethoden enthältwird in Kapitel 5 die Wechselwirkung von Laserlicht mit den
Moleküleder Atmosphärund dem in der Atmosphärsuspendierten partikuläre
Material kurz beschrieben. In Kapitel 9 und 10 werden die Ergebnisse diskutiert
und in einen Zusammenhang mit den Ergebnissen anderer Arbeiten gestellt.
Diese Einteilung ist nicht willkürlichIn Abschnitt 3.1 wird diese Klassifizierung
physikalisch begründet
Füquantitative Aussagen übeOberflächenoder Massendichten ist die Kenntnis der Teilchenzahl in diesen drei Gröfienklasse nicht ausreichend. Man benötig
Informationen übedas Gröfienspektrum Das Partikelgröfienspektru oder die
Partikelgröfienverteilun dNAer/dr ist definiert als die Anzahl der Partikel im infinitesimalen Radiusintervall [r,r dr]. dNAer/dr wird in der Regel durch Anpassen
von Mefiwerten A N ( r ) / A r an eine analytische Funktion bestimmt. Ausgeprägt
Maxima der Funktion dNAer/dr bezeichnet man als Moden. Ist die Verteilung von
einem Maximum dominiert, spricht man von einer monomodalen Verteilung, ein bioder trimodales Spektrum besitzt zwei bzw. drei Maxima.
+
In der Literatur findet sich eine grofie Zahl unterschiedlicher Verteilungsfunktionen dNAer/dr [z.B. Junge et al., 1961; Pinnick et al., 1976; Pruppacher und Klett,
1978; Thomason, 19911. Ich erwähn hier nur die Lognormal-Verteilung, da sie fü
die Beschreibung stratosphärischeAerosole sehr verbreitet ist und in der vorliegenden Arbeit ausschlief3lich verwendet wird,
NAerist die Gesamtteilchenzahldichte und r der Modenradius.
s bezeichnet man als
die geometrische Standardabweichung, sie ist ein Mafi füdie Breite der Verteilung.
Die verbreitete Anwendung der Lognormal-Verteilung gründesich nicht darauf,
da sie tatsächlich Gröfienverteilunge besser als andere Funktionen beschreibt,
sondern basiert auf ihrer einfachen mathematischen Handhabbarkeit. Die Funktion
ist integrierbar füalle Radien und die k-ten Momente der Verteilung lassen sich in
einer einfachen analytischen Form darstellen [Reist, 19841,
Die Form flüssigeTeilchen wird in der Regel in ausreichender Genauigkeit durch
Sphäre beschrieben. Feste Partikel könne amorphe Strukturen oder komplexe
Kristallformen entwickeln, die von der Kugelform stark abweichen [Pruppacher und
Klett, 19781. Füdie Beschreibung dieser asphärische Teilchen führman Äquiva
lentradien ein, die sich von Sphäregleicher Volumina, gleicher Massen oder gleichen
aerodynamischen oder optischen Verhaltens ableiten.
2.2
Nukleat ion
Die Entstehung eines Aerosolpartikels aus der Gasphase bezeichnet man als Nukleation. Eine Voraussetzung füdas Einsetzen der Nukleation ist das Vorhandensein
einer Übersättigund.h. der Partialdruck des betreffenden Gases muf3 grö§als
der Sättigungsdampfdruc sein. Sind verschiedene Molekülam Nukleationsprozefi
Konzentration H2S04[%I
Abbildung 2.1: Die relativen Sättigungsdampfdrücps/pSjm von H2S04 (99%) und H20 übe
einer Schwefelsäurelösu als Funktion der Konzentration füeine Temperatur von 296 K. pStw
ist der Sättigungsdampfdruckder sich übereinem HsO bzw. 99 prozentiger H2S04 einstellt,
p' bezeichnet den Druck, der sich übeder Mischung einstellt. psl* beträgbei 296 K füHzO
etwa 28,4 hPa, füH2s04 (99%) etwa 3,3 mPa IRoedel, 19791.
beteiligt, spricht man von heteromolekularer, sonst von homomolekularer Nukleation. Heteromolekulare Nukleation ist gegenübehomomolekularer energetisch bevorzugt, d a in der Regel der Sättigungsdampfdruc uber einer Mischung geringer als
uber der reinen Substanz ist. Abb. 2.1 demonstriert dies am Beispiel des Systems
von H20
HZSO4/H20. Dargestellt sind die relativen Sättigungsdampfdrückeps/ps~
und H2S04 uber verdünnteSchwefelsäurals Funktion der H2S04-Konzentration
[Roedel, 19791. Hierbei bezeichnet pstm den Sättigungsdampfdruckder sich uber reinem H 2 0 bzw. 99 prozentiger H2S04einstellt, und ps den Druck uber der Mischung.
Fü80 prozentige H2S04 verringern sich beispielsweise die Sättigungsdampfdrüc
von H 2 0 und H2S04um mehr als das Sofache. Zu beachten ist, da füeine Temperatur von 296 K der Sättigungsdampfdrucvon H 2 0 etwa pSlm = 28,4 hPa beträgt
der von H2S04 (99%) dagegen mit ps-OO= 3,3 mPa um fast sechs Gröflenordnunge
geringer ist [Roedel, 19791.
Der Sättigungsdampfdruc ist definiert füeine ebene Grenzflächzwischen gasförmigeund flüssigeoder fester Phase. Ist die Grenzflächstark gekrümmtwird
sich im Gleichgewicht ein Partialdruck einstellen, der höheals der Sättigungsdampf
druck ist. Dieses Phänome bezeichnet man als Kelvin-Effekt. Der Partialdruck p
übeeinem Tröpfche des Radius r berechnet sich zu [Hinds, 1982; Reist, 19841
(;ET)
p = p exp -
Hierbei sind p' der Sättigungsdampfdruc und T die Temperatur; a , m und p bezeichnen die OberflächenspannungMolekülmassund Massendichte der Flüssigkeit
k ist die Boltzmann-Konstante. Da unter atmosphärische Bedingungen der Partialdruck von Spurengasen übeLängenskalendie der Ausdehnung eines Aerosolpartikels entsprechen, als konstant angesehen werden kann, sind Partikel mit Radien
grö§als r nach Gl. 2.3 einem höhere Partialdruck ausgesetzt, als füden Gleichgewichtszustand erforderlich. Diese Teilchen nehmen daher durch Kondensation an
Volumen zu. In analoger Weise verlieren Partikel mit Radien kleiner als r durch
Verdunstung an Volumen.
2.2.1
Homogene Nukleation
Mit homogener Nukleation oder Selbstnukleation bezeichnet man die Kondensation
aus der Gasphase ohne die Gegenwart von Nukleationskeimen. Homogene Nukleation spielt bei der Entstehung stratosphärischeAerosole nur unter extremen Bedingungen, wie z.B. tiefen Temperaturen oder hohen Spurengaskonzentrationen, eine
Rolle [Hamill et al., 19821. Sie soll dennoch an dieser Stelle beschrieben werden, da
sie die Grundlage füdas Konzept der heterogenen Nukleation darstellt.
Die klassische Theorie der homogenen Nukleation basiert auf der Vorstellung, daÂ
sich Molekülin der Gasphase zu Gruppen geringer Bindungsenergie, sogenannten
Embryos, zusammenlagern, die thermisch leicht wieder aufgebrochen werden. Ausgangspunkt füdie folgenden Überlegunge sind zwei Annahmen. Erstens setzt
man voraus, da die Embryos als sphärisch Partikel mit makroskopischen Eigenschaften im Hinblick auf Dichte, Form und Oberflächenspannun behandelt werden können Zweitens geht man davon aus, da die Verteilung der Embryos dem
Boltzmann-Gesetz folgt. Die Wahrscheinlichkeit füdas Entstehen eines Teilchens
pro Volumen- und Zeiteinheit ist unter den genannten Annahmen durch die Nukleationsrate [Pruppacher und Klett, 19781
J = Kl exp
(-
AFhom (T)
)
gegeben. AFhom(r)bezeichnet die freie Energie füdie homogene Nukleation eines
Partikels mit Radius r . f i ist ein kinetischer Vorfaktor. Die freie Energie AFhm
setzt sich zusammen aus der Volumenenergie A F v , die bei der Entstehung eines
Partikels frei wird, und der OberflächenenergiA F O , die gegen die Oberflächen
spannung des Partikels aufgebracht werden mu§ D.h. es gilt
mit positiven Parametern A und B. Fükleine Radien liefert die Oberflächenener
gie den dominierenden Beitrag zu Afiom und die Nukleation ist vernachlässigba
gering. Fügro§ Radien dominiert die Volumenenergie, und Teilchenbildung setzt
den maximalen Wert annimmt, kennzeichnet den
ein. Der Radius, füden ^.Fhom
Übergangsbereich Es zeigt sich, da dieser Radiuswert durch
gegeben ist. S = p/ps bezeichnet man als ~ b e r s à ¤ t t i ~ u n ~ s v e r h a loder
t n i kurz
ÜbersättigunIm Maximum von AFhom halten sich Kondensation und Verdunstung die Waage, daher ist Gl. 2.5 identisch mit Gl. 2.3 [Pruppacher und Klett,
19781.
>
P e r definitionem wird eine Nukleationsrate J
1 c m 3 s e c 1 mit einsetzender Teilchenbildung identifiziert. Der genaue Zahlenwert ist nicht relevant, d a J
sehr empfindlich von den Partialdrückedes kondensierenden Gases abhängt Beispielsweise nimmt die Nukleationsrate von HzO-Tröpfchebei einer Temperatur von
261 K um etwa fünGröfienordnunge zu, wenn die Übersättiguvon S = 5 auf
S = 6 zunimmt [Pruppacher und Klett, 19781.
2.2.2
Heterogene Nukleation
Währen homogene Nukleation sehr hohe Übersättigungbenötigt bevor Teilchenwachstum einsetzen kann, erlaubt das Vorhandensein von Kondensationskernen Partikelentstehung schon bei Übersättigungvon wenigen Prozent übeeins.
Man bezeichnet diesen Fall als heterogene Nukleation [Pruppacher und Klett, 19781.
Hierbei hängdie Definition des Kondensationskerns vom betrachteten Aerosol ab.
Beispielsweise dienen Ionencluster oder Mikrometeore als Nukleationskeime füdas
stratosphärischHzS04-Hintergrundaerosol [Arnold, 19801. Bei der Entstehung von
polaren stratosphärische Wolken fungieren nun die HzS04-Partikel ihrerseits als
Kondensationskerne.
Die Rate füheterogene Nukleation ist analog zu Gl. 2.4
( *$)
J = KZ exp --
Die freie Energie ^.Fhet berechnet sich im Unterschied zum homogenen Fall nach
wobei rN und r die Radien des Kondensationskerns und des Kondensats bezeichnen.
6 ist der Grenzwinkel, den die Oberfläch des Kondensats mit der Oberflächdes
Kerns bildet. Der Grenz- oder auch Kontaktwinkel 0 läÂsich aus der Oberflächen
spannung &^ des Kondensats an der Grenzfläch zur Luft und aus den Oberflächenspannunge o-L/N und crKIN des Kondensationskerns an der Grenzflächzur
Luft und zum Kondensat anhand der Youngschen Gleichung [Pruppacher und Klett,
19781
bestimmen. Die Funktion f ( r / r N , m ) kontrolliert die Nukleationsrate. Ihre Berechnung basiert auf geometrischen Überlegunge füdie heterogene Nukleation
von Flüssigkeite [Pruppacher und Klett, 19781. Abb. 2.2 zeigt die Abhängigkei
von f ( r / r N , m ) vom Radius des Kondensats r füeine gute ( m = 0,95) und eine
Abbildung 2.2: Der Nukleationsfaktor f ( r / r N ,m ) als Funktion des Verhältnissevon Teilchenradius r zu Kondensationskernradius r N . f ( r / r N , m ) ist füeine gute ( m = 0,95) und eine schlechte
(m = 0,88) Kompatibilitäberechnet worden.
schlechte Kompatibilitä (m = 0,88). Nach Gl. 2.6 bedeuten geringe Werte von
f ( r / r N , m ) hohe Nukleationsraten.
Obwohl die klassische Theorie der heterogenen Nukleation makroskopische Konzepte, wie z.B. Kontaktwinkel, Oberflächenspannun oder Dichte, auf mikrophysikalische Vorgäng anwendet, sind die Übereinstimmunge mit experimentellen Ergebnissen erstaunlich gut. Mahatat und Alofs [I9751 untersuchten die heterogene
Kondensation von Wasser an ebenen Oberfläche und fanden geringe Differenzen
zwischen ihren Resultaten und den Vorhersagen der klassischen Theorie füKontaktwinkel kleiner als 25' (m 0,9).
>
2.3
Kondensation und Verdunstung
Ist durch heterogene oder homogene Nukleation ein Teilchen entstanden, dessen
Radius den kritischen Radius nach Gl. 2.5 übersteigtwächses durch Kondensation
weiter an. Die Wachstumsrate dr/dt ist abhängivon der ÜbersättiguS und der
Knudsen-Zahl K n , dem Verhältnivon mittlerer freier WeglängA der Molekülin
der Atmosphär und dem Teilchenradius r,
l l Illllll
l l Illllll
l l Illllll
-
/
/
1
/
/
l l lllllll
/
'
I
,
;
l l lllllll
'
/
'
l l Illllll
/
/
l 1111111-
-
;
'
Fallgeschwindigkeit [mlsec]
Abbildung 2.3: Die Fallgeschwindigkeit eines sphärische Partikels der Dichte 1,73 g/cm3 als
Funktion der Höhe Die Kurven zeigen (von links nach rechts) die Fallgeschwindigkeit füdie
Radien 0,01, 0,03, 0,1, 0,3 1, 3 und 10 Pm. Der Berechnung der Atmosphikendichte ist eine
Skalenhöh von 6,5 km und eine höhenkonstant Temperatur von 230 I< zugrunde gelegt worden.
Unter der Annahme, da sich an der Oberflächder Aerosolpartikel ein Gleichgewichtsdruck pW nach Gl. 2.3 einstellt, berechnet sich die Zu- oder Abnahme des
Teilchenradius pro Zeiteinheit zu [z.B. Pruppacher und Klett , 19781
D pw f( K n ).
dt
r p kT
D bezeichnet die molekulare Diffusionskonstante. p ist der Partialdruck in einem
Abstand, der deutlich grö§als die mittlere freie Weglängist. Der Korrekturfaktor f ( K n ) ist nur fükleine Partikel (Kn > 1) von Bedeutung. Er ist erforderlich,
da die klassische Theorie fükleine Teilchenradien höher Verdunstungs- bzw. Kondensationsraten liefert, als sie im Experiment beobachtet werden [Pruppacher und
Klett, 19781.
dr
- - --
2.4
Sedimentation
Neben Teilchenverlust durch Verdunstung nach Gl. 2.7 ist Sedimentation eine weitere Senke füstratosphärischAerosole. Die Fallgeschwindigkeit vT, die ein Teilchen der Massendichte p und des Radius r unter dem Einfluo der Gravitation in der
Höh z erreicht, ist gegeben durch [Pruppacher und Klett, 19781
Hierbei bezeichnet p~ die Massendichte der Atmosphäre7 die kinematische Zähig
keit der Luft und g die Gravitationsbeschleunigung. Gl. 2.8 ist gültifüsphärisch
Partikel mit Radien kleiner als etwa 80 ,um [Pruppacher und Klett, 19781. Der
Cunningham-Korrekturfaktor C parametrisiert die Abnahme der Reibungskräft
fükleine Teilchen. FüPartikel, deren Ausdehnung geringer als die mittlere freie
Weglängist, stellt das sie umgebende Gas kein Kontinuum dar und die Gültigkei
des Stokes-Gesetzes ist nicht mehr gewährleistet
In Abb. 2.3 sind FallgeschwindigkeitenfüPartikel mit einer Dichte von 1,73 g/cm3
(75 prozentige HzS04 bei 230 K) als Funktion der Höh füverschiedene Teilchenradien dargestellt. Hiernach benötig beispielsweise ein stratosphärische H2S04Aerosolpartikel mit einem Radius von 0,l pm etwa 1 Jahr, um in einer Höh von
20 km um 1,5 km zu sedimentieren.
2.5
Koagulation
Aerosolpartikel sind nicht nur der Wechselwirkung mit Moleküleder sie umgebenden Atmosphärausgesetzt, sondern sie kollidieren aufgrund ihrer Eigenbewegung
auch miteinander. In der Regel verläufein hoher Prozentsatz dieser Kollisionen
inelastisch und führzur Bildung neuer Teilchen, die aus den beiden StoBpartnern
bestehen. Diesen ProzeB bezeichnet man als Koagulation [z.B. Pruppacher und
Klett, 1978; Hinds, 19821.
Die Wahrscheinlichkeit füdie Koagulation eines kleinen mit einem groBen Partikel ist höhe als die gleich groBer Teilchen. Im ersteren Fall bewirkt die hohe
Mobilitädes einen und die groBe Oberflächdes anderen StoBpartners eine hohe
Kollisionsrate. Koagulation führdaher im GröBenspektru zu einem Verschwinden von Moden bei kleinen Radien, währen sich der Radius des grÖBere Teilchens
kaum ändert Bezeichnen n und r2 die Radien des grÖBere und des kleineren
Partikels, ist die Zunahme des Radius
gegenüberi vernachlässigbagering, falls rz
TZ,
In der StratosphärbeeinfluBt Koagulation das GröBenspektru nur geringfügig
da die Teilchendichten von groBen Partikeln wenige c m 3 nicht übersteigenNach
Modellrechnungen von Toon et al. [I9891 ist die Koagulationsrate von 0,l und
0,5 um-Partikeln mit Teilchen, die nicht gröBeals 100 p m sind, auf einer Zeitskala
von Tagen vernachlässigbagering.
Kapitel 3
StratosphärischAerosole
Die Arbeiten von Junge und Mitarbeitern zu Beginn der sechziger Jahre liefern
den ersten direkten Nachweis von partikuläre Material in der Stratosphär[Junge
et al., 1961; Junge und Manson, 19611. Zahlreiche Untersuchungen beschäftige
sich seit dieser Zeit mit den verschiedensten Aspekten des stratosphärische Aerosols [z.B. Hofmann et al., 1989; Wilson et al., 1992; Dye et al., 19921. Die Ergebnisse
von in-situ-Meoverfahren geben Hinweise auf die mikrophysikalische Struktur der
Partikel. Fernerkundungsme§system liefern Informationen übeglobale Ausdehnung und Ausbreitung stratosphärischeAerosole. Mit der Erkenntnis, da heterogene chemische Reaktionen, die an Oberflächedes partikuläre Materials ablaufen,
eine fundamentale Bedeutung füdie Chemie der polaren Stratosphärhaben, beginnt Ende der achtziger Jahre eine Phase intensiver Forschung sowohl im Bereich
der Feld- und Laboruntersuchungen als auch auf dem Gebiet der Modellierung.
Es zeigt sich, da der grö§Teil des stratosphärische Aerosols durch Kondensation oder Ausfrieren von Spurengasen entsteht. Dies erleichtert die Charakterisierung des partikuläre Materials hinsichtlich seiner chemischen und physikalischen
Eigenschaften. Ich werde in den folgenden Abschnitten drei Arten stratosphärische
Aerosole diskutieren. Das stratosphärisch Hintergrundaerosol wird in Zeiten geringer vulkanischer Aktivitäbeobachtet. Nach energiereichen Vulkaneruptionen,
die zu einem Eintrag von Material in die Stratosphär führenwird das Hintergrundaerosol übeeinen Zeitraum von mehreren Jahren vom vulkanischen Aerosol
verdeckt. Das vulkanische Aerohol ist im Hinblick auf seine Zusammensetzung dem
Hintergrundaerosol verwandt, weist jedoch um Gröflenordnunge höher Massenmischungsverhä,ltniss auf. Die dritte Klasse stellen die polaren stratosphärische
Wolken dar, die ausschlie§lic bei sehr tiefen Temperaturen in den polaren Stratosphäre auftreten.
Ich verzichte im folgenden auf eine Diskussion anderer in der Stratosphärvorkommender Aerosolarten, da diese mit einem bodengestützteLidar nicht nachweisbar
sind. Hierzu gehöre beispielsweise Mikrometeore und Ionencluster [Arnold, 19801,
die füdie heterogene Nukleation des Schwefelsäureaerosolvon Bedeutung sind,
sowie Riesenpartikel mit Radien übe1 u m und Teilchenzahldichten von 1 0 ' bis
1 0 6 c m 3 [Zolensky et al., 19891. Letztere sind im wesentlichen anthropogenen
Ursprungs.
3.1
Hintergrundaerosol
Eine genaue Beschreibung des Hintergrundaerosols und seine Abgrenzung zum Aeroso1 vulkanischen Ursprungs ist aus zwei Gründeschwierig. Vulkanausbrüchedie
Material in die Stratosphäreintragen, treten in unregelm3igen Abstände auf und
führezu einer Störun des stratosphärische Aerosolhaushalts, die mehrere Jahre
andauern kann. Zweitens gibt es Hinweise auf den Eintrag schwefelhaltiger Gase in
die Stratosphärzu Zeitpunkten, an denen kein gröflereVulkanausbruch registriert
worden ist [Sedlacek et al., 19831. Unter diesen Umständekann nur indirekt auf den
vulkanischen Ursprung der Störun des Hintergrundaerosols geschlossen werden.
Im Zeitraum der letzten zwanzig Jahre ist die Periode zwischen 1976 und 1979
und zwischen 1986 und 1990 charakterisiert durch geringe vulkanische AktivitätDer
Me§zeitrau der Aerosol-Lidar-Untersuchungen, die Gegenstand dieser Arbeit sind,
fällin die Phase der sehr starken Störun des stratosphärische Aerosolhaushalts
durch den Ausbruch des Mt. Pinatubo im Juni 1991. Da keine Messungen des
Hintergrundaerosols im Rahmen dieser Arbeit vorliegen, werde ich im folgenden nur
kurz seine wichtigsten Eigenschaften darstellen.
Nach den Untersuchungen von Junge et al. [I9611 sowie Arbeiten von Rosen und
Hofmann [I9861 besteht das Hintergrundaerosol aus verdünnteSchwefelsäureDie
Partikel sind mit gro§e Wahrscheinlichkeit flüssigDie Höhenverteilun ist in charakteristischer Weise abhängi vom Teilchenradius. Es zeigt sich, da sich eine fü
alle geographischen Breiten vergleichbare Höhenabhängigke
ergibt, wenn man als
Höhenvariabl die Höh uber der Tropopause einsetzt.
Das Massenmischungsverhältni von Partikeln in der Nukleationsmode mit Radien kleiner als 0,l um nimmt mit der Höh stark ab. Dies legt den Schluf3 nahe,
da sich die Quelle füdiese Teilchen in der Troposphär befindet. Die Höhen
verteilung grofler Teilchen - das sind Partikel mit Radien uber 0,l p m - besitzt
dagegen ein ausgeprägteMaximum im Bereich zwischen 7 und 10 km uber der Tropopause. Diesen Bereich bezeichnet man nach seinem Entdecker als Junge-Schicht.
Die Junge-Schicht besitzt eine bemerkenswert geringe meridionale und zonale VariabilitätUntersuchungen von Hofmann lassen allerdings eine deutliche jahreszeitliche
Abhängigkeierkennen, deren Ursache im Detail noch ungeklärist [Hofmann und
Rosen, 19811.
Als Quelle füdas stratosphärischH2S04-Hintergrundaerosolkommen nur schwefelhaltige Gase in Betracht, die uber eine ausreichende troposphärisch Lebensdauer verfügendamit vertikale Transportprozesse sie in die Stratosphäreintragen
können In Phasen geringer vulkanischer Aktivitäist die dominierende Quelle OCS.
Auch ein Beitrag durch CS2 wird diskutiert [Crutzen, 19761. Carbonylsulfid wird
photochemisch in Schwefeldioxid überführ
dieses oxidiert unter dem Einflu des
OH-Radikals zu SchwefelsäureDer direkte Eintrag von troposphärische Schwefeldioxid in die Stratosphärist vernachlässigbarda SOz bereits in der Troposphärzu
& S o 4 oxidiert und vom Niederschlag ausgewaschen wird. Eine wichtige Ausnahme
sind energiereiche Vulkaneruptionen, die einige Mt SOz direkt in die Stratosphär
eintragen. Dies wird im folgenden Abschnitt diskutiert.
Der Kondensationsprozefl, der H2S04 aus der Gasphase in Schwefelsäureaeroso
überführ
ist noch nicht im Detail verstanden. Modelluntersuchungen deuten darauf
hin, da homogene Nukleation unter den normalerweise in der Stratosphärvorherrschenden Bedingungen unwahrscheinlich ist [Hamill et al., 1977; Hamill et al., 19821.
Es wird daher die Kondensation an extraterrestrischen Partikeln (Mikrometeoren),
Ionenclustern oder Nukleationskeimen troposphärische Ursprungs diskutiert [Arnold, 1980; Turco et al., 19791.
Experimentelle und theoretische Untersuchungen liefern Hinweise dafürda die
H2S04-TeilchenfüTemperaturen bis hinunter zu 195-200 K in der flüssigePhase
vorliegen [Pueschel et al., 1989; Dye et al., 1992; Jensen et al., 19911. Dies bedeutet,
da das Schwefelsäureaerosoum bis zu 40 K unterkühlist. Die Konsequenzen dieser Resultate im Hinblick auf die Ausbildung von polaren stratosphärischeWolken
werden in Abschnitt 3.3 diskutiert.
Durch Kondensation wachsen die Aerosolpartikel und sedimentieren schlie§lic
unter dem Einflu der Gravitation in die Troposphäre wo sie vom Niederschlag
ausgewaschen werden.
3.2
Vulkanisches Aerosol
Eruptionssäule energiereicher Vulkanausbrüchkönne Gase und Staubpartikel bis
in die untere und mittlere Stratosphärtragen. Im unteren Teil der Säulwird der
Materialtransport von der kinetischen Energie des austretenden Magmas angetrieben. AtmosphärischKonvektionsprozesse, die durch die hohen Temperaturen des
ausgeworfenen Materials ausgelös werden, stabilisieren die Vertikalbewegung im
oberen Bereich der Säule
Die Auswirkungen eines Vulkanausbruchs auf den Aerosolhaushalt der Stratosphärist in erster Linie abhängi von der Gesamtmenge an schwefelhaltigen Gasen, die in die Stratosphäreingetragen werden. Diese Menge mu nicht mit der
währen eines Ausbruchs freigesetzten Energie oder der Masse an ausgeworfenem
Material korrelieren. So hat der Ausbruch des mexikanischen Vulkans E1 Chich6n im
April 1982 mit etwa 0,5 bis 0,6 km3 etwa fünfma
weniger Staub und Asche geförder
als die Eruption des nordamerikanischen Vulkans Mt. St. Helens im Mai 1980. Die
Gesamtmenge des stratosphärische Schwefelsäureaerosolsdie nach dem Ausbruch
des E1 Chich6n entstanden ist, übertriffjedoch die des Mt. St. Helens um fast zwei
Gröflenordnunge [Turco et al., 19831. Staub- und Aschepartikel, deren Durchmesser
einige Mikrometer überschreitensedimentieren unter dem Einflu der Gravitation
innerhalb weniger Tage bis Wochen in die Troposphärund werden dort vom Regen
ausgewaschen. Gasanalysen des Eruptionsmaterials zeigen einen hohen Anteil an
SO2. Auch H2S wird in geringen Mengen gefunden. Die in die Stratosphäreingetragenen schwefelhaltigen Gase werden unter Beteiligung des Hydroxyl-Radikals
zu H2S04 oxidiert. Die genauen Reaktionskanäl sind noch nicht im Detail verstanden. Es wird jedoch vermutet, da der folgende Reaktionsmechanismus in der
Stratosphäreine dominierende Rolle spielt [Turco, 19851,
SO2 + O H
HSO3 OH
HS03-i-0
+
SOs+HzO
-%
Ñ
HSOS
so3 + H20
+
SOs-i-OH
-M-^
H2So4.
Das vulkanische Aerosol entsteht schlie§lic durch Kondensation von H2S04 und
HzO. Eine teilweise Kondensation setzt bereits im oberen Bereich der Eruptionssäulein, da die Temperaturen dort auf ausreichend niedrige Werte abgesunken sind
und hohe Partialdrückvon HzS04und H 2 0 auftreten [Tabazadeh und Turco, 19931.
Die Zeitkonstante füdie Kondensation des Schwefelsäureaerosolbeträgetwa 20
bis 30 Tage [Bluth et al., 1992; McPeters, 1993; Deshler et al., 19911.
Schwefelsäuretröpfchbefinden sich im Gleichgewicht mit dem in der Gasphase
vorhandenen Wasser, d.h. die Anzahl der pro Zeiteinheit kondensierenden H 2 0 Molekülentspricht der pro Zeiteinheit verdunstenden Moleküle Abschätzunge
füdiesen Proze ergeben eine Zeitkonstante in der Gröflenordnun weniger Sekunden [Steele und Hamill, 19811. In Abhängigkei von Wasserpartialdruck und
Temperatur stellt sich unter Annahme typischer Stratosphärenbedingunge eine
HzS04-Konzentration zwischen 60 und 85% ein ISteele und Hamill, 19811. Da
das Volumenmischungsverhältni von H2S04 in der Gasphase gegenübedem H 2 0 Mischungsverhältnietwa acht Gröflenordnunge geringer ist, ist die Zeitkonstante
füKondensation und Verdunstung von SchwefelsäuremolekŸl wesentlich grö§
als die Abklingzeit der Störun durch das vulkanische Aerosol. Das Aerosoltröpf
chen wird sich daher in der Regel bezüglic des Austauschs von H2S04 nicht im
Gleichgewicht befinden.
Die Partikelradien des vulkanischen Aerosols nehmen aufgrund von Kondensationsprozessen zu, bis die Teilchen unter dem Einflufl der Gravitation durch die
Tropopause in die Troposphärsedimentieren. Ein Partikelwachstum aufgrund von
Koagulation kann wegen der geringen Teilchendichte von wenigen hundert Partikeln pro Kubikzentimeter vernachlässigwerden. Dieser Sedimentationsproze ist
ein sehr langsamer Vorgang. Die durch vulkanisches Aerosol erhöhtoptische Dicke
kehrt mit einer Abklingzeit von 9 bis 11 Monaten auf den Normalwert der ungestörte Stratosphärzurüc[Sedlacek et al., 19831.
3.3
Polare stratosphärischWolken
Aus Satellitenbeobachtungen weil3 man, da das Auftreten von Wolken in den polaren Stratosphäre kein seltenes Phänome sind. Währen des Polarwinters findet
man in der Antarktis an 30% aller Tage polare stratosphärisch Wolken (PSW), in
der Arktis aufgrund der höhere Durchschnittstemperaturen nur an etwa 5% aller
Tage [McCormick et al., 19821. Auf der Basis dieser Beobachtungen definiert man
eine PSW als eine vorübergehendErhöhun des Partikelextinktionskoeffizienten,
ausgehend von einem Hintergrundwert von etwa 1 0 4 k m 1 , um mehr als eine
Gröflenordnung Das Auftreten von PSW ist mit der Stratosphärentemperatukorreliert. Oberhalb von 200 K werden nur mit sehr geringer Wahrscheinlichkeit PSW
beobachtet. Fälldie Temperatur unter 190 K,besteht eine hohe Wahrscheinlichkeit
füein PSW-Ereignis [McCormick et al., 19821. Im Gegensatz zum Hintergrundaeroso1 und den vulkanischen Aerosolen ist das Auftreten von polaren stratosphärische
Wolken ein räumlicbegrenztes PhänomenHorizontale Ausdehnungen betragen in
der Regel nicht mehr als einige hundert Kilometer. Wolkendicken zwischen wenigen
Metern und wenigen Kilometern werden beobachtet [Hofmann et al., 1990; Browell
et al., 19901.
Temperatur [K]
Abbildung 3.1: Vergleich eines Temperaturprofils mit der Koexistenztemperatur von NAT und
Eis. Die durchgezogene Linie ist das stratosphärischTemperaturprofil vom 27. Januar 1993 übe
~ ~ - A l e s u n Die
d . unterbrochenen Linien kennzeichnen den Verlauf der Koexistenztemperatur von
NAT und Eis, TNATund T§,,Die Berechnung von TNATund TEisbasiert auf einem Profil des
HNOs-Mischungsverhältnisse mit einem Maximalwert von 10 ppbv in etwa 23 km Höh (vgl.
Abb. 8.9) und einem höhenkonstante HaO-Mischungsverhältnivon 5 ppmv.
Mit der Erkenntnis, da PSW zur gestörte Chemie in den polaren Stratosphäre
währen der Polarnacht beitragen, hat in den vergangenen Jahren das wissenschaftliche Interesse an dieser Klasse von stratosphärischeAerosolen zugenommen. Dennoch sind der EntstehungsprozeG und die mikrophysikalische Zusammensetzung der
Wolkenpartikel noch nicht im Detail verstanden. Im folgenden werde ich zunächs
PSW phänomenologisc beschreiben und im AnschluG die Hypothese der selektiven
Nukleation füden EntstehungsprozeG von PSW diskutieren. [Toon et al., 1989;
Toon et al., 19901.
Man unterscheidet zwei Typen von polaren stratosphärische Wolken. PSW vom
Typ I bestehen aus Salpetersäurehydra [Crutzen und Arnold, 1986; Toon et al.,
19861. Laboruntersuchu~~en
zur thermodynamischen Stabilitäliefern Hinweise darauf, da es sich in erster Linie um Salpetersäuretrihydra oder NAT (nitric acid
trihydrate, HN03 3 HzO) handelt [Hanson und Mauersberger, 1988; Middlebrook
et al., 1992; Schrems et al., 19931. Jedoch ist auch Salpetersäuredihydra (NAD)
unter stratosphärischeBedingungen stabil [Koehler et al., 1992; Peil und Schrems,
19931. Nach FTIR-spektroskopischen Analysen tritt NAT in zwei Modifikationen
auf (Q-NAT und ß-NATIMiddlebrook et al., 1992; Peil und Schrems, 19931. Da
ß-NA die stabilere Konfiguration darstellt, wird vermutet, da die natürliche
PSW-Partikel vom Typ I in der /^-Konfiguration vorliegen. Nach in-situ-Analysen
enthalten Typ I-Partikel variable Konzentrationen an HNO3. Neben NAT sind daher
vermutlich auch andere Salpetersäurehydratin einem PSW-Partikel vorhanden.
PSW vom Typ I1 sind Wassereiswolken. Die Koexistenztemperatur von NAT,
TNAT,liegt fütypische stratosphärischH20- und HN03-Partialdrücketwa 5-7 K
übeder Koexistenztemperatur von Eis (TEiS,Frostpunkt) [Hanson und Mauersberger, 19881. Als Koexistenztemperatur wird hier diejenige Temperatur bezeichnet,
bei der sich die feste bzw. flüssigPhase einer Substanz im Gleichgewicht mit der
gasförmige Phase befindet. Die absoluten Werte von TNATund TE^^ hänge von
den H 2 0 - und HN03-Partialdrückeab. Abb. 3.1 zeigt TNATund TE^^ zusammen
mit dem stratosphärische Temperaturprofil vom 27. Januar 1993. Es zeigt sich,
da die Koexistenztemperaturen wegen der starken Höhenabhängigkeder H 2 0 und HN03-Partialdrückmit zunehmender Höh deutlich abnehmen.
Gefrierkeime füTyp I-Partikel liefert das Hast^-Hintergrundaerosol. In dem von
Toon und Mitarbeiter formulierten mikrophysikalischen Modell zur Entstehung von
PSW wird angenommen, da diese H2S04-Teilchengefroren sind [Toon et al., 19901.
Damit ist es plausibel, von einer guten Kompatibilitä(m = 0,95) zwischen Nukleationskeim und NAT auszugehen. Fälldie Temperatur weiter, kann Wassereis auf
den Typ I-Teilchen ausfrieren. Natürlicist eine Ablagerung von HN03 weiterhin
möglichjedoch ist zu diesem Zeitpunkt Salpetersäurschon fast vollständiaus der
Gasphase entfernt. Die Eiskristalle könne zu Partikeln mit mehreren Mikrometern
Durchmesser anwachsen.
Lidar-Beobachtungen von PSW durch Browell e t al. [1990] liefern Hinweise, daÂ
zwei Unterklassen von Typ I PSW existieren. Browell bezeichnet sie als Typ Ia
und Ib. Typ Ia ist charakterisiert durch niedrige Rückstreuverhältnis
zwischen 1,2
und 1,5 und hohe Aerosoldepolarisationen zwischen 0,3 und 0,5. (Rückstreuverhäl
nis und Aerosoldepolarisation werden in den Abschnitten 6.3 und 8.2 definiert.)
PSW vom Typ Ib dagegen verursachen hohe Rückstreuverhältnis
zwischen 3 und 8
und eine geringe Aerosoldepolarisation von 0,005 bis 0,025. Ausgehend von der Tatsache, da hohe Rückstreuverhältnis
durch hohe Teilchenzahldichten und hohe Aerosoldepolarisation durch asphärischPartikel verursacht werden, entwickeln Toon
und Mitarbeiter ein Konzept der selektiven Nukleation füdie Entstehung von
Typ I-Partikeln IToon e t al., 19901. Nach ihren Modellrechnungen aktivieren geringe Abkühlungsratevon unter 1 K/d weniger als 5% der zur Verfügunstehenden Nukleationskeime. Da ausreichend HN03 in der Gasphase zur Verfügunsteht,
könne die Partikelradien auf mehr als 1 pm anwachsen. Dentritisches Wachstum
führzu Abweichungen von der sphärische Form und erkläxdie hohe Aerosoldepolarisation. Unabhängi von der Abkühlungsratkönne Typ Ia-PSW auch entstehen, wenn die Koexistenztemperatur nur geringfügiunterschritten wird und die
sich einstellende Übersättigunur ausreicht, um. die grö§tSchwefelsäurepartike
als Nukleationskeime zu aktivieren IToon e t al., 19901.
Steigen die Abkühlungsratedagegen auf Werte u m 10 K/d, wird fast 60% des
H2S04-Aerosols als Nukleationskeim aktiviert. Die hohe Teilchendichte verursacht
eine deutliche Erhöhun des Rückstreuverhältnisse Die Partikelradien werden
nicht grö§als etwa 0,s pm, d a die Partikel um HN03 in der Gasphase konkurrieren
müssenEs entstehen Typ Ib-Teilchen. Es ist allerdings auch denkbar, da aufgrund
der schnellen Abkühlundie Partikel als unterkühltTröpfche vorliegen, die nicht
depolarisierend wirken. Nach Arbeiten von Toon und Mitarbeiter ist auch bei der
Ausbildung von Typ II-Wolken selektive Nukleation füeine starke Abhängigkei
der PartikelgrÖBe von der Abkühlratverantwortlich. H20 ist jedoch mit einem
etwa drei Grö§enordnung höhere Mischungsverhältniin der Stratosphärvorhanden. Das Partikelwachstum wird daher nicht durch einen Mangel an H20 in der
Gasphase behindert.
Das Toonsche Modell der PSW-Entstehung läÂeinige Fragen unbeantwortet.
Zum einen ist eine gute Kompatibilitävon m = 0,95 nicht im Einklang mit experimentellen Befunden. Eine gute Kompatibilitä bedeutet, da schon eine geringe
~ ~ ~ ~ - à œ b e r s ausreicht,
à ¤ t t i ~um
u NAT auszufrieren. Dagegen folgern Hofmann
e t al. [I9891 aus ihren Beobachtungen mit ballongetragenen Partikelzählern daÂ
füPSW-Bildung eine bis zu zehnfache ~ ~ ~ ~ - à œ b e r s erforderlich
à ¤ t t i ~ uist. Auch
die dieser Arbeit zugrundeliegenden Lidar-Messungen deuten auf eine schlechtere
Kompatibilitävon m 0,88 hin [Peter, 19931.
Zweitens gibt es experimentelle Hinweise darauf, da das Schwefelsäureaeroso
auch bei Temperaturen unterhalb von 200 K nicht gefroren ist und damit nicht als
Gefrierkern füPSW-Teilchen zur Verfügunsteht [Pueschel e t al., 1989; Dye e t al.,
19921. Ist das Hintergrundaerosol nicht gefroren, könnt die Entstehung einer PSW
sich folgendermaaen darstellen [Peter, 19931. Bei sinkenden Temperaturen nimmt
das HzSO4-Tröpfche H 2 0 und HN03 aus der Gasphase auf. Der Radius des Partikels nimmt währen dieses Prozesses etwa auf das Doppelte zu. Fälldie Temperatur unter die Koexistenztemperatur von NAT, bilden sich innerhalb des Tröpfchen
NAT-Partikel. Diese wirken als Gefrierkeime füdie H N O ~ / H ~ S O ~ / H ~ O - M ~ S C ~ U ~ ~
und das Tröpfche friert als Schwefelsäuretetrahydra (SAT, HzSO4 4H20), NAT
und Eis aus. Laboruntersuchungen unterstützedie Hypothese, da eine Mischung
aus HN03/H2S04/H20 nicht als ternär Lösungsondern als SAT und NAT ausfriert ITolbert und Middlebrook, 19901.
Als Senke füPSW treten zwei Prozesse auf. Zum einen löse sich die Wolken
auf, falls die Temperatur übedie Koexistenztemperatur TNATsteigt. Nach Untersuchungen von Peter und Mitarbeiter beträgdie Lebensdauer von Typ I-Teilchen
bei Erwärmun auf übe200 K weniger als eine Stunde, Typ II-Partikel sublimieren innerhalb weniger Sekunden [Peter, 19921. Zum anderen könne Typ I a und
Typ II-Partikel aufgrund ihrer GröÂinnerhalb weniger Tage um einige Kilometer
sedimentieren.
3.4
Auswirkungen stratosphärische Aerosole
In diesem Abschnitt werden die Auswirkungen stratosphärischeAerosole unter zwei
Gesichtspunkten diskutiert. Erstens steht das partikulärMaterial mit der solaren
Einstrahlung und der vom Erdboden aufsteigenden thermischen Infrarotstrahlung in
Wechselwirkung und beeinflu§ dadurch den stratosphärische Strahlungshaushalt.
Zweitens führdie Entstehung von Aerosolpartikeln zu Änderunge in Spurengaskonzentrationen und zu einer Erhöhun der Partikeloberflächendichte
3.4.1
Vulkanisches Aerosol
Der Einflu vulkanischer Aerosole auf den Strahlungshaushalt der Erde à ¤ d e rsich
in zweierlei Weise. Zum einen führdas Vorhandensein des partikuläre Materials
durch verstärkt Absorption von Solarstrahlung zu einer Temperaturerhöhun in
der StratosphäreBeispielsweise sind nach dem Ausbruch des Mt. Pinatubo Temperaturdifferenzen von bis zu +3,5 K gegenübedem langjährige Mittel beobachtet worden [Labitzke und McCormick, 19921. Auf dem 30 hPa Druckniveau liegen
die Abweichungen der Monatsmitteltemperaturen im September und Oktober 1991
bei +2,5 K. Die zweite Auswirkung betrifft die Temperaturentwicklung in der Troposphäre StratosphärischAerosole erhöhe die Albedo und verringern damit die
solare Einstrahlung am Erdboden. Gleichzeitig führedie Aerosolpartikel zu einer
Reflexion der thermischen Infrarotstrahlung, die von der Erdoberfläch emittiert
wird. Beide Prozesse wirken in die entgegengesetzte Richtung. Eine höher Albedo
verursacht geringere Temperaturen in der Troposphäreder Treibhauseffekt hat eine
Temperaturerhöhun zur Folge. Nach Untersuchungen von Lacis et al. [I9921 über
wiegt füPartikel mit kleineren effektiven Radien als etwa 2 pm der Albedoeffekt,
erst fügröi3er Teilchen dominiert der Treibhauseffekt. Da der mittlere Radius
des vulkanischen Aerosols zwischen 0,l und 0,2 pm liegt, sollte man nach starken
Vulkanausbrücheeine Abkühlunin der Troposphärerwarten.
Die Modellierung des atmosphärische Strahlungshaushalts nach dem Ausbruch
des E1 Chich6n im Jahr 1982 liefert in der Tat troposphärischTemperaturerniedrigungen um etwa -0,4 K in der Nordhemisphär [z.B. Harshvardhan et al., 19841.
Die numerische Simulationen zeigen aber auch, da die zeitliche Entwicklung der
Troposphärentemperatumit einer Zeitkonstanten von etwa 5 Jahren auf die vulkanische Störun reagiert. In der Stratosphärist die Antwortzeit mit einem Monat
wesentlich kürzerDa die Abklingzeit der vulkanischen Aerosolschicht weniger als
ein Jahr beträg(vgl. Abschnitt 10.1), kann sich in der Troposphärkein Gleichgewichtszustand einstellen [Lenoble, 19841.
Eine Temperaturreduktion in der Grö§enordnuvon -0,4 K ist anhand von Beobachtungsdaten schwer nachzuweisen, da sie von dynamischen Vorgänge in der
Atmosphär Überdeckwird. Untersuchungen der klimatischen Auswirkungen von
Vulkanausbrüche der letzten 100 Jahre durch Robock und Mao [I9921 ergeben,
da die mittleren Oberflächentemperature in dem dem Ausbruch folgenden Winter im Mittleren Osten tiefer, in Nordamerika und Eurasien dagegen höhe als im
langjährige Mittel gewesen sind [siehe auch Halpert et al., 19931. Die Ursache
hierfüist zum Teil dynamischer Natur. Die Temperaturerhöhun in der tropischen
Stratosphärführzu einem erhöhte meridionalen Temperaturgradienten, der zonale Windströmunge in mittleren und hohen Breiten intensiviert. In der Folge
wird verstärkwarme Meeresluft übedie nordamerikanischen und eurasischen Kontinente transportiert. Diese führedort zu einer Erhöhun der beobachteten mittleren Temperatur. In tropischen Breiten dagegen überwiegdie Abkühlundurch
verminderte solare Einstrahlung und es kommt zu einer Temperaturerniedrigung.
3.4.2
Polare stratosphärischWolken
PSW haben in zweifacher Weise Auswirkungen auf den Strahlungshaushalt der Stratosphär[Pollack und McKay, 1985; Kinne und Toon, 19901. Zum einen erhöhe sie
die optische Dicke des stratosphärische Aerosols. Zum zweiten führdas Ausfrieren von HNOs und H 2 0 zu einer Verringerung der molekularen Absorption solarer
oder thermischer Strahlung durch diese Spurengase. Die Wechselwirkung von PSW
mit der Solarstrahlung ist von geringerer Bedeutung, da PSW bevorzugt währen
Perioden gro§e Sonnenzenitwinkel auftreten. Simulationsrechnungen mit Strahlungsmodellen ergeben, da Typ I-PSW sich nicht signifikant auf die Strahlungsbilanz der Stratosphärauswirken. Die Temperaturvariationen liegen im Bereich von
&0,1 K/d. Optisch dicke PSW vom Typ I1 könne zu einer stärkere Abkühlun
bzw. Erwärmun zwischen -0,2 und +1,0 K/d führe [Kinne und Toon, 19901.
Das Vorzeichen der Temperaturentwicklung ist abhängi von der Intensitä und
spektralen Verteilung der aufsteigenden thermischen Infrarotstrahlung und damit
von der Bodentemperatur. Übe kalten Oberfläche wie beispielsweise dem antarktischen Kontinent erwartet man eine Abkühlungübewarmen Oberflächeeine
Erwärmung
Die eigentliche Bedeutung der PSW ist in ihrer Rolle zu sehen, die sie in der Stratosphärenchemispielen. Zwei Prozesse sind hier von besonderer Wichtigkeit. Erstens
stellen die PSW-Partikel Oberfläche füheterogene Reaktionen zur Verfügungin
denen inaktive Chlor-Verbindungen, die nicht am katalytischen Ozonabbau teilnehmen, zu aktiven Verbindungen umgewandelt werden [Tolbert et al., 1987; Tolbert
und Middlebrook, 1988a; Tolbert et al., 1988b; Anderson et al., 19911. Zu diesen
inaktiven Verbindungen oder Reservoirspezies gehöre ClONOa und HC1. Aktive
Chlorverbindungen, wie 2.B. Chlormonoxid oder atomares Chlor, könne entweder
selbst Ozon katalytisch abbauen, oder sie sind, wie 2.B. Clz, Vorläufersubstanzen
die sich photolytisch in ozonabbauende Verbindungen spalten lassen.
Füdie effektive Umwandlung der Reservoirspezies in aktive Chlorverbindungen
müsseStickoxide aus der Gasphase entfernt werden, um die Rückreaktiovon C10
in Chlornitrat zu unterbinden. Dieser Denitrifizierungsprozei3 ist der zweite wichtige
Vorgang, der durch das Ausfrieren der PSW-Partikel verursacht wird. Wachsen die
Teilchen zu Typ 11-Partikeln mit Durchmessern von mehreren Mikrometern heran,
könne sie unter dem Einflu der Gravitation innerhalb weniger Tage um einige
Kilometer sedimentieren. Die Folge ist eine dauerhafte Abnahme der Stickoxidmischungsverhältniss im betrachteten Höhenbereich Dieser Proze ist sehr effektiv;
auf diese Weise kann das Volumenmischungsverhaltnis von HN03 um bis zu 80%
abnehmen. In-situ-Untersuchungen der antarktischen Stratosphärliefern im Oktober HNO3-Mischungsverhältnissvon 1-2 ppbv. Das HN03-Mischungsverhältni
liegt damit im antarktischen Frühlinum etwa 3 ppbv unter dem Vergleichswert des
Monats Juni [Salawitch et al., 1988; Fahey et al., 19901.
Kapitel 4
Dynamische Prozesse
in der polaren Stratosphär
Die Dynamik der polaren Stratosphärwähren der Polarnacht ist bestimmt von
einem starken Westwindband im Höhenbereic oberhalb von etwa 15 km. Das Maximum der zonalen Geschwindigkeitskomponente dieses Starkwindsystems befindet
sich auf einer geographischen Breite von etwa 60'. Es markiert die Grenze des Polarwirbels, der im folgenden auch als Vortex bezeichnet wird. Die Windströmun
erschwert oder verhindert sogar den Transport von Luftpaketen übedie Wirbelgrenzen hinweg und führdamit zu einer Isolation polarer Luftmassen.
Bevor ich näheauf Ursachen füdie Entstehung des Polarwirbels und seine Auswirkungen eingehe, werden in den folgenden Abschnitten zwei GrÖBen die potentielle Temperatur 6 und die potentielle Wirbelstärk Q, definiert. Es zeigt sich
nämlichda die geometrische Höh und die geographische Breite ungeeignete Koordinaten füdie Diskussion dynamischer Prozesse in der polaren Stratosphärsind.
Die Position des Wirbelzentrums weicht oft erheblich vom geographischen Pol ab.
Trajektorien von Luftpaketen verlaufen in der Regel nicht in konstanter geometrischer Höhe Die Darstellung dynamischer Vorgäng als Funktion von 0 und Q
ermöglicheine dem Problem angemessenere Beschreibung [Hoskins et al., 19851.
An dieser Stelle möcht ich eine Bemerkung zum Gebrauch der Begriffs ,,Höhe
in dieser Arbeit einschieben. Im folgenden werden Höhenprofil diskutiert, die vongeometrische Höh 1 eeowotentielle Höh \
Tabelle 4.1: Zusammenhang zwischen geometrischer und geopotentieller Höh [USSA, 19761
pot. Temperatur
W1
300
325
350
375
400
425
450
475
500
550
Höh
[km1
%I
10,4
12,l
13,9
15,6
17,l
18,4
19,7
20,8
22.7
Standardabweichung
[km1
0,83
0,50
0,47
0,46
0,45
0,44
0,41
0,40
0,33
0,36
Tabelle 4.2: Zusammenhang zwischen Höh und potentieller Temperatur füdie Wintermonate
in der polaren Stratosphäre Als Ma füdie Variabilitäist zusätzlic die Standardabweichung
der geometrischen Höhenwert angegeben.
unterschiedlichen Mehystemen aufgenommen worden sind. Ballongetragene Radiosonden liefern Druck- und Temperaturprofile. Diese werden durch Integration
der hydrostatischen Gleichung als Funktionen der geopotentiellen Höh dargestellt.
Lidar-Systeme dagegen messen Streukoeffizienten in Abhängigkeivon der geometrischen Höhe Wie in Tab. 4.1 gezeigt wird, beträg der Unterschied zwischen
geopotentieller und geometrischer Höh in 20 km Höh etwa 60 m [USSA, 19761.
Diese Differenz ist etwa 30% der Höhenauflösu des Aerosol-Lidars (vgl. Kap. 7).
Ich werde daher im folgenden den Unterschied zwischen geometrischer und geopotentieller Höh vernachlässige und einheitlich den Begriff ,,Höhe benutzen.
4.1
Potentielle Temperatur
Die potentielle Temperatur 0 ist per definitionem die Temperatur, die ein Luftpaket
besitzt, nachdem es adiabatisch, also ohne Zu- oder Abfuhr von Wärmeenergievon
der Temperatur T und dem Druck p auf einen Referenzdruck po komprimiert oder
expandiert worden ist [z.B. Andrews, 1987; Rogers und Yau, 19891,
Hier bezeichnet cp = 1005 J k g l K 1 die spezifische WärmevoLuft bei konstantem
Druck, C" = 718 J k g l K 1 ist die spezifische Wärmbei konstantem Volumen. Der
Referenzdruck beträgpo = 1000 hPa. Adiabatische Transportprozesse finden auf
Fläche konstanter potentieller Temperatur statt. Diese Fläche werden auch als
Isentropen bezeichnet.
D a in einer statisch stabilen Atmosphärdie potentielle Temperatur monoton mit
der Höh zunimmt, kann man 0 als Höhenvariabl interpretieren. Tabelle 4.2 gibt
einen Überblic übedie Höhenbereichein denen bestimmte Niveaus der potentiellen Temperatur in der polaren Stratosphärwähren der Wintermonate zu finden
sind.
4.2
Potentielle Wirbelstärk
Ein quantitatives Mai3 füdie polare Zirkulation ist die potentielle Wirbelstärk Q.
Sie ist in der hydrostatischen Näherun gegeben durch [z.B. Houghton, 1977; Hoskins
et al., 19851
wobei f den Coriolis-Parameter und Ce = (V X Ü) die 0-Komponente der Rotation
des Windfeldes Cl bezeichnet. Die Einheit von Q ist nach Gl. 4.1 K m ' s 1 kg-I.
Ich werde im folgenden fü1 0 6 K m 2s'^ kg-l die AbkŸrzun 1 PWE (potentielle
Wirbelstärkeneinheitbenutzen. Die potentielle Wirbelstärk ist füadiabatische
Transportprozesse eine erhaltene Grö§Q ist daher dem Mischungsverhältnieiner
chemischen Substanz vergleichbar, füdie keine Quellen oder Senken vorhanden ist.
Anhand von Druck-, Temperatur- und Windfeldern kann die potentielle Wirbelstärk nach Gl. 4.1 berechnet und auf Isentropen graphisch dargestellt werden
[Hoskins e t al., 1985; Knudsen et al., 19921. Diese Stratosphärenkarte zeigen
währen der Polarnacht eine in der Regel monotone Zunahme der potentiellen Wirbelstärk mit abnehmender Distanz zum Wirbelzentrum. In der Zone, in der die
höchste zonalen Windgeschwindigkeiten auftreten, nimmt das Betragsquadrat des
Gradienten von Q - ermittelt auf der Fläch konstanter potentieller Temperatur
- maximale Werte an. Man definiert daher die Wirbelgrenze als den Bereich, in
dem dieser Meridionalgradient von Q maximal wird. In grober Näherun kann man
davon ausgehen, da auf der 425 K-Isentrope die Wirbelgrenze bei etwa 21 PWE,
auf 475 K bei etwa 36 PWE und auf 550 K bei etwa 70 PWE zu finden ist [Knudsen
et al., 19921.
Der Polarwirbel
Das Temperaturprofil in der polaren Stratosphärwähren des Polarsommers ist
charakterisiert durch einen positiven Temperaturgradienten im Höhenbereic zwischen der Tropopause in etwa 8-10 km Höh und der Stratopause in etwa 50 km
Höhe Diese Temperaturzunahme wird durch die Absorption von Solarstrahlung
im ultravioletten Spektralbereich durch das Spurengas Ozon verursacht. Es besteht ein Strahlungsgleichgewicht zwischen Erwärmun durch UV-Absorption und
Auskühlundurch Emission im infraroten Bereich des Spektrums.
4.3.1
Entstehung des arktischen Vortex
Mit Beginn der Polarnacht geht der solare Energieeintrag zurücund die Stratosphär kühlsich ab. Als Folge der Abkühlunsinken die stratosphärische Luft-
schichten ab und es bildet sich ein meridionaler Druckgradient aus. Die Komprimierung der Luftpakete währen des Absinkens führwiederum zu einer Temperaturerhöhungdie dem Auskühleentgegenwirkt. Unterhalb von 30 km stellt sich ein
neues Strahlungsgleichgewicht ein und die Absinkbewegung geht zurüc[Schoeberl
und Hartmann, 19911. Unter dem Einflu der Coriolis-Kraft werden die Luftpakete, die der meridionalen Druckgradientenkraft folgen, nach Osten abgelenkt. In
der mittleren und oberen Stratosphärentsteht eine Zone starker Westwinde mit
Windgeschwindigkeiten von übe100 m/s [Schoeberl und Hartmann, 1991; Schoeberl et al., 19921. Der Bereich dieses Starkwindbands definiert die Grenzen des
Polarwirbels.
Die innerhalb des Wirbels aus der oberen Stratosphärabsinkenden Luftmassen
führe die in ihnen enthaltenen Spurengasmischungsverhältniss mit sich. Zwar
sind au§erhal des Wirbels die Absinkraten u.U. grö§eda die Luft wärmeist
und damit die erreichbaren Abkühlrategrö§sind, jedoch führhier die Aktivitä
planetarischer Wellen zu einer stärkere meridionalen Durchmischung als innerhalb
des Vortex und verhindert vertikale Verschiebungen von Mischungsverhältnissen
Beide Prozesse, die Absinkbewegung innerhalb und die Durchmischung au§erhal
des Wirbels, verursachen eine scheinbare vertikale Verschiebung von etwa 2-3 km
währen der Wintermonate [Schoeberl und Hartmann, 19911.
4.3.2
Unterschiede zwischen arktischem
und antarktischem Vortex
Der Polarwirbel der Südhemisphä
ist in der Regel stärkeausgeprägals der arktische Vortex. Er Überdeckeine grö§eFlächees werden tiefere Temperaturen
beobachtet und die polare Zirkulation ist übeeinen längere Zeitraum hin stabil.
Die Ursachen füdie Labilitädes arktischen Wirbels sind Störunge der arktischen Zirkulation durch planetarische Wellen. Diese periodischen Dichteschwankungen sind troposphärische Ursprungs. Sie werden durch Gebirgszügangeregt und
breiten sich in die Stratosphäraus. Aufgrund der mit der Höh abnehmenden Luftdichte nimmt die Amplitude der Welle währen ihrer Ausbreitung exponentiell zu
und führschlie§liczu einer lokalen Instabilitäder Atmosphärmit der Folge der
Dissipation der Wellenenergie [McIntyre und Palmer, 19831. Eine derartige Störun
ist in der Regel von Temperaturerhöhunge begleitet. So ist beispielsweise im Januar 1992 in der arktischen Stratosphär eine Temperaturerhöhun von mehr als
50 K innerhalb weniger Tage beobachtet worden [Naujokat et al., 19921. Reicht
die Temperaturerhöhun aus, um das Vorzeichen des meridionalen Temperaturgradienten umzukehren und wechselt darüberhinaudie vorherrschende zonale Luftströmun ihre Richtung, spricht man von einer Stratosphärenerwärmu[Naujokat
et al., 19921.
Aufgrund der unterschiedlichen Orographie der Antarktis sind Störunge der polaren Zirkulation durch planetarische Wellen in der Südhemisphä
von geringerer
Bedeutung als in der Arktis. Der Temperaturhaushalt des antarktischen Wirbels
ist daher in erster Linie strahlungsdominiert. Dies hat zur Folge, da der antarktische Vortex bis mindestens Anfang oder Mitte Oktober bestehen bleibt. Der Wirbel
stabilisiert den chemisch gestörte Zustand der Stratosphärsolange, bis die im Oktober beginnende solare Einstrahlung den katalytischen Ozonabbau initiieren kann
[Anderson et al., 19911. In der Arktis dagegen führeStörunge der polaren Zirkulation bereits im Februar zum Einflieaen von Luft subpolarer Herkunft und damit
zu einem Rückgander erhöhte ClO-MischungsverhältnisseZu diesem Zeitpunkt
ist der grö§Teil des Wirbels noch nicht von Sonnenlicht beschienen und ein chemischer Ozonabbau, der in Grad und Ausdehnung mit dem antarktischen vergleichbar
wäretritt nicht auf.
Kapitel
Molekülund Part ikelst reuung
Die Laserstrahlen, die das Aerosol-Lidar emittiert, werden von den Moleküleder
Atmosphärund dem suspendierten partikuläre Material gestreut und absorbiert.
Ersteres bezeichnet man als Molekülstreuungletzteres als Partikelstreuung, falls
die Ausdehnung des streuenden Objekts von gleicher Gröflenordnun wie die Wellenläng A des eingestrahlten Lichts ist [z.B. Kerker, 1969; Jackson, 1983; van de
Hulst, 1957; Bohren und Huffman, 19831. Der Spezialfall der Streuung an einer
optisch homogenen Kugel hei§ Mie-Streuung. Die Wechselwirkung von Licht mit
Objekten, deren Dimensionen sehr viel grö§als A sind, wird durch die Gesetze der
geometrischen Optik beschrieben [z.B. Born und Wolf, 19801. Die Wirkungsquerschnitte füMolekülund Partikelstreuung sind abhängi von der Wellenläng des
eingestrahlten Lichts sowie von den optischen Eigenschaften und der Dimension des
streuenden Teilchens.
In den folgenden Abschnitten werden einige Aspekte der Molekülund Partikelstreuung diskutiert, die füdie vorliegende Arbeit von Bedeutung sind. Da in den
Aerosol-Lidar-Messungen neben der Intensitäauch die Änderun des Polarisationszustands der emittierten Lichtwelle bestimmt wird, beginne ich die Darstellung mit
der Definition von Stokes-Vektoren und Müller-MatrizenIm Anschlufl wird auf die
Berechnung von Molekülund Partikelstreukoeffizienten eingegangen.
5.1
Stokes-Vektoren und Müller-Matrize
Im folgenden betrachte ich eine quasi-~onochromatischeelektromagnetische Welle
der Frequenz U mit dem Wellenvektor k,
Hier bezeichnen eIlund ei die Einheitsvektoren senkrecht zur Ausbreitungsrichtung
sowie E l l ( t )und E J . ( ~ den
) Betrag der elektrischen Feldstärkin Richtung von gIlund
Auf einer Zeitskala, die deutlich grofler als die inverse Frequenz ist (T > l / v ) ,
kann die Lichtwelle durch vier Gröfle charakterisiert werden: die Intensitäder Lund der 11-Komponente,die Phasendifferenz zwischen der i-und der 11-Komponente
und der prozentuale Anteil des vollständipolarisierten Lichts. Es gibt verschiedene
Möglichkeite der Darstellung dieser vier-elementigen Grö [van de Hulst, 1957;
Shurcliff, 1962; Clarke und Grainger, 1971; Bohren und Huffman, 19831. Ungeachtet
'=
der differierenden Definitionen bezeichnet man diese GröÂals Stokes-Vektor f
(Pl, P2, P3,P4). Ich folge der Notation von Bohren und Huffman [1983],
PI =
=
P3 =
P4 =
P
2
+
(£1 E i £.E:)
(  £ 1 E i - EL £1
( E lE
/ i EJ.E i )
i (EllE1 - Ei E;)
+
.
Die zeitliche Mittelung, angedeutet durch die eckigen Klammern, erfolgt übeeinen
Beobachtungszeitraum T ^> l / z / . E i ist die komplex Konjugierte von Eil. P1 ist
proportional zur Gesamtintensitäder Lichtwelle, P2 ist proportional zur Intensitä
des parallel (0') oder senkrecht (90') polarisierten Anteils, P3 ist proportional zur
Intensitädes unter 45' oder 135' polarisierten Anteils und P4 ist proportional zur
Intensitädes zirkular polarisierten Anteils [Bohren und Huffman, 19831. Da im
Rahmen dieser Arbeit die Absolutbeträg von Lichtintensitäte nicht von Belang
sind, identifiziere ich im folgenden Pi mit der Gesamtintensität Entsprechend verfahre ich füP2,Pa und P4.Der polarisierte Anteil der Lichtwelle ist gegeben durch
Man bezeichnet p als Polarisationsgrad [van de Hulst, 1957; Bohren und Huffman,
19831, Vollständi parallel oder senkrecht polarisiertes Licht besitzt demnach einen
Polarisationsgrad von eins. Füparallel bzw. senkrecht linear polarisiertes Licht
(P3= 0 = P4) definiere ich die Depolarisation 8 durch die Beziehung
Beschreibt der Stokes-Vektor 3 die aus einem Atmosphäxenvolumezurückgestreut
Lichtwelle, werde ich im folgenden S auch als Volumendepolarisation bezeichnen.
Aufgrund der Linearitä der elektromagnetischen Wechselwirkung könne die
Komponenten des Stokes-Vektors einer gestreuten Lichtwelle PTals Linearkombination der Stokes-Komponenten des einfallenden Lichts Pe dargestellt werden,
?Â¥=F*
Die 4x4-Matrix F bezeichnet man als Müller-MatrixJeder Streuproze läÂsich in
eindeutiger Weise durch eine Müller-Matribeschreiben. Dies gilt füdie Streuung
an Moleküleoder Partikeln, aber auch füdie Transmission durch Linearpolarisatoren oder Verzögerungsplatte und füdie Reflexion an Oberflächen
5.2
Molekül
t reuung
Die Streuung einer elektromagnetischen Welle an Moleküleoder Atomen bezeichnet
man als MolekülstreuungDas Streuspektrum enthälKomponenten der RayleighStreuung und der Vibrations-Raman-Streuung [Young, 19811. Letztere werden durch
Den totalen Rayleigh-Streuquerschnitt erhälman durch Integration von Gl. 5.1
übeden gesamten Raumwinkel
Aus Gl. 5.2 und 5.3 folgt, da das Verhältnivon totalem Rayleigh-Streuquerschnitt
zu Rayleigh-Rückstreuquerschniteine Konstante ist,
auch als Rayleigh-Streuverhdtnis bezeichnen. Die
Depolarisation des Lidar-Rückstreulichtfüeinen linear polarisierten, einfallenden
Strahl ist durch
Im folgenden werde ich L^
gegeben.
5.2.2
Streu- und Extinktionskoeffizienten
Füdie Auswertung der Lidar-Daten erweist sich die Verwendung des RayleighRückstreukoeffizienteals sinnvoll. Er ist gegeben durch
bezeichnet die MolekülteilchendichteIn analoger Weise ist der Rayleigh-Extinktionskoeffizient definiert,
Ã
£
ist
~ der
o
durch Absorption verursachte Beitrag zum Extinktionskoeffizienten.
5.2.3
Linienbreiten
Die Linienbreite im Streuspektrum ist beeinfluat durch die natürlichLinienbreite
und die Doppler-Verbreiterung. Dieser Abschnitt enthäleine Abschätzun darüber
inwieweit Linienverbreiterung unter atmosphärische Bedingungen berücksichtig
werden mu§
Die endliche Lebensdauer angeregter Energiezuständ eines Molekülführzu
einer natürlicheLinienbreite (FWHM) von [z.B. Measures, 19841
wobei T die Lebensdauer des angeregten Zustands und C die Lichtgeschwindigkeit
bezeichnet. Mit T = 1 0 ' sec und A = 532 nm ergibt sich eine Linienbreite von
etwa 0,01 pm. Diese Linienbreite liegt um fast sechs Gröflenordnunge unter den
Halbwertsbreiten der im Detektor des Aerosol-Lidars verwendeten Interferenzfilter
und wird daher im folgenden vernachlässig(vgl. Abschnitt 7.4).
Ein Moleküldas sich in Richtung des einfallenden Strahls mit der Geschwindigkeit vz bewegt, wird aufgrund des Doppler-Effekts Licht mit der Frequenzverschiebung
emittieren. uo bezeichnet die Frequenz des Streulichts im Bezugssystem des MolekülsUnter der Annahme einer Maxwellschen Geschwindigkeitsverteilung erhäl
man eine Linienbreite (FWHM) von
m bezeichnet die mittlere MolekülmasseFüAo = 532 nm und T = 220 K beträg
die Linienbreite 1,5 pm. Die Dopplerlinienbreite ist damit fast vier Gröflenordnunge
geringer als die Breite der Interferenzfilter und wird daher im folgenden ebenso wie
die natürlichLinienbreite nicht berücksichtigt
5.3
Mie-Streuung
Die Streuung von elektromagnetischen Wellen an Objekten, deren Ausdehnung mit
der Wellenläng des eingestrahlten Lichts vergleichbar ist, bezeichnet man als Partikelstreuung. Nur füwenige, spezielle Teilchenformen existieren analytische Lösun
gen dieses Streuproblems. Die füAerosoluntersuchungen wichtigste analytische
Lösun ist die Streuung an einer homogenen Kugel (Mie-Streuung). In den vergangenen Jahren sind auch fükomplexere Teilchenformen Algorithmen zur Berechnung von Wirkungsquerschnitten entwickelt worden [z.B. Chylek et al., 1976;
Wiscombe, 1980; Mugnai und Wiscombe, 19861. Ein gemeinsames Merkmal aller
dieser Lösunge ist, da sie nur mit hohem numerischen Aufwand auswertbar sind.
Ich beschränk mich daher im folgenden auf den vergleichsweise einfachen Fall der
Mie-Streuung.
Die Dimensionen, die das Streuproblem charakterisieren, sind der Kugelradius r
und die Wellenläng A des einfallenden Lichts. Daraus ergibt sich, da die Streueffizienz Qstr, d.h. der auf das geometrische Profil der Kugel normierte Wirkungsquerschnitt
nur von dem dimensionslosen Quotienten r / A abhängt Man definiert daher eine
dimensionslose Gröf3 als
und bezeichnet sie als Gröi3enparameter
5.3.1
Mie-Streueffizienzen
Die Berechnung der Streueffizienzen erfolgt durch Entwicklung der 2 - ~ e l d e rinnerhalb und auoerhalb der Kugel nach Vektorkugelfunktionen unter Berücksichtigun
der Stetigkeit der Feldkomponenten senkrecht zur Kugeloberfläche Die Müller
Matrix füRückwärtsstreuuan einer homogenen Kugel mit dem Brechungsindex m ist gegeben durch [Bohren und Huffman, 19831
wobei
j n ( x ) und h F ( x ) sind die sphärischeBessel- und sphärische Hankel-Funktionen.
Aus der Form der Müller-Matriin Gl. 5.6 ist zu erkennen, da Mie-Streuung
unter Rückwärtsrichtuden Polarisationsgrad der einlaufenden Lichtwelle beim
Streuprozef3 nicht ändertDies ist ein wesentlicher Unterschied zur Rayleigh-Streuung, die nach Gl. 5.5 füRückwärtsstreuueine Depolarisation von 8^ = 0,0141
verursacht.
berechnet sich zu [Bohren und Huffman, 19831
Die RückstreueffizienQRck
Größenparamet
Abbildung 5.1: Die Rückstreuund Extinktionseffizienz einer Kugel mit dem Brechungsindex
1,45 - i 0 als Funktion des GrÖBenparameter X = 271- r/A.
Die Extinktionseffizienz QExtist durch die Reihenentwicklung
gegeben [Bohren und Huffman, 19831. %(X) bezeichnet den Realteil von X.
5.3.2
Streu- und Ext inktionskoeffizienten
Ebenso wie füRayleigh-Streuung kann man auch füMie-Streuung Extinktionsund Ruckstreukoeffizienten definieren. Da Partikel mit unterschiedlichen Radien
unterschiedliche Streueffizienzen aufweisen, sind die Wirkungsquerschnitte mit der
GrÖBenverteilun dNAer/dr zu wichten. Der Mie-Ruckstreukoeffizient ist daher gegeben durch
Entsprechend definiert man den Mie-Extinktionskoeffizienten,
Analog zu Gl. 5.4 bezeichne ich im folgenden das Verhältni
als Mie-StreuverhältnisIm Gegensatz zu L^ weist LAereine deutliche Abhängig
keit von Wellenlängund Brechungsindex auf.
5.3.3
Numerische Berechnung
In der Literatur existieren optimierte Algorithmen zur numerischen Berechnung der
Funktionen jn(x) und h^(x) sowie zur Bestimmung des Abbruchkriteriums in den
Entwicklungen in Gl. 5.7 und 5.8 [Wiscombe, 1980; Bohren und Huffman, 19831.
Füdie vorliegende Arbeit sind die in Bohren und Huffman [I9831 veröffentlichte
Algorithmen verwendet worden.
Abb. 5.1 zeigt die Rückstreuund Extinktionseffizienz einer Kugel mit dem Brechungsindex 1,45 - i O als Funktion des GroBenparameters X. FüX < 1 ist die
Streueffizienz proportional zu r4 (Rayleigh-Streuung), X S> 1 ist der Bereich der
geometrischen Optik. Charakteristisch füMie-Streueffizienzen sind die Interferenzstrukturen im Bereich X > 1. Diese Strukturen werden durch Wellen verursacht,
die sich auf der Oberflächder Kugel ausbreiten und je nach Kugelradius und Wellenlängkonstruktiv oder destruktiv interferieren.
Detektorsignale in hoher zeitlicher Auflösun ab. Aus der Zeitdifferenz t zwischen
Emission und Detektion läÂsich die Höh z berechnen, in der der StreuprozeB
stattgefunden hat,
Die Höhenauflösu eines Lidars wird theoretisch durch die Pulsläng des emittierten Lasersignals T begrenzt; in der Praxis liegt die erreichte Höhenauflösu
mindestens eine Grö§enordnu darübe[Measures, 19841.
In Abhängigkeivon der untersuchten Fragestellung werden verschiedene LidarVerfahren eingesetzt. Zu den wichtigsten zähle die folgenden drei Verfahren:
Das Rayleigh- oder Rückstreu-Lidadetektiert auf der emittierten WellenlängeDas delektierte Spektrum umfa§in der Regel die Cabannes-Linie und
die Rotations-Raman-Linien.
Das Differential absorption lidar oder DIAL-Lidar bestimmt Höhenprofil von
Spurengaskonzentrationen. Dies wird durch Emission zweier Wellenlänge
erreicht. Eine Wellenläng ist auf eine Absorptionslinie des zu messenden
Spurengases abgestimmt, die zweite liegt im Bereich neben der Linie. Durch
Vergleich beider Rückstreusignallassen sich Höhenprofil von Spurengaskonzentrationen berechnen.
Die Molekülder Atmosphäx emittieren nach dem Einstrahlen einer Lichtwelle neben der Cabannes-Linie auch Raman-verschobene Linien, wobei die
Frequenzverschiebung zwischen eingestrahlter und emittierter Linie charakteristisch füein bestimmtes Moleküist. Lidar-Systeme, die zusätzlic zum
elastischen Signal diese Raman-Linien detektieren, bezeichnet man als RamanLidar. Ein Raman-Lidar erlaubt die Separation der durch Streuung an Aerosolen und und der durch Streuung an Moleküleverursachten Beiträg zum
Rückstreusignalda im Partikelstreuspektrum keine Raman-Linien vorhanden
sind.
Da die dieser Arbeit zugrundeliegenden Messungen mit einem Rückstreu-Lida
durchgeführworden sind, werde ich mich in der folgenden Diskussion auf diesen
Lidar-Typ beschränken
6.1
Lidar-Gleichung füunpolarisiertes Licht
Der Zusammenhang zwischen den physikalischen Atmosphärenparameter und dem
Me§signa wird durch die Lidar-Gleichung beschrieben. Ich stelle zunächs die
Lidar-Gleichung füein Rückstreu-Lidaunter der Annahme eines vollständi depolarisierten Emissionsstrahls vor. In Abschnitt 6.2 wird die Diskussion auf den
Fall polarisierter Emission erweitert. Die Intensitädes währen des Zeitintervalles
[2z/c,2(z Az)/c] im Detektor nachgewiesenen Streulichts P d ( z ,A) ist zunächs
proportional der Energie des emittierten Laserpulses Pe(A). Sie ist zweitens proz). Drittens ist
portional der Summe der Rückstreukoeffizienteßhy(Az) ßAer(A
+
+
Die Wellenlängenabhängigkevon a g und ßAe
ist in der Regel geringer als
A 4 und liegt daher noch unterhalb dieser Werte. Rückstreuund Extinktionskoeffizienten könne folglich in guter Näherun übeden Spektralbereich
als konstant angesehen werden.
6.2
Lidar-Gleichung füpolarisiertes Licht
Enthäldas Emissions- oder Streusignal einen polarisierten Anteil, mu die skalare
Lidar-Gleichung durch eine Beziehung füdie Stokes-Vektoren ersetzt werden [z.B.
Kavaya, 1987; Anderson, 19891,
Es bezeichnet
die Rayleigh-Streumatrix füRückwärtsstreuun
FAer(z) die Partikelstreumatrix füRückwärtsstreuun
Pe(A) den Stokes-Vektor des mit der WellenlängA
emittierten Laserlichts und
PT{z,A) den Stokes-Vektor des in der Höh z gestreuten Laserlichts
vor Eintritt in Teleskop und Detektor.
Fhy
+
In der Regel änderein realer Detektor den Polarisationszustand des Streusignals PT,
Hier bezeichnet Dk die Müller-Matrides k-ten Detektorkanals und P'1 den StokesVektor des Lichts, dem der Photodetektor im Kanal k ausgesetzt ist. Die RayleighStreumatrix füeinen Streuwinkel von 180' hat die Form [van de Hulst, 1957; Bohren
und Huffman, 19831
mit dem molekularen Anisotropiefaktor e (vgl. Abschnitt 5.2). Unter der Annahme
einer isotropen, spiegelsymmetrischen Partikelverteilung ist die Streumatrix FAer
gegeben durch [van de Hulst, 19571
Da die Form der Partikel in der Regel höhenabhängist, sind die positiven Parameter a ( z ) und b(z) Funktionen von z. FüsphärischPartikel gilt a = 1 = b. Der
Vorfaktor in Gl. 6.4 garantiert, da Gl. 6.2 füunpolarisierte Emission in die skalare
Form der Lidar-Gleichung übergeht
Im folgenden verzichte ich der Ãœbersichtlichkei wegen auf die Indizierung mit
dem Kanalindex k. Ist die Quantenausbeute der Photodetektoren unabhängi vom
Polarisationszustand des eingestrahlten Lichts, hangt die Zählrat Z(z) im k-ten
Detektorkanal nur von der ersten Komponente von Pd ab. Unter der Voraussetzung,
da der Photodetektor nicht Übersteuer wird, gilt daher
C bezeichnet die Detektorempfindlichkeit und Zu die Untergrundzählrat i m Kanal k.
Füparallel bzw. senkrecht linear polarisiertes Emissionslicht (Fe= (Pf,
P;, 0,O))
verbleiben von Gl. 6.2 nur zwei nichttriviale Gleichungen, die skalare Lidar-Gleichung und eine Gleichung, die die Depolarisation des Rückstreusignalbeschreibt,
Fiir die Berechnung von ßAer(z
A) wird Gl. 6.7 verwendet. Gl. 6.8 in Kombination mit Gl. 6.7 gestattet die Bestimmung der Volumendepolarisation (vgl. Abschnitt 8.2). Wie die Diskussion des Klett-Verfahrens zur Berechnung von Rück
streukoeffizienten in Abschnitt 8.3 zeigen wird, genügfüdie Berechnung von ßAe
die Kenntnis von P"(z, X) bis auf eine multiplikative Konstante.
Der aus Lidar-Messungen abgeleitete Aerosolgehalt in der Atmosphär wird übli
cherweise in Form des Rückstreuverhältnissangegeben. Das Rückstreuverhäl
nis R ist definiert als
Fiir eine aerosolfreie Atmosphär nimmt R den Wert eins an. Ebenso wie das Volumenmischungsverhältni eines Tracers ist das Rückstreuverhältn
auf einer Zeitskala, wahrend der die Zusammensetzung und die Gröflenverteilun des Aerosols als
konstant angesehen werden kann, eine konservative Grö§
Kapitel 7
MehrwellenlängenAerosol-Lidar
Seit Sommer 1988 betreibt das Alfred-Wegener-Institut in Zusammenarbeit mit dem
Institut füUmweltphysik der Universitä Bremen ein DIAL-Ozon-Lidar an der
deutschen Arktisforschungsstation (Koldewey-Station) in ~ ~ - A l e s u nauf
d Spitzbergen (7g0N, 12'0). In den Wintern 1988189 und 1989/90 wurde die Auswertung der
Ozon-Lidar-Messungen durch das Auftreten von polaren stratosphärischeWolken
(PSW) erschwert. Wie in Abschnitt 1.2 erläuterworden ist, haben PSW eine zentrale Funktion füdie gestört Stratosphärenchemiin der Antarktis, die füOzonabbauprozesse währen des antarktischen Frühlingverantwortlich ist. Füdie Beantwortung der Frage, inwieweit man die antarktischen Verhältnissauf die Arktis
Übertrage kann, ist eine quantitative Charakterisierung des stratosphärische Aerosols erforderlich. Weitere Fragestellungen ergaben sich nach dem Vulkanausbruch
auf den Philippinen im Juni 1991. Falls vulkanisches Aerosol als Tracer fungiert, bietet die Beobachtung der zeitlichen und räumliche Entwicklung des Aerosolgehalts
die Möglichkeitzum Verständnidynamischer Prozesse in der mittleren Atmosphär
beizutragen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher füdie EASOE-Mefikampagne
(European Arctic Stratospheric Ozone Experiment) im Winter 1991/92 der Aufbau
und Einsatz eines Aerosol-Lidars geplant.
Aus zeitlichen und finanziellen Gründewurde auf die Entwicklung eines eigenständige Aerosol-Lidars verzichtet und stattdessen das DIAL-Lidar füAerosoluntersuchungen erweitert. Dabei mufite die uneingeschränkt Funktionalitäim
Hinblick auf die Ozonmessungen erhalten bleiben. Das DIAL-Lidar emittiert bei
Wellenlänge von 308 und 353 nm (UV). Durch Einbau eines Nd:YAG-Festkörper
lasers und eines zweiten Aussendezweigs stehen zusätzlicdie Emissionswellenlänge
532 nm (VIS) und 1064 nm (IR) zur VerfügungFüdie Detektion dieser vier Wellenlänge wurde ein neuer Mehrwellenlängendetektoaufgebaut. Ein fünfteDetektorkanal bestimmt die Depolarisation bei 532 nm. Die beiden VIS-Kanälwerde ich
im folgenden auch als Polarisations- und Depolarisationskanal bezeichnen. Da das
Datenaufnahmesystem des DIAL-Lidars modular aufgebaut ist, war die Erweiterung
von zwei auf vier Kanäle problemlos möglich Die Datenaufnahme im IR-Kanal
wurde als unabhängigeSystem auf PC-Basis realisiert.
Die Umbauphase begann im November 1990 mit dem Einbau des Nd:YAG-Lasers.
Erste Testmessungen mit dem DIAL-Detektor konnten im Januar 1991 durchgeführ
werden. Nach der Entwicklung und dem Einbau des Mehrwellenlängendetektor
im Spätherbs 1991 wurde das Aerosol-Lidar am 25. November 1991 in Betrieb
genommen. Währen der Wintermefikampagne 1991192 arbeitete das Aerosol-Lidar
auf den zwei UV-Wellenlänge(308 und 353 nm) und der VIS-Wellenläng(532 nm).
In einem weiteren Detektorkanal wurde die Depolarisation des Rückstreusignalbei
532 nm bestimmt.
Der Ausbau des Aerosol-Lidars war im November 1992 mit der Inbetriebnahme
des IR-Empfangszweigs abgeschlossen. Dieser detektiert das Streulicht des bei einer
Wellenlängvon 1064 nm emittierten Laserlichts unter Verwendung eines empfindlichen IR-Halbleiterdetektors. Im Winter 1992193 standen damit vier Wellenlängen
kanälim ultravioletten (UV), sichtbaren (VIS) und infraroten (IR) Spektralbereich
sowie ein Depolarisationskanal zur Verfügung
Das Aerosol-Lidar besteht aus fünmechanischen, optischen und elektronischen
Komponenten.
0
Als Laserlichtquelle dienen zwei leistungsstarke Lasersysteme, die Energie in
drei spektralen Bereichen mit hoher Pulsenergie und Pulsrate bereitstellen.
Die Aussendeoptik lenkt die Laserpulse vertikal in die A t m o ~ p h ~ r e Eine
.
Strahlaufweitung im UV-Kanal verringert die Divergenz des emittierten Laserstrahl~.
Mittels eines Spiegelteleskops in Newton-Montierung werden die Rückstreusi
gnale aufgefangen und in den Detektor fokussiert.
Der Detektor separiert das Rückstreusignain die verschiedenen Wellenlängen
komponenten und bestimmt zusätzlicfüeine Wellenlängdie Depolarisation.
Die Rückstreusignalwerden mit empfindlichen und rauscharmen Photodetektoren nachgewiesen, die alle im Photonenzählmodu arbeiten.
Eine rechnergestütztDatenaufnahme nimmt die von den Photodetektoren erzeugten Zählpulsin Vielkanalzähler auf. Ein Rechner steuert die Datenaufnahmeelektronik, speichert die Zählrate periodisch ab und führeine einfache
Datenanalyse füdie Kontrolle und Steuerung des Instrumentes durch.
Abb. 7.1 zeigt eine schematische Darstellung des Aerosol-Lidars. Ein Excimerund ein Nd:YAG-Laser erzeugen Laserpulse der Wellenlänge 308, 532 und 1064 nm.
Mit Hilfe einer Raman-Zelle (in der Abbildung nicht gezeigt) wird ein Teil der UVLaserlichts in Licht der Wellenläng 353 nm konvertiert. Ein Teleskop fokussiert
die Rückstreusignalin den Mehrwellenlängendetektor Ein schnellaufendes Flügel
rad (Chopper) verhindert, da intensives Streulicht aus den untersten Schichten der
Atmosphärdie Photodetektoren übersteuertDichroitische Strahlteiler separieren
das Signal in die vier Wellenlängenkanäl Interferenzfilter dienen der Erhöhun
des Signal-zu-Rausch-Verhältnisseund der Verbesserung der Kanaltrennung. Die
Zählrate der Photodetektoren werden in Vielkanalzähler eingelesen und von zwei
Rechnern weiterverarbeitet und abgespeichert. Ein optischer Signalgeber am Chopper liefert den Zeittakt füdie Emission der Lasersignale und die Datenaufnahme.
In den folgenden Abschnitten werden die Komponenten des Aerosol-Lidars beschrieben.
Chopper
n
Excimer
Teleskop
Trigger
Abbildung 7.1: Schematische Darstellung des Mehrwellenlängen-Aerosol-Lidars
7.1
Laser licht quellen
Da die Rückstreuintensitätaufgrund der abnehmenden Luftdichte exponentiell
mit der Höh abnehmen, sind füstratosphärischLidar-Untersuchungen leistungsstarke Laser, gro§ Teleskope und empfindliche Photodetektoren erforderlich. Als
Laserlichtquellen werden daher zwei Lasersysteme hoher Pulsenergie und Repetitionsrate eingesetzt. Beide Systeme sind kommerziell erhältlich Füdie Erzeugung
des UV-Laserlichts bei 308 nm wird der Excimer-Laser des DIAL-Lidars verwendet.
Die IR- und VIS-Wellenlänge(1064 und 532 nm) liefern die Fundamentale und die
zweite Harmonische eines Nd:YAG-Lasers.
Als Quelle füdie Erzeugung von Laserlicht bei 532 und 1064 nm wird der gepulste
Nd:YAG-Festkörperlase NY 61-30 des Herstellers Continuum eingesetzt. Dieses
Geräzeichnet sich durch kompakte Bauform bei hoher Ausgangsleistung aus. Fü
den Betrieb ist eine 220 V Stromversorgung und ein Wasseranschlufi erforderlich.
Alle optischen Komponenten einschliefilich des Verd~~plerkristalls
zur Erzeugung
Hersteller
1
Divergenz
Polarisation
Energiestabilitä
Stromversorgung
- ,I
~asserversorgung1
Continuum
Nd:YAG NY 61-30
0,5 mrad
vertikal
zirkular
1 4,5%
3%
220 V
11-15 llmin
1
Tabelle 7.1: Die technischen Daten des Nd:YAG-Festkörperlaser NY 61-30. Die angegebenen
Pulsenergien beziehen sich auf den Betrieb mit Frequenzverdoppler.
der ersten Harmonischen sind in dem 90 X 30 X 30 cm gro§e Laserkopf untergebracht.
Die Spannungsversorgung, die Kühleinheiund der Steuerungsrechner befinden sich
in einem separaten Modul. Die wichtigsten technischen Daten des Geräte sind in
Tabelle 7.1 aufgelistet [Continuum, 19901.
Der NY 61-30 verfügübeeine Oszillator- und eine VerstärkerstufeBeide YAGStäbwerden mittels einer Blitzlampe optisch gepumpt. Zur Erhöhun der Pulsenergie und zum Erreichen kurzer Pulslänge ist der Laser mit einer Güteschaltun
ausgestattet. Der Verdopplerkristall erzeugt die zweite Harmonische aus der Fundamentalwellenlängvon 1064 nm. Durch Verkippen des Kristalls wird auf maximale
Pulsenergie bei 532 nm justiert. Die nominelle Blitzlampenfrequenz des ND 61-30
beträg30 Hz. Aufgrund der Ausdehnung des optischen Mediums könne höher
Frequenzen eine Fokussierung des Laserstrahls innerhalb der YAG-Stäb verursachen und damit zur Zerstörun des Lasermediums führenFrequenzen niedriger als
30 Hz gefährde zwar keine optischen Komponenten, erhöhe aber die Divergenz
des emittierten Lichts. Aufgrund von Problemen mit der Netzspannungsversorgung
konnte der Laser im Winter 1991/92 nur mit einer Frequenz von 25 Hz betrieben werden. Die vergroflerte Divergenz des Sendestrahls führtunter ungünstige
Umstäade zu einem unvollständige Strahlüberlapp
Füden Einsatz des Nd:YAG-Lasers als Lidar-Lichtquelle mu die Möglichkei
einer externen Triggerung bestehen. Der NY 61-30 benötig zwei Triggerpulse. Der
erste Puls zündedie Blitzlampe, die das Lasermedium optisch pumpt. Nach etwa
280 psec schaltet ein zweiter Puls den Guteschalter durch und startet damit die LaseraktivitätFüeine maximale Pulsenergie ist die genaue Justage der Zeitdifferenz
zwischen erstem und zweitem Triggersignal erforderlich.
Die Verlustwärm der Nd:YAG-Stäb wird von einem geschlossen Wasserkreislauf abgeführtDieser Primärkühlkre
ist übeeinen Wärmetauschemit einem sekundäreKühlkreislauverbunden, der vom Hersteller füden offenen Betrieb an einem normalen Wasseranschlufl ausgelegt ist. Da der Lidar-Container in ~ ~ - A l e s u n d
nicht an das Wasserleitungsnetz angeschlossen ist, wird der zweite Kühlkreislau
mit einer Umwälzpumpund einem ausgedienten Radiator auf dem Container-Dach
realisiert. Zusatz von Frostschutzmittel verhindert das Einfrieren des Sekundärkreis
1
'
Hersteller
Lambda Physik
EMG
150 TMSC
TYP
Wellenläng
308 nm
Pulsfreauenz
max. 40 Hz
Pulsenergie
1 ca. 150 m J
- . .
Fulsläng
15 nsec
Linienbreite
32 GHz
Divergenz
0,2 mrad
Stromversorgung
380 V
1
Tabelle 7.2: Die technischen Daten des Excimer-Gaslasers EMG 150 TMSC.
laufes auch bei Temperaturen unter -30°C Der Aufbau hat sich in der geschilderten Form trotz seines improvisierten Charakters währenzweier Meflkampagnen gut
bewährt
7.1.2
Excimer-Laser
Füdie Erzeugung des UV-Laserlichts bei 308 nm wird ein XeCl-Excimer-Gaslaser
des Herstellers Lambda Physik eingesetzt. Die wichtigsten Systemparameter sind in
Tabelle 7.2 zusammengefa§tEin Teil der Laserenergie wird in einer mit Hz gefüllte
Raman-Zelle zu Strahlung mit der Wellenläng353 nm (1. Stokes-Linie) konvertiert
[Werner et al., 19831. Eine detaillierte Beschreibung des Lasers sowie der Justage
der Raman-Zelle findet sich in [Steinbrecht, 19871.
7.2
Aussendeoptik
Die Aussendeoptik lenkt die Laserpulse, die horizontal aus den Laserquellen emittiert
werden, vertikal in die AtmosphäreDie Stellung der Aussendespiegel ist justierbar,
um einen vollständigeÜberlap des Sendestrahls mit dem Teleskopgesichtsfeld einstellen zu können Das Emissionslicht des Nd:YAG und des Excimers wird separat
durch zwei voneinander unabhängig Aussendeoptiken geführt
Die Aussendeoptik des UV-Zweigs besteht aus einem System von drei Spiegeln.
Ãœbeeinen 2-Zoll-UV-Spiegel wird der Strahl durch ein Aufweitungsteleskop geleitet. Das Teleskop besteht aus einem Konvexspiegel der Brennweite f = -175 mm
und einem Konkavspiegel mit einer Brennweite von f = 1750 mm. Diese Anordnung liefert eine Strahlaufweitung von 1:10 und verringert damit die Divergenz des
emittierten Laserstrahls um eine GrÖBenordnung In Abb. 7.2 ist die Strahlführun
dargestellt. Die Justage des Strahlüberlapperfolgt übezwei Differentialmikrometerschrauben am Konkavspiegel. MeBfÜhleermögliche die Kontrolle und das
Reproduzieren der Einstellungen.
Füden VIS-Kanal wird auf eine Strahlaufweitung verzichtet. Die Aussendeoptik
besteht aus einem 2-Zoll-Spiegel, der in einem kardanischen Halter eingefaBt ist.
Der Spiegel ist mit einer hochreflektierenden Beschichtung fü532 und 1064 nm
versehen.
Abbildung 7.2: Strahlführunder Aussendeoptik des Aerosol-Lidars. Die Abbildung zeigt das
Teleskopgerüsmit den Aussendeoptiken. Die Aussendestrahlen treten horizontal von rechts in den
Teleskopraum ein. Der Nd:YAG-Strahl (oben) wird ohne Aufweitung in die Atmosphäremittiert,
der Excimer-Strahl (unten) wird übeeine Kombination von Plan-, Konvex- und Konkavspiegeln
um einen Faktor 10 aufgeweitet.
In der Meakampagne 1991192 wurde der Strahlüberlap durch Verkippen des
kardanischen Spiegelhalters mittels zweier Differentialmikrometerschrauben justiert.
Da diese manuelle Justagemethode insbesondere bei tiefen Temperaturen Probleme
bereitet hat, sind die Mikrometerschrauben füdie Winterkampagne 1992193 durch
motorgetriebene Linearversteller ersetzt worden. Die Motoren werden durch eine
Kontrolleinheit angesteuert, die übedie serielle Schnittstelle mit einem Rechner
verbunden ist. Die Antriebe bewährte sich auch bei Betriebstemperaturen bis
-30°C
7.3
Teleskop
Füdie Detektion der Rückstreusignalwird das Spiegelteleskop des DIAL-Lidars
verwendet. Der Primärspiegeist ein sphärische Zerodur-Spiegel, dessen Spiegelflächeinen Durchmesser von 600 mm besitzt. Sein ~ffnun~sverhältni
beträg
f/4. Der durch die sphärisch Aberration des Spiegels verursachte Streukreis hat
einen Durchmesser von etwa 0,7 mm. Wegen des beschränkte Raums, der fü
den Aufbau des Detektors zur Verfügunstand, wurde ein modifizierter NewtonAufbau gewählt Abb. 7.3 zeigt den Strahlengang durch das Teleskop. 1560 mm
übedem Primärspiegeist unter einem Winkel von 12,5 Grad ein ebener Faltspiegel
angebracht, der den Fokus des Teleskops in die Blendenöffnun des Detektors positioniert. Der Detektor ist in einem Kasten an der rechten Seite des Teleskopgerüst
untergebracht (vgl. Abb. 7.3). Beide Spiegel sind mit Aluminium beschichtet und
mit einer Siliziumoxidschutzschicht versehen. Der Kippwinkel des Faltspiegels ergibt
sich aus der Forderung nach geringer Depolarisation durch Reflexion an den Spiegeloberflächeund einer Fokusposition auaerhalb des Gesichtsfeldes des Primärspiegels
7.4
Mehrwellenlhgendet ekt or
Bei der Entwicklung des Mehrwellenlängendetektorstand die Forderung nach einem
einfachen und modularen Aufbau an erster Stelle. Soweit möglic werden ausschlie§
lieh kommerziell erhältlichTeile verwendet und es wird auf Spezialanfertigungen
verzichtet. Alle Einstellungen sind justierbar. Um einen platzsparenden Aufbau des
Detektors zu gewährleistenwerden optische Komponenten in 1-Zoll-Ausführun
eingesetzt. Daher konnten bis auf die Photomultipliergehäus alle fünDetektorkanälin einem 20 X 60 X 60 cm gro§e Gehäus untergebracht werden. Die 15 m m
starke Detektorbodenplatte aus Aluminium ist mit vier Halterungen am Teleskopgerüsbefestigt. Die Haltekonstruktion ermöglich eine Justierung der Detektorposition auf den Fokus und die optische Achse des Teleskops. Der Detektor kann
in einer Ebene, die durch die optische Achse und die Normale der Detektorebene
definiert ist, verschoben und um drei Achsen verkippt werden. Die Einstellgenauigkeit beträgetwa 0,1 mm und 0,2 mrad. Abb. 7.4 zeigt den Aufbau des Detektors,
wie er im Winter 1992193 eingesetzt wurde. Im folgenden werde ich die einzelnen
Elemente des Detektors kurz beschreiben.
Das Signal tritt von oben in den Detektor und trifft zunächsauf die Gesichtsfeldblende. Durch eine sorgfältig Justage ist sichergestellt, da sich die Blende
Abbildung 7.3: Das Empfangsteleskop mit dem Mehrwellenlängendetektor An der Basis des
Teleskopgerüstist der 60-cm-Primärspiege P aufgehängtDas Rückstreulichwird übeden um
12,5O verkippten Faltspiegel F in den Detektor D fokussiert.
Abbildung 7.4: Der Mehr~vellenlängendetektodes Aerosol-Lidars. Das Signal fallt durch die
Gesichtsfeldblende B auf die Parallelisierungslinse P. Unmittelbar unter der Blende B dreht sich
das Chopper-Blatt. Die Wellenlängenseparatio erfolgt übedrei sequentiell angeordnete dichroitische Strahlteiler D l , D2 und D3. Im VIS-Kanal (links) separiert ein polarisierender StrahlteilerwürfeS W die parallel und die senkrecht polarisierten Komponenten des RückstreuIichtesDie
Interferenzfilter 11 bis I4 dienen der Untergrundreduktion und einer erhöhte Kanaltrennung. Die
Fokussierlinsen F1 bis F5 bilden zusammen mit der Parallelisierungslinse P die Blende B auf die
Detektorfläche ab.
im Fokus des Teleskops befindet. Das Gesichtsfeld CY des Teleskops wird durch die
GröBder Blende bestimmt. Füdie Aerosol-Lidarmessungen werden zumeist Blendendurchmesser d von 2 mm verwendet. Mit einer Teleskopbrennweite f C 2400 mm
ergibt sich ein Gesichtsfeld a
CY
d
=-
f
0)8 mrad
.
Unmittelbar unterhalb der Blende befindet sich das Flügelrafüdie Abschattung
der Photodetektoren. Eine optische Abtastung der Flügelradpositiomittels einer
Leuchtdiode und einem lichtempfindlichen Element liefert Pulse) aus denen die Signale füLasertriggerung und Datenaufnahme abgeleitet werden.
1
Separation von
Hersteller
Transmission
1064 nm
532 nm
353 nm
308 nm
Planitä
Substratstärk
Substratmaterial
1 353 nm 1 532 nm 1 1064 nm 1
Laser o ~ t i kGarbsen
1
0,5%
88%
1
0,5%
90%
:Fo
1
3%
90%
40%
88%
9,s m m
Herasil
1
Tabelle 7.3: Die Daten der dichroitischen Strahlteiler.
1 Kanal
UV
1 Hersteller
Zentralwellenläng
Transmission
Halbwertsbreite
Substratstärk
eff. Brechungsindex
307,l nm
15%
10,O & 2 nm
3,s mm
k.A.
VIS
Oriel
532,O nm
355,O nm
50%
25%
10,O & 2 nm 10,O & 2 nm
7 mm
7 mm
2,05
1,45
IR
1064,O nm
40%
10,O 5 2 n m
8,s mm
2,05
Tabelle 7.4: Die Daten der Interferenzfilter nach Unterlagen des Herstellers.
Eine plankonvexe Quarzlinse mit einer Brennweite von 50,2 mm parallelisiert
das einfallende Licht und leitet es auf drei hintereinander angeordnete dichroitische Strahlteiler. Der erste reflektiert den infraroten Teil des Spektrums und transmittiert die sichtbaren und ultravioletten Komponenten. Der zweite reflektiert die
Wellenläng532 nm und transmittiert die Wellenlänge 353 und 308 nm. Im dritten
schliefllich werden die Wellenläage 308 und 353 nm separiert. Die Transmissionswerte der Dichroite sind in Tab. 7.3 aufgelistet. Die Daten beruhen auf Herstellerangaben.
Nach der spektralen Zerlegung sorgen Interferenzfilter füeine Reduktion des
Untergrundlichts in den vier Wellenlängenkanälund füeine Erhöhun der Kanaltrennung. Tab. 7.4 enthälAngaben übedie verwendeten Interferenzfilter und
deren optische Daten. Die Wellenläagmaximaler Transmission A eines Interferenzfilters variiert mit dem Einfallswinkel a nach [Macleod, 19691
wobei Ao die Zentralwellenläagemo den Brechungsindex des umgebenden Mediums
und m* den effektiven Brechungsindex des Filters bezeichnet (vgl. Tab. 7.4). Die
Divergenz des Lichtstrahls innerhalb des Detektors beträg etwa 40 mrad. Mit
Gl. 7.1 verschiebt sich die Wellenlängmaximaler Transmission um Ca. 0,02%. Diese
Wellenlängendifferen ist wesentlich geringer als die Halbwertsbreite der Filter und
kann daher vernachlässigwerden.
Im 532-nm-Kanal erfolgt eine Separation der parallel und der senkrecht polarisierten Komponenten mittels eines polarisierenden StrahlteilerwürfelsDie Transmission füvollstäadi parallel polarisiertes Licht (11-Licht) und die Reflektivitäfü
1 Kanal
1 Hersteller
UV
VIS
Thorn EMI
I
IR
RCA
Photodiode
1
Tabelle 7.5: Die technischen Daten der Photodetektoren. Die Angaben sind den Herstellerunterlagen entnommen.
vollständi senkrecht polarisiertes Licht (L-Licht) wird vom Hersteller mit 2 99%
angegeben. Die durch Rayleigh-Streuung verursachte Depolarisation des Rückstreu
signals beträgetwa 0)0141 [Young) 19801. Das 1-Signal ist damit fast zwei GröBen
ordnungen geringer als das 11-Signal. Um den Anteil von parallel polarisiertem Licht
im L-Kanal weiter zu verringern, wurde füdie WintermeBkampagne 1992193 im
1-Kanal ein zweiter Polarisator eingefügt
Der Nachweis der Signale in den beiden VIS- und den beiden UV-Kanäle erfolgt
mit Photomultipliern. Füdie Detektion des IR-Signals kommt eine Si-AvalanchePhotodiode zum Einsatz. Fokussierlinsen) die vor jedem dieser fünDetektoren angeordnet sind) bilden zusammen mit der Parallelisierungslinse die Gesichtsfeldblende
auf die empfindlichen Detektorfläche ab. Die Brennweite dieser Linsen in den VISund UV-Kanäle beträg50,2 mm. Aufgrund der sehr kleinen Detektorfläch des
IR-Detektors von 0,lxO)l mm wird füdie Fokussierlinse im IR-Kanal eine kurze
Brennweite von 25 mm gewählt Die Spezifikationen der Photodetektoren sind in
Tabelle 7.5 zu finden.
Der IR-Detektor besteht aus einer abgeschlossenen Einheit, in die die Si-Avalanche-Photodiode) ein Peltier-Element zur Kühlun der Diode, die Signalverarbeitung und die Spannungsversorgung integriert sind. Die Zählimpulsstehen am
Ausgang als TTL-Signale zur Verfügung Das IR-Detektormodul ist auf einer 3Achsen-Verstelleinheit montiert) die von Motoren angetrieben wird. Die Erfahrungen beim MeBbetrieb zeigen, daB die Position des Detektors insbesondere entlang
der optischen Achse in regelmäoige Abstände nachjustiert werden mu6. Mit der
motorgetriebenen Verstelleinheit 1ieB sich diese Justage mit der erforderlichen Genauigkeit reproduzierbar durchführen
7.5
Datenaufnahmesystem
Das Datenaufnahmesystem diskriminiert die Zählpuls der Photodetektoren, liest
diese in Vielkanalzähleein) steuert übeTriggersignale die Laserpulsemission~startet die Vielkanalzählerstellt die Rohdaten graphisch dar und speichert diese in
geeigneter Form ab. Füdie Auslese der UV- und VIS-Zählratewird das um zwei
Kanäl erweiterte Datenaufnahmesystem des Ozon-DIAL-Lidars verwendet. Die
Signale des IR-Detektors werden in einem getrennten Aufnahmezweig bearbeitet.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Datenaufnahmeprogramm entwickelt, das auf
die Anfordungen des Aerosol-Lidars abgestimmt ist. Das Programm besteht aus
drei Modulen. Das Einlesemodul transferiert nach 1000 Laserpulsen die addierten
Zählrate aus dem Speicher der Vielkanalzählein den Hauptspeicher des Rechners.
Die Daten aller Kanälwerden zu einem Datensatz zusammengefaBt und anschlieBend zusammen mit Zusatzinformationen wie Uhrzeit und Datum vom Abspeichermodul auf dem Mmsenspeicher abgelegt. Jeweils 40 dieser Datensätz werden in
einer Datei abgespeichert. Ein weiterer Programmteil analysiert die Datensätz
und bestimmt Mittelwerte in fünHöhenbereiche von jeweils 10 km Breite. Zur
Aussteuerungskontrolle der Photodetektoren werden darübehinaus füjeden Kanal
Maximalzählrateberechnet. Neben der Ausgabe dieser Werte auf ein alphanumerisches Terminal werden die Profile auf einem Monitor graphisch dargestellt. Bei einer
Betriebsfrequenz von 30 Hz ergibt sich hieraus eine Datenrate von 0,4 MByteIh. Das
Datenaufnahmeprogramm läufauf einem PDP-11173-Computer unter dem Echtzeitbetriebssystem RT-11.
Füdie Signalauslese im IR-Zweig wird der kommerzielle VielkanalzähleTurboMCS der Firma EG&G eingesetzt. Ein angeschlossener Personalcomputer stellt die
MeBdaten graphisch dar und speichert sie ab. Im IR-Kanal werden Datenraten von
0,l MByte/h erreicht.
7.5.2
Hardware
Das Datenaufnahmesystem des DIAL-Lidars wurde von der Elektronikwerkstatt des
Physikalischen Instituts der UniversitäMüncheentwickelt und in Form modularer
NIM-Einschübrealisiert [Steinbrecht, 19871. Die vom Chopper erzeugten Taktsignale formt das Triggerpulsgenerator-Modul in TTL-Pulse um und teilt sie auf die
Betriebsfrequenz des Datenaufnahmesystems herunter. Die Frequenz des ChopperTakts, die durch die Umdrehungsgeschwindigkeit des Choppers bestimmt wird,
beträg etwa 500 Hz, die nominelle Betriebsfrequenz der Datenaufnahme 60 Hz.
Das 60-Hz-Signal wird in zwei Lasertrigger-Module eingespeist, die zunächseinen
Triggerpuls füdie Zündunder Blitzlampe im Nd:YAG-Kopf erzeugen, anschlieBend die Vielkanalzählezurücksetzenstarten und schlieBlich Pulse füdie externe
Triggerung des Nd:YAG- bzw. des Excimer-Lasers abgeben. Diese externen Triggerpulse werden mit der halben Frequenz und im Wechsel miteinander abgegeben.
D.h. Nd:YAG- und Excimer-Pulse folgen abwechselnd im zeitlichen Abstand von
1/60 sec. Auf diese Weise wird in jedem Kanal vor bzw. nach jeder Signalmessung
eine Untergrundmessung durchgeführtDie wechselweise Emission der IRIVIS- und
UV-Signale verhindert ein Überspreche zwischen diesen Empfangskanälen
Die Zählsignal der Photomultiplier werden in Diskriminator-Modulen in ECLPulse umgeformt und in Vielkanalzähleeingelesen. Füjeden Kanal stehen zwei
Sätzzu je 256 Zähle-je ein Satz füdie Signal- und Untergrundmessung - zur
VerfügungDurch entsprechende Einstellung der Zähleradditionszeikönne Höhen
auflösunge von 50, 100, 200 und 500 m erreicht werden. Füdie im Rahmen dieser
Arbeit durchgeführteMessungen wurde eine Auflösun von 200 m verwendet. Dies
entspricht einer Zähleradditionszeivon 1,33 psec.
Das Startsignal füden IR-Datenaufnahmezweig wird vom UVIVIS-Zweig abgegriffen. Eine Diskriminierung der Zahlimpulse ist nicht erforderlich, d a der IRDetektor TTL-Pulse zur Verfügunstellt. Der IR-Vielkanalzählebesitzt nur einen
Kanal, der aus 16.384 Einzelzählerbesteht. Füdie IR-Messung werden allerdings
nur die ersten 1024 Zählebei einer Zähleradditionszeivon 650 psec ausgelesen.
Dies entspricht einer Höhenauflösuvon 97,4 m und einem Höhenbereic von 0 bis
99,7 km. Da kein separater Untergrundkanal vorhanden ist, wird die Untergrundbestimmung durch Analyse der Zählrate im Bereich zwischen 50,O und 99,7 k m
durchgeführ(vgl. Abschnitt 8.1.2).
Kapitel 8
Methoden zur Datenauswertung
Dieses Kapitel enthäleine Beschreibung von Methoden und Algorithmen füdie
Auswertung der Aerosol-Lidar-Daten. Ich diskutiere zunächsdie generelle Struktur des Auswerteprozesses und gehe anschliefiend ausführlicheauf die einzelnen
Bearbeitungsschritte ein.
Der AuswerteprozeB ist schematisch in Abb. 8.1 dargestellt. Dieser gliedert sich
in zwei Bereiche. Aus Lidar-Zählrate Zs(zi) sowie Druck- und Temperaturprofilen,
p(zi) und T(zi), werden zunächsRückstreukoeffizienteßAer(ziund Volumendepolarisationen S^(zi) berechnet. Irn folgenden versehe ich die Höhenvariabl z
mit einem Subskript i, da z aufgrund der endlichen Höhenauflösu des AerosolLidars nur diskrete Werte annimmt. p(zi) und T(zi) stehen aus Ballonsondierungen
zur Verfügungdie täglic an der Koldewey-Station in ~ ~ - A l e s u ndurchgeführ
d
werden. ßAer(ziund 6Aer(zi)sind die primäre geophysikalischen Mefigröfie des
Aerosol-Lidars. In ihre Berechnung fliefien mit Ausnahme des Mie-Streuverhältnis
Ses LAer nur auf Messungen basierende Werte ein. Wie in Abschnitt 8.3.1 gezeigt
wird, ist die Abhängigkeides Rückstreukoeffizientevon LAergering. In der zweiten
Stufe der Auswertung werden Partikelextinktionskoeffizienten a k , optische Dicken
des stratosphärische Aerosols D? und Grofienverteilungen bestimmt, die mit den
tatsächliche Spektrenverträglic sind. Alle diese Gröfie hänge zum Teil erheblich von Modelldaten ßAe und LAer ab. Ich bezeichne sie daher im folgenden als
sekundärMeBgrÖi3en
In den folgenden Abschnitten beschreibe ich die einzelnen Schritte der Datenauswertung, wobei ich mich an Abb. 8.1 orientiere. In Abschnitt 8.1 werden die
Verfahren zur ,,Rohdatenkorrekturn dargestellt. (Begriffe in Anführungszeichebeziehen sich auf die Beschriftung der Rechtecke in Abb. 8.1.) In Abschnitt 8.2 wird
die ,,Berechnung der VolumendepolarisationL' beschrieben. Das ,,Klett-Verfahren"
zur Berechnung von Rückstreukoeffizientewird in Abschnitt 8.3 diskutiert. Abschnitt 8.4 enthäldie Darstellung der ,,Berechnung von Extinktionskoeffizienten"
und der ,,Berechnung der optischen Dicke". Eine Darstellung der ,,Berechnung von
Gröi3enverteilungen und der ,,Hatch-Choate-Gleichungen" findet sich schliefilich in
Abschnitt 8.5.
Aerosol-Modell
Radiosonden
Rohdatenkorrektur
Berechnung
Depolarisation
KlettVerfahren
\
^
¥¥-
Berechnung
Gröflen
verteilung
Berechnung
Extinktions-
HatchChoate-
Berechnung
optische
Dicke
1
Abbildung 8.1: Schematische Darstellung der Aerosol-Lidar-Datenauswertung. Ovale stehen
füDaten, Rechtecke symbolisieren Auswerteschritte. Aus Signalzählrate 7, und dem Untergrund Zu sowie Druck- und Temperaturprofilen, p und T, werden in der ersten Auswertestufe
Partikelrückstreukoeffiziente ßAe und -volumendepolarisationen S^" bestimmt. Die Kenntnis
von ßAe und SAer ermöglich zusammen mit Modelldaten
und ßAe die Berechnung von
Partikelextinktionskoeffizienten Q'&, optischen Dicken des stratosphärische Aerosols D p und
Parametern des Lognormal-Größenspektrum
.VAer, r und s. Aus dem Größenspektr wird die
Oberflächendicht A, die Volumendichte V und das MassenmischungsverhältniX^ abgeleitet.
Totzeitkorrekturfaktor
Abbildung 8.3: Totzeitkorrektur des in Abb. 8.2 gezeigten Rohdatenprofils. Das Korrekturprofil
ist auf der Basis einer Diskriminatortotzeit von 10 nsec und einer Zähleradditionszeivon 1,33 psec
berechnet worden.
Damit Signalschwankungen, die von durchziehenden Wolkenfeldern verursacht
werden, nicht das Resultat verfälschenwerden bei der Berechnung des Mittelwerts
nur diejenigen Rohdatenprofile berücksichtigtderen Maxima mindestens 50% des
Maximums des zählratenreichsteProfils erreichen.
In den folgenden vier Paragraphen werden die einzelnen Schritte der Rohdatenkorrektur und -aufbereitung dargestellt. Die Reihenfolge entspricht der Abfolge
der einzelnen Schritte im DatenauswerteprozeB. Zunächswerden die detektierten
Zählrate auf Totzeiteffekte korrigiert. Im nächste Schritt berechne ich aus den
korrigierten Zählrate eine bzw. zwei Komponenten des Streusignal-Stokes-Vektors.
Die Darstellung als Stokes-Vektor ist füdie Berechnung der Volumendepolarisation
(vgl. Abschnitt 8.2) von Bedeutung. SchlieBlich wird der Höhenbereic bestimmt,
im dem eine weitere Auswertung der Signale sinnvoll ist.
8.1.1
Totzeitkorrektur
Nach der Mittelwertbildung werden die Profile auf Totzeiteffekte korrigiert, die durch
die endliche Bandbreite der Detektoren bzw. des Datenaufnahmesystems verursacht
werden. Füdie UV- und VIS-Kanäl sind die Diskriminatoren die bandbreitenbegrenzenden Elemente. Die Totzeit der Diskriminatormodule fur die UV- und VISKanälbeträgetwa 10 nsec [Steinbrecht, 19931. Die Bandbreite der Photomultiplier
dagegen ist gröBe als 130 MHz [EMI, 19861. Da eine Überprüfuder Diskriminatortotzeiten aus mefltechnischen Gründenicht möglic gewesen ist, schätzich
hierfüeinen Fehler von k 5 nsec ab. Die Bandbreite des IR-Detektormoduls beträg
1,8 MHz [RCA, 19911.
+
Die totzeitkorrigierte ZählratZO(zi) im Höheninterval[zi, 2, Az] berechnet sich
aus der detektierten Zählrat Z(z;) gemä [Saleh, 1978; Steinbrecht, 19931
Hier bezeichnet T,) die Diskriminatortotzeit und T die Zähleradditionszeit Bei einer Höhenauflösu von Az = 200 m beträgT = 1,33 psec. In Abb. 8.3 ist der
Totzeitkorrekturfaktor Zo(z;)/Z(zi) als Funktion der Höh füdas in Abb. 8.2 gezeigte Rohdatenprofil dargestellt. Der Vergleich von Abb. 8.3 mit Abb. 8.2 zeigt,
da nur füZählrate > 0,6 pro Puls und Höhenstuf die Korrektur nach Gl. 8.1
Z(zi) um mehr als 1%erhöhtDie Totzeitkorrektur der IR-Zählrateist nach einer
vom Hersteller angegebenen Korrekturfunktion durchgeführworden [RCA, 19911.
8.1.2
Untergrundkorrektur
Wie in Paragraph 7.5.2 erläuterworden ist, arbeiten die UV- und die VISIIRKanälim wechselseitigen Betrieb, d.h. die UV-Untergrundmessung läufsimultan
zu einer VISIIR-Signalmessung und umgekehrt. Die Untergrundzählrat setzt sich
zusammen aus der Detektordunkelzählratund dem Hintergrundsignal, das durch
die Himmelsresthelligkeit verursacht wird. Zusätzlic treten zum Teil erhebliche
Beiträg durch Überspreche aus anderen Kanäle auf. Dieser dritte Beitrag ist
an der in Abb. 8.2 gezeigten Zählrat des Untergrundkanals im Höhenbereic bis
etwa 20 km deutlich erkennbar. Füdie Bestimmung des tatsächlicheUntergrundes
wird daher der Mittelwert der Untergrundzählratzwischen 35 und 50 km berechnet.
In diesem Höhenbereic liefert die Hintergrundzählratden dominierenden Beitrag.
Sie kann in den VIS-Kanäle die Photomultiplier-Dunkelzahlrate, insbesondere bei
Vollmond oder Dämmerungum mehr als zwei Gröflenordnunge übersteigen
Im IR-Kanal steht keine eigene Untergrundmessung zur Verfügungstattdessen
werden die Signalzählrate bis in eine Höh von 97,4 m X 1024 = 99,7 km abgespeichert (vgl. Paragraph 7.5.2). Eine Analyse der IR-Rohdaten zeigt, da im
Höhenbereic oberhalb von etwa 25 bis 30 km das Signal-zu-Rausch-Verhältniunter eins fälltDer IR-Untergrundmittelwert wird daher aus den Zählrate zwischen
50 und 99,7 km bestimmt. Die untergrundkorrigierte SignalzählratV(zi) ergibt
sich nun durch Subtraktion des Untergrundmittelwerts Zu von der detektierten Zähl
rate Z(zi).
8.1.3
Stokes-Vektor des Rückstreulicht
Zur Bestimmung der Depolarisation erweist es sich als sinnvoll, die Zählrate Z(zi)
in die Komponenten von Stokes-Vektoren umzurechnen. Füdie Wellenläag 353
und 1064 n m liefern die Lidar-Daten nur Information übedie erste Komponente
des Stokes-Vektors P;@;). Unter der Voraussetzung, da sich im UV- und IR-Kanal
keine polarisierenden Elemente befinden, ist P;(zi) proportional zu Z(zi),
Der Depolarisationskanal erlaubt fü532 nm zusätzlic die Bestimmung der zweiten
Komponente Pl(zi). Aus den Zählrate im Polarisationskanal (k = 11) und Depolarisationskanal (k = -L) berechnet sich durch Invertierung von Gl. 6.3 P{(z;)und
Pl(z,) zu
wobei
Det =
Df2 - D W ~ )
Die Matrixelemente Dà sind währen einer Serie von Testmessungen durch Rotation einer A/2-Verzögerungsplatt bestimmt worden, die unmittelbar hinter die
Parallelisierungslinse eingefügworden ist (vgl. Abb. 7.4). Die relativen Detektorempfindlichkeiten CL/Cll werden durch Anpassung des gemessenen Depolarisationsprofils an den Wert der molekularen Depolarisation im Höhenbereic zwischen
25 und 50 km berechnet. In diesem Höhenbereic sind währen des Meflzeitraums
keine Aerosolschichten beobachtet worden (vgl. Abschnitt 9.2 und 9.3). Im folgenden
gehe ich davon aus, da die dritte und die vierte Komponente von @ verschwindet,
( P e = (P:, P;, 0,O)). Diese Annahme ist gerechtfertigt, da linear polarisiertes Licht
emittiert wird und die Streuung an isotrop orientierten Aerosolpartikeln nicht zu einer Drehung der Polarisationsebene führ[van de Hulst, 1957; Bohren und Huffman,
19831.
8.1.4
Auswertbarer Höhenbereic
Die Rohdatenbearbeitung wird abgeschlossen mit der Bestimmung des Höhenberei
ches [ZM, ZN], in dem eine Auswertung möglic ist. Das Kriterium füdie Bestimmung von ZN ist das Signal-zu-Rausch-VerhältnisZN ist diejenige Höhenstufeauf
der das Signal unter die Untergrundzählrat gesunken ist (vgl. Abb. 8.2). ZM ist
definiert als die minimale Höh oberhalb der Chopper-Kante, in der keine Beeinflussung der Signalintensitädurch den Chopper vorliegt. Die Berechnung von z~
erfolgt durch Anpassen des molekularen Dichteprofils NMol(z;)an das Rohdatenprofil Zs(zi) mittels einer multiplikativen Konstante K . Die Anpassung wird im
Höhenbereic zwischen 15 und 30 km vorgenommen. Durch den Aerosolgehalt in
der unteren Stratosphärwird dort Zs(zi) grö§als K NMo'(z,). Die Abschattung
des Signals durch den Chopper läÂZs(zi) unterhalb einer bestimmten Höh kleiner als K NMol(z;) werden. Diese Höhenstuf zuzügliceines Sicherheitsabstands
von 400 m ergibt ZM (vgl. Abb. 8.2). Die ^-Abhängigkei des Signals wird hierbei
nicht berücksichtigt
1 Wellenläng 1
Mie-Streuverhältni 1
Tabelle 8.1: Mie-Streuverhältnissfüdie drei Lidar-Wellenlängen In dieser Arbeit wird LAer(z;)
durch eine höhenunabhängiKonstante approximiert. Die Werte basieren auf Analysen von
Satellitenbeobachtungen und der Auswertung von in-sztu-Daten [Thomason und Osborn, 1992;
Deshler, 19931. Füalle drei Werte wird ein relativer Fehler von 50% angesetzt.
Ballonsondierungen, die täglican der Koldewey-Station durchgeführwerden,
liefern Druck und Temperatur bis in Höhe zwischen 25 und 35 km. Die
Meflfehler betragen £(P 5 1 hPa füp > 100 hPa und £(P 3 hPa fü
p < 100 hPa sowie &(T)5 0,2 K fiir 183 K < T < 333 K [Vaisala, 19881.
<
Absorption durch Spurengase ist zu berücksichtigenwenn die Emissionsoder Detektionswellenläng auf Absorptionslinien atmosphärische Gase liegen. Zur Korrektur ist ein Höhenprofi des betreffenden Spurengases erforderlich. Füdie beim Aerosol-Lidar verwendeten Wellenlänge ist nur da,s
Chappuis-Absorptionsband des Spurengases Ozon füdie Wellenläng532 n m
von Bedeutung. Der Absorptionswirkungsquerschnitt bei 532 nm beträg
(2,81 C! 0,14) 10-25 m2 [Griggs, 1968; Anderson und Mauersberger, 19921.
Der angegebene Fehler ist verursacht durch die graphische Bestimmung der in
der Literatur angegebenen Absorptionsspektren. Die Temperaturabhängigkei
des Ozon-Absorptionswirkungsquerschnitts vernachlässig ich, da die OzonKorrektur selbst die berechneten Rückstreukoeffizientenur um maximal 3%
erhöh [Steinbrecht, 19871. Währen des Polarwinters werden an der Koldewey-Station mehrmals wöchentlic neben der Bestimmung der meteorologischen Profile Ozonsondierungen durchgeführ[Neuber et al., 1992bl. Diese
Daten werden füdie Absorptionskorrektur in dieser Arbeit verwendet.
Wie im folgenden gezeigt werden wird, benötig man füdie Berechnung der
Rückstreukoeffizientedie Kenntnis des Mie-StreuverhältnisseLAer(z;,A) =
a&t(zi, A)/ßAer(zX). LAer ist eine Funktion der Aerosolzusammensetzung,
A)
des Partikelgröflenspektrum und der Form der Teilchen. Sowohl ßAer(zi
wie auch Q^(%, A) sollen jedoch erst als ein Ergebnis der Lidar-Datenauswertung bestimmt werden und sind daher zunächsnicht bekannt. Analysen
von Satellitenbeobachtungen liefern Abschätzunge fiir LAer(&A) zwischen
40 und 80 sr in einem Hohenbereich zwischen 16 und 28 km bei einer Wellenläng von 532 nm IThomason und Osborn, 19921. Die Analysen basieren
auf Messungen der atmosphärischeExtinktion im Zeitraum vom 23. bis zum
27. Oktober 1991 zwischen 30' und 50°NEine weitere Möglichkeibesteht in
der Berechnung von LAeranhand von in-situ bestimmten Partikelgröflenver
teilungen [Deshler, 19931, Diese Sondierungen sind zwischen dem 18. Januar
und dem 13. Februar 1992 in Kiruna (6g0N, 20'0) durchgeführworden. Auf
der Basis dieser Untersuchungen benutze ich füdie Lidar-Wellenlänge die
in Tab. 8.1 aufgeführtehöhenkonstante Werte. Um den Ergebnissen von
Raman-Lidar-Untersuchungen Rechnung zu tragen, die eine deutliche Höhen
abhängigkeivon LAerzeigen, wird ein relativer Fehler w ) / L A e r von 50%
Rückstreuverhältn
Abbildung 8.5: Rückstreuverhältn
bei 532 nm als Funktion der Höhe Das dargestellte Profil
ist aus dem in Abb. 8.2 gezeigten Rohdatenprofil berechnet worden. Die vertikale, unterbrochene
Linie markiert den Wert des Rückstreuverhältnissfüeine aerosolfreie Atmosphäre
angesetzt [Ansmann et al,, 19931. Diese Vorgehensweise wird durch die geringe
A) von LA" gerechtferAbhängigkeides PartikelrückstreukoeffizienteßAeI(z;
tigt (vgl. Abschnitt 8.3.1).
0
Der Rückstreukoeffizienin einer ReferenzhöhZR muÂbekannt sein. Die Referenzhöh ZR wird in eine Atmosphäxenschichgelegt, in der Rayleigh-Streuung
der dominierende Streuprozefl ist und in der daher §(ZRdurch ,ß^fzp ersetzt werden kann,
A) anhand von Gl. 6.1 beMit diesen zusätzliche Informationen kann ßAer(zt
rechnet werden. Im Sinne der Ãœbersichtlichkei verzichte ich im folgenden auf
die explizite Darstellung der Wellenlängenabhängigkevon Variablen. Die LidarGleichung 6.1 läÂsich als Differentialgleichungschreiben IKlett, 1981; Klett, 19851,
wobei
S(z;) = ln(z: Pi(zt))
den Logarithmus des entfernungskorrigierten Signals bezeichnet. Gleichung 8.8 hat
die formale Struktur einer Bernoulli-Differentialgleichung. Ihre Lösun lautet [Bronstein und Semendjajew, 19811
mit der Integrationskonstanten C , die sich aus der Anfangsbedingung @(ZR)=
à Ÿ h y ( z ~ergibt, und dem Zähle
In der Formulierung von Gl. 8.9 ist berücksichtigtda S(zi) nur auf diskreten
Höhenniveau zi vorliegt; Integrationen übez sind daher durch Summationen ersetzt worden. Klett [1981] wies als erster darauf hin, da die Stabilitäder Lösun
(Gl. 8.9) unempfindlicher gegenübeMeafehlern wird, wenn als Referenzhöh zp,
nicht die untere Grenzhöh ZM, sondern die obere Grenze ZN benutzt wird. Die
Integrationskonstante C könnt man direkt zu
bestimmen. Einsetzen eines fehlerhaften Werts von ßRay(zN
in Gl. 8.9 führzu
einer Verschiebung des gesamten Profils ßAer(zi)Der Fehler von ßhy(zi nimmt
jedoch mit Höh exponentiell zu. Ich bestimme daher die Integrationskonstante C
mittels einer Anpassung von ßAer(zi
an die Nullfunktion im Höhenbereic [ZK,ZN],
d.h. durch Minimierung von
Der Höhenbereic [zK,ZN},in dem die Minimierung erfolgt, ist so gewähltda er
vollständi oberhalb der Aerosolschichten liegt. Füdie Auswertung der Daten des
Winters 1991/92 und 1992/93 verwende ich ZK = 25,l km.
In Abb. 8.5 wird als Beispiel das Ergebnis der Auswertung des in Abb. 8.2 dargestellten Rohdatenprofils gezeigt. Das Profil, das Abb. 8.5 zeigt, ist allerdings nicht
R (vgl. Gl. 6.9).
der Rückstreukoeffizienselbst, sondern das Rückstreuverhältn
Man erkennt, da in einer Höh von 14,7 km die Partikelrückstreuunfast doppelt
so stark wie die Rayleigh-Rückstreuunist.
8.3.1
Fehlerberechnung
Der Fehler von ßAer(zi
= ß(zi- ßRay(zi
berechnet sich nach [Bevington, 19691
Hierbei verzichte ich der Ãœbersichtlichkei wegen auf die Angabe der expliziten
Höhenabhängigkeund fügden Höheninde direkt an die höhenabhängiVariable an; statt X(zi) schreibe ich also X i . Eine explizite Darstellung der Differentialquotienten Qß?/9X findet sich im Anhang. In Abb. 8.6 ist der relative
TpFJaqU3qOg ua!$UE?s98W1 '19pUiMipSJ9A ( ? ~ ) ~ VOp
g / ¥e'-sv aq-iaM 8 ~ 9 g 0 ipqqnap
~8
~ a p p aA;yeIai
j
~ 9 yumiu
p
q a ; q a s p s o ~ a vzap q p q ~ a q opun qIvqJa%un "spnJnz %8
v ~ ^ jnv
a JaIqaj%uresaQ~ a qpa 8 aqog mq 21 v ~ U; ~a ~ ap ~ ~ o s o -~r a9 ymnm;xqq
p
in1
3 3 6 1 zvnu'ep
UIOA s~go.idua'yepqo'g
ua%Spzs8Z.8 'qqy U! sap 8 u n q ~ a ~ s aip
n y mn
pq-iag ipis p p u v q s 3 q1aqsa8;rep u a ~ u a ~ z g p o q n a . i ~ s ^ p ~ sap
p ~ .1go.1~
r e j up Jnj
9. Januar 1992
. . . . ... 24. Januar 1992
40
190
200
210
220
230
Temperatur [K]
240
250
Abbildung 8.7: Temperaturprofile vom 9. und 24. Januar 1992. Die Pfeile markieren die Position
der Tropopausenhöhe m .
tragen zu &(ßAer)/ßA
wesentlich nur der Fehler des Rohdatensignals und der Fehler
des Rayleigh-Rückstreuprofilbei. Die Unsicherheiten in der Bestimmung von LA''
wirken sich nicht signifikant auf das Ergebnis ßAer(ziaus.
und
ag;
In den bisherigen Abschnitten dieses Kapitels ist die Auswertung der primäre
MeflgröflenßAer(zi
und S(zi), dargestellt worden. Die Berechnung der sekundäre
Me§grö§der optischen Dicke und der Partikelgröflenspektrenist Inhalt der folgenden beiden Abschnitte.
8.4
Optische Dicke
des stratosphärischeAerosols
Die optische Dicke D F ( A ) des stratosphärische Aerosols wird durch Summieren
des Partikelextinktionskoeffizienten übedie Höh z berechnet
wobei der Partikelextinktionskoeffizient übedie Beziehung
Q$&,A)
= L * ~ ~ ( ßAer(zi
A)
A)
(8.12)
bestimmt wird. Der Höhenbereichübeden summiert wird, erstreckt sich sich von
der Tropopausenhöh ZT bis zum Ende des Profils ZN in 25 bis 35 km HöheDer ge-
Das stratosphärisch Aerosol ist dominiert von sphärische Partikeln. Diese
Annahme ist gerechtfertigt, wenn das Aerosol in der flüssigePhase vorliegt.
Die Gültigkeidieser Annahme währendes MeBzeitraums im Winter 1992193
wird bestätig durch eine reduzierte Volumendepolarisation in der vulkanischen Aerosolschicht. FüsphärischPartikel liefert die Mie-Theorie den Kern
(vgl. Abschnitt 5.3).
Die tatsächlich Grö§enverteilu kann durch eine monomodale LognormalVerteilung nach Gl. 2.1 approximiert werden. In-situ-Untersuchungen z.B.
von Deshler [I9931 zeigen, da sich die dominierende Mode des vulkanischen
Aerosols im Winter 1991192 gut in dieser Form parametrisieren lä§Übe
den Winter 1992193 sind mir keine in-sriu-Ergebnisse bekannt.
Die stratosphärische Aerosolpartikel bestehen aus verdünnteSchwefelsäur
und befinden sich im Gleichgewicht mit stratosphärische Wasserdampf [Hamill et al., 19821. Zahlreiche in-situ-Messungen bestätige den hohen Anteil
von H2S04/H20 am stratosphärischeAerosol [z.B. Dye et al., 19921. Da die
Zeitkonstante füdas Einstellen des H20-Gleichgewichts in der Gröilenord
nung von Sekunden liegt und das Mischungsverhältni von H2S04 gegenübe
H 2 0 etwa acht Gröflenordnunge geringer ist, wird sich auf der Zeitskala der
Beobachtungsperiode ein Gleichgewicht des Schwefelsäureaerosolnur in bezug auf Verdunstung und Kondensation von HzO-Moleküleeinstellen könne
[Turco et al., 19791.
Die Erhöhun des Sättigungsdampfdrucke aufgrund der gekrümmteTröpf
chenoberfläch (Kelvin-Effekt) kann vernachlässig werden. Nach Untersuchungen von Steele und Hamill [I9811 ist der Einfluo des Kelvin-Effektes fü
Partikel, deren Radien grö§als 0,05 pm sind, gering.
Der Extinktionsquerschnitt füStreuung an H2S04-Tröpfchewird dominiert
vom Streuquerschnitt, und der Imaginärteides Brechungsindex %(m) kann
auf null gesetzt werden. Laboruntersuchungen von Palmer und Williams
[I9751 zeigen, da %(m) füdie Aerosol-Lidar-Wellenlängevon 353, 532 und
1064 nm um mindestens fünGröfienordnunge kleiner als %(m - 1) ist.
Eingabedaten füdas Modell sind der stratosphärischH2O-Partialdruck P H ~ Ound
r und s. Die
die Temperatur T sowie die Parameter der Lognormal-Verteilung fler,
Stratosphärentemperature und -drückliegen in Form der Radiosondenprofile mit
ausreichender Genauigkeit vor. Da der Feuchtesensor der Sonde in der Stratosphär
keine verlslichen Werte liefert, wird ein höhenkonstante H20-Volumenmischungsverhältnivon Xzz0 = 5 ppmv füdie Bestimmung des Wasserdampfpartialdrucks
P H ~ O= pXg20 zugrunde gelegt [Russell et al., 1984a; Ovarlez und Ovarlez, 19931.
Der Realteil des Brechungsindex m füeine bestimmte HzS04-Konzentration wird
durch Inter- und Extrapolation der von Palmer und Williams [I9751 veröffentlichte
Daten bestimmt. Mittels der umgeformten Lorentz-Lorenz-Gleichung
60
Konzentration H2S04[%]
40
80
Abbildung 8.8: Die Abhängigkeides reellen Brechungsindex von der Schwefelsaurekonzentration
füdie drei Aerosol-Lidar-Wellenlänge 353, 532 und 1064 nm. Die Brechungsindices basieren auf
Messungen von Palmer und Williams 119751. Die Kurven sind füeine Temperatur von 200 K
berechnet worden. Der relative Fehler ist auf 5% abgeschätzworden.
wird m von der Temperatur T. = 300 K, bei der die Labormessungen durchgeführ
die
worden sind, auf Stratosphärentemperature umgerechnet, wobei pmO^T}
Dichte der Schwefelsäurbei der Temperatur T bezeichnet [Steele und Hamill, 1981;
Lax, 19671. In Abb. 8.8 ist fiir die drei Aerosol-Lida.r-Wellenlängedie Abhängigkei
des reellen Brechungsindex von der H2S04-Konzentrationdargestellt. Die Kurven
sind füeine Stratosphärentemperatuvon 200 K berechnet.
8.5.2
Bestimmung von PartikelgrÖBenverteilunge
Die Berechnung von Partikelgrö§enverteilung geschieht nun durch Vergleich von
Rückstreukoeffizienten
die anhand des Aerosol-Modells bestimmt worden sind, mit
den Rückstreukoeffizientendie man aus der Auswertung der Aerosol-Lidar-Daten
erhält Zunächswerden die Modellrückstreukoeffiziente füdie Lidar-Wellenlän
gen nach Gl. 8.13 numerisch berechnet,
) A e r ( w A e r F,
, s) =
NAer
@(Al
R
§^{\,CS
= Arv7rr;QBck
i=1
(T,
- rn)
(8.15)
1
&Gr. Ins
ln2(ri/F)
Hierbei ist
A r = 0,01 A / (27r)
r, = [r/ (10 s), F / (10 s )
+ Ar, r / (10 s ) + 2 Ar, . . . , F (10 s)] .
(8.16)
Die Summenberechnung in Gl. 8.15 wird auf das Intervall [r / (10 s ) , r (10 s ) ] u m
den Modenradius r begrenzt, d a die Gültigkeider Parametrisierung nach Gl. 2.1
aufierhalb dieses Radiusbereiches nicht durch in-sztu-Untersuchungen gestützwerden kann. Die Schrittweite A r ergibt sich aus der Bedingung, da die Approximierung der Integration in Gl. 8.13 durch eine Summation in Gl. 8.15 eine Abweichung von nicht mehr als 1% verursachen sollte. Die Parameter der Lognormalr und s werden durch Bestimmung des minimalen AbstandsquaVerteilung NAer
bestimmt.
drats ?(F, 5) von Modelldaten ßAer(Al* F, s) und Me§date ßAer(A
Da der Rückstreukoeffizienp ( A , / ^ ^ , r , s )
nichtlinear von r und s abhängt
könne deren Fehler &(F)und & ( s ) nicht analytisch berechnet werden [Press et al.,
19921. Um dennoch ein Ma füdie Qualitäder Anpassung zu erhalten, wird die
Bestimmung des Abstandsquadrats nicht mit dem tatsächliche Me§wer ßAer(A)
sondern mit einem Satz à Ÿ p ( Avon M = 100 normalverteilten Werten durchgeführt
deren Mittel mit ßAer(A
und deren Standardabweichung S ( Ã Ÿ E ( A mit
) &(ßAer(A)
übereinstimmt
Der Rückstreukoeffizien
Per(A,fler, r , s) ist dagegen linear in P e r . Die Minirnierung bezüglic der Teilchendichte kann analytisch durchgeführwerden, und man
erhälals Abstandsquadrat
wobei
Summiert wird übedie Anzahl der Lidar-Wellenlänge L = 3. Die Werte von F und
s , füdie der Ausdruck 8.17 sein Minimum annimmt, bezeichne ich im folgenden
mit Tm. und s m . Da die Berechnung der ;<"F, s ) numerisch aufwendig ist, kann diese
Minimierung nur auf dem diskreten Gitter
mit einer multiplikativen Schrittweite von 1,05 für und einer additiven Schrittweite
von 0,05 fiir s durchgeführwerden. Die Partikelteilchendichte folgt nun aus der
Kenntnis von Tm. und sm nach Gl. 8.18,
Die Prozedur wird füjeden der à Ÿ y - W e r t ( m = 1 , . . . , M ) durchgeführt Die
Kovarianzmatrix
s; = ((Xi
-
(Xi)) (X, - (X,)))
füX-8 - NAer,
Xi= r und Xg = s enthälStandardabweichungen und Korrelationen der Parameter AfAer, r und s. Liefert das Verfahren ein Ergebnis auf dem Rand
r
des Gitterbereiches (Gl. 8.19), wird das Resultat verworfen. Das Ergebnis
und s berechnet sich schlie§lic durch Bildung des geometrischen Mittels übedie
M Werte Ger,
Fm und sm- Diese Analyse wird fŸ jedes Höhennivea durchgeführt
auf dem die Volumendepolarisation unter einen Wert von 0,013 fälltDie Randbedingung garantiert, da die Voraussetzung füdie Anwendung der Mie-Theorie die sphärisch Gestalt der stratosphärischeAerosolpartikel - zutrifft.
8.5.3
Bestimmung von Partikeloberflächen
und -volumenverteilungen
Die Oberflächenund Volumendichte ergeben sich direkt aus der Kenntnis der Parameter NA", r und s, da die Momente einer Lognormal-Verteilung analytisch berechenbar sind (vgl. GI. 2.2). Die OberflächendichtA und Volumendichte V sind
daher gegeben durch
A = 4~ NA"r2 exp (2 1n2(s))
Gl. 8.20 bezeichnet man als Hatch-Choate-Gleichungen [Reist, 19841. Mit den Massendichten von Luft und Schwefelsäurep~ und p&so4, folgt hieraus das Massenmischungsverhältni
8.6
Koexistenztemperaturen
Bei der Analyse der Aerosol-Lidar-Daten ist der Vergleich der A t m ~ s p h ~ r e n t e m p e ratur mit den Koexistenztemperaturen von NAT und Eis ein wichtiges Kriterium
füdie Unterscheidung zwischen PSW Typ I, PSW Typ I1 und H2S04-Aerosolen.
Füdie Berechnung der Koexistenztemperaturen ist die Kenntnis der Temperaerforderlich.
turabhängigkeider HNOS- und HzO-Sättigungsdampfdrüc
Nach neuesten Laboruntersuchungen von Marti und Mauersberger [I9931 läÂsich
die Koexistenztemperatur von Eis im Bereich zwischen 170 und 253 K in der Form
T~is
parametrisieren.
PH^O
=
A
ln ( P H Z O Pa)
/~ - B
bezeichnet den H20-Partialdruck.
Mischungsverhältni HNO, [ppbv]
Abbildung 8.9: Das Höhenprofides HN03-Mischungsverhältnisseim zonalen Monatsmittel fü
Januar 1979 auf 76ON. Die Daten basieren auf LIMS-Messungen [Gille und Russell, 19841.
Abbildung 8.10: Die Koexistenztemperatur von NAT als Funktion des HNOs-Partialdruckes.
TNATist berechnet füsechs H20-Partialdrückzwischen 5 und 50 m P a [Hanson und Mauersberger,
19881.
Sättigungsdampfdrücvon HN03 und H 2 0 übeNAT sind in Laboruntersuchungen von Hanson und Mauersberger 119881 bestimmt worden. Nach ihrer Parametrisierung ist die Koexistenztemperatur TNATgegeben durch
TNAT
1K
-
-
108,3 - 2,784 ln ( p ~ ~ oPa)
/ l - ln ( ~ H N/1OPa)
~
5,088 10-2 - 1,76 10P3 ln (pHZo/lPa)
+((
4-
(8.21)
108,3 - 2,784 1n(pHso/l Pa) - ln(pHNO3/lPa)
5,088 10-2 - 1,76. 10P3 In (pHzO/1Pa)
26242
2,544 . 10-2 - 8,8 10-4 In (pH20/l Pa)
)'
.
Füdie vorliegende Arbeit verwende ich ein HN03-Profil, das auf LIMS-Satellitenmessungen der polaren Stratosphärbasiert IGille und Russell, 19841. Abb. 8.9 zeigt
das Profil. Es handelt sich um den zonalen Mittelwert des HN03-Mischungsverhält
nisses füJanuar 1979 auf 76ON. Das stratosphärisch HzO-Mischungsverhältni
zeigt demgegenübeeine nur geringe Höhenabhängigke[z.B. Russell et al., 1984a;
Ovarlez und Ovarlez, 19931. Ich nehme daher einen höhenkonstante Wert von
5 ppmv an.
Unter Verwendung von Gl. 8.21 erhälman die in Abb. 8.10 dargestellten HN03Sättigungsdampfdrück
Es werden sechs Kurven füHzO-Partialdrückzwischen 5
und 50 m P a gezeigt. Da NAT nur unter bestimmten H 2 0 - und HN03-Partialdrücke
thermodynamisch stabil ist, existiert nicht füalle Werte der Druckskala ein Wert
der Koexistenztemperatur.
Kapitel 9
Ergebnisse, deren Interpretation
und Bewertung
In den folgenden Abschnitten werden die Ergebnisse der zwei Mefikampagnen vorgestellt, die in den Wintern 1991192 und 1992193 mit dem Mehrwellenlängen-Lida
in ~ ~ - A l e s u ndurchgeführ
d
worden sind [Beyerle und Neuber, 1993; Beyerle et al.,
19931. Die Resultate werden interpretiert und auf dem Hintergrund des derzeitigen
wissenschaftlichen Kenntnisstands bewertet.
Füdie zeitliche und räumlichEntwicklung des stratosphärische Aerosols sind
dynamische Prozesse in der polaren Stratosphärvon grofier Bedeutung. Ich beginne
dieses Kapitel daher mit der Beschreibung der Stratosphärendynami währen der
beiden Mefizeiträume Meine Darstellung stützsich auf die Stratosphärenanaly
sen des Instituts füMeteorologie der Freien Universitä Berlin, die in den Beilagen zur Berliner Wetterkarte veröffentlich sind [Naujokat et al., 1992; Naujokat
et al., 19931. Die weiteren Abschnitte sind der Darstellung und Interpretation der
Lidar-Messungen des vulkanischen Aerosols und der PSW gewidmet. Polare stratosphärischWolken wurden im Winter 1991192 in ~ y A l e s u n dmit einer unbedeutenden Ausnahme nicht beobachtet, die Diskussion konzentriert sich daher auf die
Beobachtungen im Januar 1993. Zum Vergleich wird eine Auswertung von PSWBeobachtungen des DIAL-Lidars vom Januar 1989 und Januar 1990 vorgestellt. In
bezug auf das vulkanische Aerosol dagegen ist der Winter 1991192 interessanter als
der des folgenden Jahres. Die Ausbildung des Polarwirbels im November 1991 und
die daraus resultierende Isolierung der polaren Luftmassen in der mittleren Stratosphärführzu einem starken meridionalen Gradienten des Aerosolgehalts. Dieser
Gradient erlaubt es, anhand von Korrelationsuntersuchungen Aufschlüssübedynamische Prozesse in der mittleren und unteren Stratosphärzu gewinnen.
Im folgenden werde ich auf eine Diskussion des stratosphärische Hintergrundaerosols verzichten. Hierfüsind zwei Gründverantwortlich. Erstens ist währen
des gesamten Mefizeitraums die polare Stratosphärdurch vulkanisches Aerosol dominiert; das Massenmischungsverhältni von H2S04-Aerosol im Winter 1991192 ist
im Vergleich zum Vorwinter um fast zwei Gröfienordnunge erhöh [z.B. Deshler,
19931. Zweitens reicht die Nachweisgenauigkeit des Aerosol-Lidars füUntersuchungen des Hintergrundaerosols nicht aus.
Rückstreuverhältn
Abbildung 9.1: Das Rückstreuverhältn
bei einer Wellenlängvon 353 nm vom 11. August 1991.
Die dem Profil zugrunde liegende MeBzeit beträgetwa 70 Minuten. In einer Höh von etwa 14 km
sind Spuren vulkanischen Aerosols erkennbar. Die Tropopausenhöh ist mit einem Pfeil markiert.
9.1
Stratosphärendynamiin den
Wintern 1991/92 und 1992193
Der polare Wirbel des Winters 1991/92 ist charakterisiert durch Störunge der Zirkulation und geographische Verlagerungen des Wirbelzentrums mit der Folge von
Erwärmunge und Teilungen des Vortex. Nach den Analysen des Instituts füMeteorologie der Freien UniversitäBerlin bildet sich im November 1991 ein stabiler,
kalter Polarwirbel aus, doch schon Ende November wird eine vorübergehendTeilung des Wirbels beobachtet [Naujokat et al., 19921. Nach einer stabilen Phase, die
von Ende Dezember bis Anfang Januar anhältkommt es Mitte Januar 1992 in Folge
einer Störun der polaren Zirkulation zu einer starken Erwärmun in der mittleren
Stratosphäre Auf dem 10 hPa-Druckniveau wird ein Temperaturanstieg von übe
60 K innerhalb von vier Tagen beobachtet; im Monatsmittel werden Abweichungen
von mehr als 30 K registriert. Der Polarwirbel verstärksich zwar gegen Ende des
Monats wieder, doch kommt es im Lauf des Februar 1992 mehrfach zu einer Teilung
des Vortex. Schon Mitte Märbeginnt die Frühjahrserwärmun
die schlieBlich zum
Zusammenbruch des Wirbels führt
Der Wirbel des folgenden Winters 1992193 zeichnet sich durch eine stabile, kalte
Phase aus, die von November 1992 bis Ende Januar 1993 anhäl[Naujokat et al.,
19931. Trotz einer zeitweisen Teilung des Vortex währen des Jahreswechsels bleibt
der Wirbel stabil mit der Folge tiefer Stratosphärentemperaturensoda währen
des Januar 1993 häufipolare stratosphärischWolken übeSpitzbergen beobachtet
werden. Eine schwache Stratosphärenerwärmuim Februar führzu einer Verschiebung des Kältezentrumbis in mittlere Breiten, verursacht aber keinen Zusammenbruch der Zirkulation. Der Beginn der Frühjahrserwärmusetzt frühzeitiAnfang
Mär ein, doch erst Anfang April kann sich die endgültigErwärmun mit dem
Zusammenbruch des Polarwirbels und Beginn der Ostwindzirkulation durchsetzen.
9.2
Vulkanisches Aerosol
Der stratosphärisch Aerosolhaushalt ist währen der Meilperiode dominiert vom
H2S04-Aerosol vulkanischen Ursprungs. Die Eruption des philippinischen Vulkans
Mt. Pinatubo im Juni 1991 hat einen Eintrag von etwa 20 Mt SO2 in die untere
und mittlere Stratosphärzur Folge [Bluth et al., 1992; Goldman et al., 19921. Der
Haupteintrag erfolgt im Höhenbereic zwischen 20 und 25 km. Mit einer Zeitkonstanten von etwa drei bis vier Wochen wird Schwefeldioxid zu H2S04 oxidiert und
kondensiert als Schwefelsäureaerosoaus [Deshler et al., 19911. Die globale Verteilung
der Aerosolwolke erfolgt zunächsin zonaler Richtung. Innerhalb von nur 22 Tagen
umrundet die Wolkenfront den Globus in westlicher Richtung [Bluth et al., 19921.
Der meridionale Transport geht langsamer vonstatten. In der unteren Stratosphär
der Nordhemisphär allerdings breitet sich das vulkanische Aerosol innerhalb von
wenigen Wochen übemittlere Breiten bis in die Arktis aus [Jäger1992; Neuber
et al., 19931.
9.2.1
Sommer 1991
Erste Spuren stratosphärische Aerosols übeSpitzbergen, das auf die Eruption des
Mt. Pinatubo zurückzuführ
ist, werden währen einer einwöchige Megkampagne
in ~ ~ - A l e s u nim
d August 1991 detektiert [Neuber et al., 1992al. Zu diesem Zeitpunkt ist das Aerosol-Lidar noch nicht betriebsbereit, die Messungen werden mit
dem Tageslichtdetektor des Ozon-Lidars auf der Wellenläng von 353 nm durchgeführtAbb. 9.1 zeigt das Rückstreuverhältn
als Funktion der Höh am 11. AUgust 1991. In der unteren Stratosphärim Höhenbereic um 14 km ist ein schwaches
Aerosolsignal mit einem maximalen Rückstreuverhältn
von 1,2 erkennbar. Beim
Vergleich von Abb. 9.1 mit anderen dieses Kapitels ist zu berücksichtigenda das
Rückstreuverhältn
aufgrund der unterschiedlichen Wellenlängenabhängigke
von
Molekülund Aerosolstreuung bei 353 nm etwa um den Faktor 3 bis 4 geringer ist
als bei 532 nm. Die Signalqualitäist zusätzlic durch das hohe Signal-zu-RauschVerhältnieiner Tageslichtmessung beeinträchtigt
Der Nachweis von vulkanischem Aerosol in der arktischen Stratosphärzu einem
Zeitpunkt weniger als acht Wochen nach dem Ausbruch des Vulkans ist ein Indiz fü
die Existenz schneller meridionaler Transportprozesse in der unteren Stratosphär
[Neuber et al., 19931. In der mittleren Stratosphärdagegen, im Höhenbereic zwischen 20 und 25 km, in den der grö§Teil des vulkanischen Materials injiziert worden ist, sind zu diesem Zeitpunkt keine Aerosole nachweisbar [Bluth et al., 19921.
In diesem Höhenbereic kann das vulkanische Aerosol die Polargebiete bis zur AUSbildung des Polarwirbels im November 1991 nicht erreichen.
Die Beobachtung eines schnellen Meridionaltransports in der unteren Stratosphär
wird durch Lidar-Messungen in mittleren Breiten unterstütztJäge[I9921berichtet
von ersten Spuren des vulkanischen Aerosols übeGarmisch-Partenkirchen bereits
im Juli 1991 in Höhe zwischen 15 und 17 km.
9.2.2
Winter 1991/92
Der Winter 1991/92 stellt sich als aufierordentlich interessant füdie Untersuchung
dynamischer Prozesse in der unteren und mittleren Stratosphärdar. Bis zum Zeitpunkt der Ausbildung des Polarwirbels im November 1991 könne in der unteren
Stratosphärunterhalb des isentropischen Niveaus von 500 K nur die Vorläufeder
vulkanischen Aerosolwolke in die Polarregionen vordringen. Oberhalb von 500 K ist
die Stratosphärim wesentlichen unberührvon vulkanischem Aerosol. Die Folge
dieser Entwicklung ist die Ausbildung eines Gradienten im Aerosolmassenmischungsverhältni übedie Wirbelgrenzen hinweg. Diese Unterschiede im Aerosolgehalt
polarer und subpolarer Luftpakete ermögliche die Detektion von Störunge der
Zirkulation anhand der Aerosol-Lidar-Messungen.
Zeitliche u n d r à ¤ u m l i c h Entwicklung
Der Mefibetrieb des Aerosol-Lidars im Rahmen der EASOE-Kampagne beginnt
a m 25. November 1991 und dauert mit zwei längere Unterbrechungen bis zum
27. Mär 1992. Währen dieser Zeitperiode ist die untere Stratosphärdominiert
von einer etwa acht Kilometer starken Aerosolschicht. Die zeitliche Entwicklung des
RückstreuverhältnissR währen des Winters im Höhenbereic zwischen 300 und
700 K potentieller Temperatur ist in Abb. 9.2 dargestellt. Die Isoplethen markieren Werte gleichen Rückstreuverhältnisse
Es wird eine multiplikative Schrittweite
von 1,2 benutzt, um Werte von R nahe eins unterscheiden zu können Am oberen
Rand der Abbildung sind die Betriebszeiten des Lidars markiert. Die Meflreihen weisen zwei Lückeauf. Zwischen Weihnachten und Neujahr ruht der Meflbetrieb und
eine zweiwöchig Mefipause im Mär ist durch technische Probleme des Nd:YAGLasers verursacht. Die Tropopausenhöh ist als unterbrochene Linie eingezeichnet.
Währen der stabilen Phase des Polarwirbels zeigen die Lidar-Messungen eine
breite Schicht vulkanischen Aerosols in der unteren Stratosphärim Höhenbereic
zwischen 300 und 450 K. Das mittlere Profil des Rückstreuverhältnissfüdiesen
Zeitraum besitzt einen Maximalwert von 2,O mit einer Standardabweichung von 0,4
in einer Höh von 370 K. Mitte Januar und im Laufe des Februar steigt R auf
Werte um 2 bzw. 2,5 an. Ab Mitte Februar sind Aerosole auch oberhalb von 460 K
wieder nachweisbar, nachdem sich die Schichtobergrenze im Januar bei etwa 440 K
befunden hat. Um den 20. Märnimmt der Aerosolgehalt der unteren Stratosphär
stark zu. Eine ausgeprägt Schicht mit R w 2 erscheint nun auch in Höhe übe
550 K.
Die Höhenvariationdie das Maximum des Rückstreuverhältnisszeigt, ist nicht
das Ergebnis von Vertikaltransport. Andernfalls würdman konstante Maximalwerte von R währen des Winters erwarten, d a R in bezug auf Vertikalbewegungen eine konservative GröÂist. Horizontale Transportprozesse führeaerosolreiche
1
335
Dezember
32
Januar
61
Februar
92
Mär
Abbildung 9.2: Die zeitliche Entwicklung des Rückstreuverhältnissbei 532 n m im Winter
1991/92 als Funktion der potentiellen Temperatur. Die Isoplethen besitzen eine multiplikative
Schrittweite von 1,2, um Werte von R nahe eins unterscheiden zu können Als unterbrochene
Linie ist die Tropopausenhöh eingezeichnet. Die Symbole oberhalb der Abbildung markieren die
Betriebszeiten des Lidars.
335
61
32
1
Dezember
Januar
Februar
92
Mär
Abbildung 9.3: Die zeitliche Entwicklung der Volumendepolarisation bei 532 n m i m Winter 1991/92 als Funktion der potentiellen Temperatur. Die Isoplethen besitzen eine multiplikative Schrittweite von 1,2. Hohe Depolarisationswerte unterhalb der Tropopause sind von Girren
verursacht worden.
bzw. -arme Luftpakete heran und verursachen auf diese Weise eine Verschiebung
des Maximums. Die Zunahme des Rückstreuverhältniss
in der zweiten Hälftdes
Januar 1992 wird durch die Stratosphärenerwärmuund das damit verbundene
Einflie§e subpolarer, aerosolreicher Luftpakete verursacht. Die Teilung des Vortex
Mitte Februar führin analoger Weise zu einem weiteren Anstieg von R. Das Fehlen von vulkanischem Aerosol im Höhenbereic oberhalb von 500 K währen der
stabilen Phase des Polarwirbels ist auf die isolierende Wirkung der Wirbelgrenzen
in der mittleren Stratosphärzurückzuführe
Erst nach dem Zusammenbruch der
Zirkulation gegen Ende Mär 1992 könne aerosolreichere Luftpakete aus subpolaren Breiten auch in diesem Höhenbereic in die Polargebiete eindringen. In der
unteren Stratosphärunterhalb von 500 K dagegen ist der Wirbel schwächeausgebildet und ein Austausch von Luft polarer und subpolarer Herkunft währen des
gesamten Winters 1991/92 möglich
Die Vorstellung einer wirksamen Isolierung durch die Wirbelgrenzen in der mittleren Stratosphär wird unterstützdurch den Vergleich der Aerosolbelastung ausgedrückdurch das Rückstreuverhältn
- und der potentiellen WirbelstärkQ,
die als Mai3 füden reziproken Abstand vom Wirbelzentrum interpretiert werden
kann (vgl. Abschnitt 10.2).
Eigenschaften des Aerosols
Die Frage, ob das Schwefelsäureaerosoin kristalliner oder flüssigeForm vorliegt,
ist im Zusammenhang mit der Entstehung der PSW von Bedeutung. Da das H2804Partikel als Nukleationskeim füNAT-Bildung dient, beeinflu§der Aggregatzustand
die Kompatibilitäzwischen Schwefelsäureaerosound NAT und damit die füdas
Ausfrieren erforderlichen Temperaturen. Experimentelle Befunde deuten auf die
Möglichkei hin, da das H2S04-Aerosol trotz einer Unterkühlun von mehr als
40 K in der flüssigePhase bleibt [Dye et al., 19921.
Lidar-Messungen könne in diesem Zusammenhang durch Bestimmung der Depolarisation des RückstreusignaleAufschlüssübeAbweichungen von der sphärische
Gestalt der Partikel liefern. Die zeitliche Entwicklung der Volumendepolarisation
im Winter 1991/92 ist in Abb. 9.3 dargestellt. Hohe Depolarisationen unterhalb der
Tropopause werden durch das Auftreten von Girren verursacht. Währen der stabilen Phase des Polarwirbels beobachtet man in der Hauptschicht der Aerosolwolke
Werte im Bereich um <!)&Y = 0,0141, den Wert der molekularen Depolarisation. Die
untersten Schichten direkt oberhalb der Tropopause sind dagegen charakterisiert
durch eine Zunahme der Depolarisation. Nach dem Aufbruch des Wirbels im Mär
sind im Höhenbereic um 20 km wiederum deutlich reduzierte Werte der Volumendepolarisation zu beobachten.
Die erhöht Volumendepolarisation in der untersten Schicht des Vulkanaerosols
ist verursacht durch Streuung an asphärischePartikeln. Es stellt sich die Frage, ob
in dieser Schicht das Schwefelsäureaerosoausgefroren ist und in kristalliner Form
vorliegt. Wärdies der Fall, würdman eine Korrelation zwischen der beobachteten
Depolarisation und der Temperatur erwarten.
In Abb. 9.4 ist die Volumendepolarisation als Mittel übedie isentropischen Niveaus von 350  10 K (etwa 12  0,5 km) aufgetragen gegen die Temperatur. Aus
Temperatur [K]
Abbildung 9.4: Depolarisation als Funktion der Temperatur im Winter 1991/92. Die Depolarisationswerte sind gemittelt übedie isentropischen Niveaus 350 z i 10 K (12 zk 0,5 km). Der lineare
Korrelationskoeffizient beträg0,07 mit einer Signifikanz von 0,14.
dem Wert des linearen Korrelationskoeffizienten von 0,07 folgt, da eine Temperaturabhängigkeider Depolarisation nicht existiert. In-situ-Untersuchungen, die
im Juli und August 1991 in Laramie, Wyoming stattfanden, lassen den Schlu zu,
da in der untersten Schicht der Aerosolwolke Reste vulkanischer Aschepartikel fü
die erhöhte Depolarisationswerte verantwortlich sind [Sheridan et al., 19921. Die
Partikelradien müsseim Submikrometerbereich liegen, da gröBerTeilchen aus der
Aerosolschicht innerhalb weniger Wochen durch Sedimentation entfernt worden sind
[Sheridan et al., 19921.
9.2.3
Sommer 1992
Währen des Sommers 1992 könne mit dem Aerosol-Lidar keine Messungen durchgeführwerden, da der Mehrwellenlängendetektonicht füTageslichtmessungen eingerichtet ist. Währen einer einwöchige Meflkampagne im September 1992 werden
jedoch mit dem Tageslichtdetektor des DIAL-Lidars auf der Wellenläng 532 nm
Profile aufgenommen. Eine Bestimmung der Volumendepolarisation ist in dieser
MeBkonfiguration nicht möglich
Abb. 9.5 zeigt das gemittelte Profil des Rückstreuverhaltnissebei 532 nm im Monat September 1992 zusammen mit den Monatsmitteln der Wintermonate 1991/92
und 1992193. Mehr als ein Jahr nach dem Ausbruch des Mt. Pinatubo liefert das vulkanische Aerosol im Höhenbereic zwischen 350 und 550 K ein stärkereRückstreu
signal als währen des Winters 1991192. Die Ursache hierfüist, da erst nach dem
Einsetzen der Frühjahrserwärmuund dem Zusammenbruch der polaren Zirkulation im Mär 1992 sich aerosolreiche Luftpakete aus subpolaren Breiten übedas
gesamte Polargebiet ausdehnen können
Rückstreuverhältn
Abbildung 9.5: Monatsmittel des Rückstreuverhältnissals Funktion der potentiellen Temperatur bei einer Wellenläng von 532 n m i m Zeitraum zwischen November 1991 und Mär 1993.
Der Berechnung der Winterprofile liegen jeweils übe50 Meßstunde zugrunde, füdas Septemberprofil stehen nur 3-4 Meßstunde zur VerfügungDie Fehlerbalken zeigen die Schwankung der
Einzelprofile. Die Profile sind in horizontaler Richtung proportional ihrem zeitlichem Abstand
versetzt.
Mit Beginn des Polarwinters 1992193 kühlsich die Stratosphär diabatisch ab
und es kommt zu einer Abwärtsbewegun stratosphärischeLuftschichten. Daher
findet man das Maximum des Rückstreu~erhältniss
im Dezember 1992 auf einem
um etwa 70 K niedrigeren isentropischen Niveau als im September. Eine vergleichbare Absinkbewegung läÂsich auch in der zeitlichen Entwicklung des Ozonmischungsverhältnissenachweisen [von der Gathen et al., 19931.
Die deutliche Überhöhu des Profils vom Januar 1993 im Höhenbereic zwischen 400 und 500 K ist auf das Auftreten von polaren stratosphärische Wolken
zurückzuführeDie PSW-Beobachtungen im Januar 1993 werden im folgenden
noch ausführlicdargestellt werden.
9.2.4
Winter 1992193
Die Beobachtung der vulkanischen Aerosolschicht im Winter 1992193 liefert wenig
Informationen hinsichtlich der Stratosphärendynamik In Abb. 9.6 ist die Schicht
des vulkanischen Aerosols anhand des Rückstreuverhältniss
bei 532 nm im Bereich
zwischen der Tropopause und 425 K erkennbar. Die untersten Schichten der Aerosolwolke reichen bis zur Tropopause. Das mittlere Profil von R füdiesen Zeitraum
beträgim Maximum 2,4 mit einer Standardabweichung von 0,3 in einer Höh von
345 K. Die gegenübedem Vorwinter etwas geringere Standardabweichung ist AUSdruck der reduzierten Variabilitäder Aerosolschicht währen des Winters 1992193.
Die Strukturen im Höhenbereic um 500 K im Januar 1993 sind auf PSW zurück
zuführen
Die Depolarisationsmessung im Winter 1992193 liefert ein deutlich anderes Bild
als die des Vorjahres. In Abb. 9.7 ist die zeitliche Entwicklung der Volumendepolarisation bei 532 nm währen des Winters dargestellt. Asphärisch Partikel, die
im Winter 1991/92 in der untersten Schicht der Aerosolwolke eine erhöht Depolarisation verursacht haben, sind nun nicht mehr nachweisbar. Diese Partikel sind
sehr wahrscheinlich durch Sedimentation aus der unteren Stratosphärentfernt worden. Unter der Annahme einer Fallgeschwindigkeit in der Gröflenordnun von 2 k m
pro Jahr erhälman anhand von Abb. 2.3 effektive Partikelradien im Bereich u m
0,5 ,um. In der Hauptschicht der Aerosolwolke im Höhenbereic um 350 K werden
Depolarisationswerte deutlich unter 8 R a y = 0,0141 nachgewiesen. Dies bedeutet,
da in diesem Höhenbereic sphärischPartikel dominieren. Ein gro§e Teil, wenn
nicht sogar die Gesamtheit des HaS04-Aerosols liegt daher trotz einer Unterkuhlung
von übe40 K in der flüssigePhase vor. Dieses Ergebnis ist im Einklang mit Resultaten von Modellrechnungen [Jensen et al., 19911 und in-situ-Messungen [Dye
et al., 19921. Der Aggregatzustand des Aerosols ist von entscheidender Bedeutung
füdas Ausfrieren von HN03 bei tiefen Stratosphärentemperaturen Dieser Proze findet im Januar 1993 im Höhenbereic zwischen 400 und 500 K potentieller
Temperatur statt. In Abb. 9.7 ist er im genannten Höhenbereic an einer erhöhte
Depolarisation erkennbar. Die PSW-Beobachtungen und ihre Interpretation werden
im folgenden noch genauer dargestellt werden.
Die Lidar-Messungen des Winters 1992/93 im infraroten, sichtbaren und ultravioletten Spektralbereich erlauben eine Berechnung von Grö§enverteilung des vulkanischen Aerosols nach dem in Abschnitt 8.5 beschriebenen Verfahren. Die Abb. 9.9,
9.10 und 9.11 zeigen das Ergebnis der Berechnungen. Den Darstellung liegen Einzelprofile zugrunde, die durch Zusammenfassung von jeweils 6 Me§stunde berechnet
worden sind. Da nur diejenigen Profile füdie Bestimmung der Gröflenspektre
herangezogen werden, füdie die Volumendepolarisation unter den Wert 0,013 fällt
steht i m Januar oberhalb von 400 K nur wenig Datenmaterial zur VerfügungPSW
vom Typ Ia lassen hier die Depolarisationswerte übeden genannten Schwellenwert
ansteigen.
Füdie Bewertung der Abbildungen sind die Fehler von Af^, r und A zu berück
sichtigen. In Abb. 9.8 sind die Fehler von ln(NAer),ln(r) und ln(A) dargestellt. Ein
Wert fü£(ln(NAer)von eins bedeutet beispielsweise, da die tatsächlichTeilchenzahldichte mit einer Wahrscheinlichkeit von 68,3% im Intervall [@/ e, NA"e] zu
finden ist. Ich wähl die logarithmische Darstellung, da Teilchenzahldichte, Modenradius und Oberflächendicht ausschlie§lic positive Werte annehmen und ihre
Fehler zum Teil sehr gro werden. Der im Vergleich zu &(ln(NAer))deutlich gerinund r zuruckzuführe
gere Fehler von A ist auf die Antikorrelation zwischen Per
(vgl. Paragraph 8.5.2). Bei diesen Überlegunge bleiben Quellen füsystematische
Fehler, wie z.B. Beiträg von nichtsphärische Partikeln, unberücksichtigt Aus
Abb. 9.8 läÂsich ablesen, da die Teilchenzahldichte mit einem Fehler von bis zu
einer Gröflenordnun behaftet ist. Modenradius und Oberflächendicht sind mit
336
1
Dezember
60
32
Januar
Februar
91
Mär
Abbildung 9.6: Die zeitliche Entwicklung des Rückstreuverhältnissbei 532 n m i m Winter
1992/93. Die Schicht des vulkanischen Aerosols reicht von der Tropopause, die als unterbrochene
Linie dargestellt ist, bis auf das isentropische Niveau von 425 I<. Im Januar 1993 treten in Höhe
zwischen 400 und 500 K PSW auf.
336
1
Dezember
32
Januar
60
Februar
91
Mär
Abbildung 9.7: Die zeitliche Entwicklung der Volumendepolarisation bei einer Wellenläng von
532 n m i m Winter 1992/93. Die vulkanische Aerosolschicht ist dominiert von Schwefelsäuretröp
chen, die nur gering depolarisieren. I m Höhenbereic zwischen 400 und 500 I< lassen P S W vom
T y p I a die Depolarisationswerte ansteigen.
einer Unsicherheit von etwa einem Faktor zwei verbunden. Dies ist bei der nun
folgenden Diskussion zu berücksichtigen
Da mir keine in-situ-Messungen der Gröfienspektre vulkanischer Aerosole fü
den Winter 1992193 zur Verfügunstehen, greife ich füdie Bewertung der LidarMessungen auf die Ergebnisse von Ballonsondierungen zurückdie im Rahmen von
EASOE im Winter 1991/92 in Kiruna (68ON, 20'0) und Thule (77ON, 69OW) durchgeführworden sind [Deshler, 1993; Larsen, 19921. Deshler berechnet Modenradien
zwischen 0,07 und 0,13 pm in 13 km (etwa 360 K), zwischen 0,11 und 0,17 p m in
16 km (etwa 405 K) und zwischen 0,05 und 0,35 pm in 19 km Höh (etwa 460 K).
Die Teilchenzahldichten in den genannten Höhenniveau betragen 21-42 c m 3 , 1318 c m 3 und 11-31 c m 3 . Alle Werte beziehen sich auf die dominierende Mode des
Grö§enspektrum
Im gleichen Zeitraum sind in Thule vom Dänische Meteorologischen Institut
in Zusammenarbeit mit der University of Wyoming ebenfalls mit ballongetragenen
Sonden Aerosolbeobachtungen durchgeführworden [Larsen, 19921. Bei fünBallonaufstiegen zwischen dem 12. Januar 1992 und dem 5. Februar 1992 werden im
Höhenbereic 375-400 K Teilchenzahldichten zwischen 40 und 230 c m 3 und Modenradien zwischen 0,12 und 0,20 pm beobachtet. Im Bereich 400-425 K findet
Larsen Teilchenzahldichten zwischen 20 und 130 c m 3 und Modenradien zwischen
0,11 und 0,23 pm und im Bereich 425-450 K Teilchenzahldichten zwischen 30 und
130 c m 3 und Modenradien um 0,17 pm [Larsen, 19921.
Die Abb. 9.9, 9.10 und 9.11 zeigen die aus den Lidar-Daten des Winters 1992193
abgeleiteten Gröflenspektren In Abb. 9.9 ist der Modenradius im Dezember 1992
und Januar 1993 als Funktion der potentiellen Temperatur dargestellt. Die Modenradien liegen bei 0,l pm im Höhenbereic der maximalen Rückstreuverhältnis
zwischen 340 und 400 K (vgl. Abb. 9.6). Im oberen Bereich der Aerosolschicht
nehmen die Partikelradien um bis zu einem Faktor zwei zu. Der Vergleich mit den
in-situ-Daten des Vorwinters zeigt, da im Rahmen der Fehler eine Veränderun
der Partikelradien nicht festgestellt werden kann. Hierbei ist zu berücksichtigen
da Partikel mit einem Radius von 0,l pm im betrachteten Höhenbereic innerhalb
eines Jahres um etwa 1 km, Partikel mit einem Radius von 0,2 pm um etwa 2 km
sedimentieren (vgl. Abb. 2.3). Ab Mitte Januar 1993 treten im Höhenbereic um
370 K im Vergleich zum Vormonat geringfügierhöht Modenradien auf. Darunter, auf einer Höh von etwa 330 K, wächsr sogar bis fast auf 0,4 pm an. Eine
möglich Erklärunhierfükönnt die Aufnahme von HaO durch das Schwefelsäure
aerosol unter den im Januar vorherrschenden tiefen Temperaturen darstellen [Dye
et al., 1992; Peter, 19931. Modellrechnungen liefern füdiesen Proze einen Anstieg
der Partikelradien um bis zu einen Faktor zwei.
Abb. 9.10 zeigt die Teilchenzahldichten im Winter 1992193 als Funktion der potentiellen Temperatur. In der Schicht maximaler Rückstreuunund darübe(vgl.
Abb. 9.6), oberhalb von etwa 350 K, betragen die berechneten Partikeldichten zwischen 100 und 500 c m 3 . Die Dichten sind damit etwa um eine Gröfienordnun höhe
als die Werte, die Deshler mittels in-situ-MeBmethoden bestimmt [Deshler, 19931.
Da aus physikalischen Gründeeine Zunahme von NAerim Beobachtungszeitraum
ausgeschlossen werden kann, ist diese Diskrepanz auf den Fehler in der Bestimmung
von NAerzuruckzuführender nach Abb. 9.8 mehr als eine Zehnerpotenz betragen
kann. Füdiese Interpretation spricht, da auch Larsen, der ein ähnlicheVer-
Abbildung 9.8: Die Fehler des Logarithmus von NAe',F und A.
1
336
Dezember
32
Januar
Abbildung 9.9: Der Modenradius r als Funktion der ~otentiellenTemperatur in den Monaten
Dezember 1992 und Januar 1993. r ist angegeben in Pm.
336
1
Dezember
32
Januar
Abbildung 9.10: Die Teilchenzahldichte NAerals Funktion der potentiellen Temperatur in den
Monaten Dezember 1992 und Januar 1993. NAerist angegeben in c m 3 .
336
1
Dezember
32
Januar
Abbildung 9.11: Die Oberflächendicht A als Funktion der potentiellen Temperatur in den MOnaten Dezember 1992 und Januar 1993. A ist angegeben in um2/cm3.
fahren zur Ableitung der GrÖBenspektre benutzt, aus seinen Messungen mit den
Lidar-Ergebnissen vergleichbare Teilchendichten ableitet [Larsen, 19921. Dichten
übe1000 c m 3 , die in Abb. 9.10 unterhalb von etwa 350 K zu finden sind, müsse
als Artefakt des Berechnungsverfahrens interpretiert werden. Als Ursache füdiese
- auch unter Berücksichtigun der Fehler - unrealistisch hohen Werte kommen
troposphärisch Einflüssin Betracht, die in diesem Höhenbereic zu einem Ansteigen des H20-Mischungsverhältnisseübeden im Aerosolmodell benutzten Wert
von 5 ppmv führen
Abb. 9.11 zeigt die resultierende Partikeloberflkhendichte A als Funktion der potentiellen Temperatur. Im Bereich der Schicht der vulkanischen Aerosole findet man
Werte von A zwischen 30 bis 100 um2/cm3. Aus dem Vergleich diese Oberflächen
dichten mit den Resultaten von Larsen [I9921 ergibt sich, da im Rahmen der Fehler
keine Veränderun der Oberflächendicht zwischen Winter 1991192 und 1992/93 erkennbar ist. Die gegen Ende Januar in Höhe bis 500 K auftretenden PSW führe
auf dem 370 K-Niveau zu ansteigenden Oberflächendichte (vgl. Abschnitt 9.3). Es
handelt sich hier um PSW vom Typ Ib, die eine geringe Depolarisation aufweisen
und daher mit in den analysierten Datensatz aufgenommen worden sind. Bei der Interpretation der PSW-Daten ist allerdings zu berücksichtigenda die Bestimmung
des Brechungsindex füNAT-Partikel, der füdie Berechnung der Gröflenvertei
lungen benötig wird, mit einem groflen systematischen Fehler behaftet ist (vgl.
Paragraph 8.5.1).
9.3
Polare stratosphärischWolken
Im Hinblick auf die Beobachtung polarer stratosphärische Wolken ist der Winter 1992/93 wesentlich ergiebiger als der des Vorjahres. Im EASOE-Winter 1991/92
werden mit Ausnahme eines schwachen Signals am 6. Dezember 1991 in ~ ~ - A l e s u n d
keine PSW beobachtet. Die im Januar 1993 auftretenden PSW ermögliche die
ersten Beobachtungen von polaren stratosphärische Wolken seit Januar 1989 und
Januar 1990.
In den folgenden Abschnitten beschäftig ich mich zunächsmit den PSW-Beobachtungen, die in den Wintern 1988189 und 1989190 mit dem Ozon-DIAL-Lidar
durchgeführworden sind, und wende mich dann der Diskussion der Ergebnisse vom
Januar 1993 zu.
9.3.1
Januar 1989 und Januar 1990
Schon im Januar 1989 und Januar 1990 sind polare stratosphärisch Wolken in
~ y - A l e s u n dmit dem DIAL-Lidar beobachtet worden [Krüger1990; Neuber et al.,
19911. Als Beispiel zeige ich in Abb. 9.12 das Rückstreuverhältn
als Funktion der
Höh vom 12. Januar 1989 (links) und 27. Januar 1990 (rechts). Diese Messungen sind mit dem Referenzkanal des DIAL-Lidars bei einer Wellenlängvon 353 nm
durchgeführworden. Als unterbrochene Linien sind die stratosphärischeTemperaturprofile vom 10. Januar 1989 und 27. Januar 1990 eingezeichnet. Aerosole werden
Temperatur [K]
Rückstreuverhältn
Temperatur [K]
Rückstreuverhaltni
Abbildung 9.12: Höhenprofil des Rückstreuverhältniss
im Januar 1989 (links) und Januar 1990
(rechts). Den Profilen liegen Messungen zugrunde, die mit dem DIAL-Lidar auf der Referenzwellenlange von 353 nm am 12. Januar 1989 und am 27. Januar 1990 durchgeführworden sind.
Die Mefizeit betragt jeweils 25 min. Als unterbrochene Linien sind die Temperaturprofile vom
10. Januar 1989 (links) und 27. Januar 1990 (rechts) eingezeichnet. Zusätzlic sind die Koexistenztemperaturen von NAT und Eis markiert.
in den Höhenbereiche beobachtet, in denen die Temperatur unter die Koexistenztemperatur von NAT fallt. Es handelt sich daher bei den beobachteten Aerosolen
mit hoher Wahrscheinlichkeit um PSW vom Typ I.
9.3.2
Januar 1993
Im Januar 1993 werden im Höhenbereic zwischen 400 und 500 K (etwa 15 und
21 km) polare stratosphärisch Wolken beobachtet (vgl. Abb. 9.6). Ein deutliches
PSW-Signal wird am 3. Januar beobachtet. Nach einer etwa achttägige Pause tauchen PSW dann wieder ab dem 11. Januar auf. Die Stratospharentemperaturen bleiben ab diesem Zeitpunkt bis zum Monatsende unterhalb der Koexistenztemperatur
von NAT. Die Phase der PSW-Beobachtungen hälmit kürzereUnterbrechungen
bis Ende Januar an.
Füdie Darstellung der PSW-Beobachtungen vom Januar 1993 wähl ich eine
Form, die die Bedingungen, unter denen PSW entstehen, berücksichtigtDer mittlere und untere Teil von Abb. 9.13 stellt die zeitliche Entwicklung des Rückstreu
Januar 1993
Abbildung 9.13: Polare stratosphärisch Wolken im Januar 1993. Der mittlere und untere Teil
der Graphik zeigt den Rückstreukoeffiziente und die Volumendepolarisation auf dem potentiellen
Temperaturniveau von 475 K gemittelt übe20 K. Die jeweiligen Werte füeine aerosolfreie Atmosphär sind als gepunktete Linie markiert. Jeder Datenpunkt entspricht einer Meßdauevon
etwa 25 min. Der obere Teil der Graphik zeigt die Differenz zwischen Temperatur und Koexistenztemperatur von NAT entlang einer Trajektorie. Dargestellt sind die letzten 100 h vor Ankunft des
Luftpakets übe~ ~ - A l e s u n d .
koeffizienten und der Volumendepolarisation bei einer potentiellen Temperatur von
475 K dar. Das 475 K-Niveau entspricht etwa einer Höh von 20 km. Dieser Höhen
bereich wird betrachtet, d a zum einen dort die PSW auftreten und der Einflu des
vulkanischen Aerosols gering ist. Zum anderen liegen mir füdieses isentropische
Niveau Trajektoriendaten vor. Jeder Datenpunkt ist durch Mittelung übeeinen
Höhenbereic von 20 K berechnet worden.
Vom 10. bis 13. und vom 20. bis 26. Januar findet man erhöhtDepolarisation bei
nur geringfügigeAerosolrückstreuungAm 17. und am 28. Januar steigt bei gleichzeitig reduzierter Volumendepolarisation das Rückstreuverhaltniauf Werte übe3
an. Dieses zeitliche Verhalten von R und 6 lagt den Schlufi zu, da im Januar 1993
zwei Klassen von PSW auftreten. Die Lidar-Beobachtungen sind vergleichbar mit
den von Browell et al. [1990] beschriebenen Untersuchungen, in denen die beiden
Abbildung 9.14: Das Rückstreuverhältn
(oben) und die Volumendepolarisation (unten) bei
einer Wellenläng von 532 n m als Funktion der Differenz zwischen Temperatur und Koexistenztemperatur von NAT. Die Werte sind durch Mittelung übe20 K in einer Höhvon 475 K berechnet
worden.
Klassen als PSW Typ Ia und PSW Typ Ib bezeichnet werden. Die Messung vom
3. Januar scheint zunächsaus dieser Klassifikation herauszufallen, da sowohl R als
auch 6 erhöht Werte zeigen. Eine gröfier zeitliche Auflösun der Messung von
diesem Tag ergibt jedoch, da das Rückstreuverhältn
erst zu einem Zeitpunkt zu
steigen beginnt, an dem 6 schon wieder geringer wird. Es handelt sich hier folglich
um eine PSW vom Typ Ia in unmittelbarer räumlicheKoexistenz einer PSW vom
Typ Ib.
Der obere Teil von Abb. 9.13 zeigt die Temperaturentwicklung des Luftpakets, in
dem die PSW beobachtet wird. Als Isoplethen ist die Differenz zwischen Temperatur und Koexistenztemperatur von NAT A T = T - TNATaufgetragen. Die Koexistenztemperatur wird unter der Annahme eines stratosphärischeWasserdampfmischungsverhältnisse von 5 ppmv und eines HN03-Profils mit maximal 10 ppbv
berechnet [Gille und Russell, 19841. Die Temperaturdaten basieren auf Trajektorienrechnungen, die B j ~ r nKnudsen vom dänische Meteorologischen Institut durch-
Abkühlungsrat[Kld]
Abbildung 9.15: Das Rückstreuverhältn
(oben) und die Volumendepolarisation (unten) bei
einer Wellenlängvon 532 nm als Funktion der adiabatischen AbkühlungsrateDie Abkühlungsrat
wird durch Bestimmung einer mittleren Abkühlunwähren der letzten 24 h vor Ankunft übe
~ ~ - A l e s u naus
d den Trajektoriendaten berechnet.
geführhat und die im Rahmen des Datenaustauschs der EASOE-Kampagne übe
das NILU-Datenzentrum zur Verfügungestellt worden sind [Knudsen e t al., 19921.
Dargestellt werden die letzten 100 h vor Ankunft des Luftpakets in ~ ~ - A l e s u n Der
d.
Vergleich der zeitlichen Entwicklung von A T mit R und 6 zeigt, da A T < 0 eine
notwendige, aber keine hinreichende Bedingung füdas Auftreten von PSW ist.
In Abb. 9.14 ist das Rückstreuverhaltniund die Depolarisation als Funktion
der UnterkühlunA T aufgetragen. Identifiziert man die Kombination R < 2 und
6 > 0,03 mit PSW Typ Ia und die Kombination R > 2 und 6 < 0,03 mit PSW
Typ Ib, so erhalt man aus Abb. 9.14 eine Unterkühlunvon etwa A T N A ~ i=
a -1 bis
-2 K füPSW Ia und eine Unterkühlunvon ATNATib= -3 K füPSW Ib. Anhand
Abb. 8.10 la§sich aus der Unterkühlundie HN03-Ubersättigunbestimmen. Damit ergibt sich, da Typ Ia bei einer ~ ~ ~ ~ - à œ b e r s von
à ¤etwa
t t i 2,O
~ u bis 4,2 und
Typ Ib bei einer HN03-Übersättiguvon etwa 8,8 entstehen. Dieses Resultat ist ein
Hinweis auf eine schlechte Kompatibilitäzwischen NAT und Schwefelsäureaerosol
Modellrechnungen von Peter [I9931 liefern unter Annahme einer geringen Kompatibilitä von m = 0,88 eine Unterkühlunvon -2,l und -3,O K füTyp Ia und Ib.
Unter Annahme einer guten Kompatibilitä ( m = 0,95) liefert das Modell deutlich
geringere Unterkühlungevon -1,2 und -1,3 K. Bei der Beurteilung dieser Zahlen ist
zu berücksichtigenda TNATvom H2O- und HN03-Mischungsverhältniabhängt
So wird beispielsweise durch eine Erhöhun des Wassermischungsverh~tnissesvon
5 ppmv auf 7 ppmv die Koexistenztemperatur TNATum 1,4 K angehoben (berechnet
fü10 ppmv HNOs in einer Höh von 50 hPa). Die Differenz A T N A T-~ A
~TNAT~
ist davon jedoch nicht berührt
Neben der Übersättigundie durch die Unterkühlunbestimmt wird, hat auch
die adiabatische Abkühlungsrat dT/dt einen wesentlichen Einflu auf die NATPartikelbildung, wie Abb. 9.15 belegt. Abb. 9.15 zeigt in analoger Weise zu Abb. 9.14
Rückstreuverhältn
und Depolarisation, nun jedoch aufgetragen gegen die adiabatische AbkühlungsratdT/dt. dT/dt wird aus der Temperaturgeschichte der
Rückwärtstrajektoridurch Anpassen einer konstanten Abkühlunwähren der
letzten 24 h vor Ankunft des Luftpakets in ~ ~ - A l e s u nbestimmt.
d
Mit der oben
eingeführteSignatur in R und 8 füdie beiden PSW-Klassen findet man füTyp Ia
Abkühlungsratezwischen -2 und -4 K/d sowie füTyp Ib Raten unter -6 K/d.
9.4
Fazit
Die Analyse der räumliche und zeitlichen Verteilung des vulkanischen Aerosols
zeigt, da der polare Vortex im Winter 1991192 zu einer effektiven Isolation stratosphärische Luftmassen oberhalb eines isentropischen Niveaus von etwa 500 K
geführhat. Unterhalb dieser Höh ist eine Austausch von Luft aus dem inneren
Bereich des Wirbel und von Luft subpolarer Herkunft möglich
I m folgenden Winter 1992193 ist ein signifikanter Unterschied im Aerosolgehalt
polarer und subpolarer Luft nicht mehr vorhanden. Daher könne Austauschprozesse übedie Vortexgrenzen hinweg anhand der Aerosol-Lidar-Daten nicht festgestellt werden. Die Untersuchung der stratosphärische Dynamik mit Hilfe der
potentiellen Wirbelstärkgibt jedoch Hinweise darauf, da der Polarwirbel im Winter 1992193 währen des Zeitraums vom Dezember 1992 bis Februar 1993 - im
Unterschied zum Vorjahr - bis in die untere Stratosphär in Höhe unter 400 K
durch eine hohe Stabilitächarakterisiert gewesen ist [Naujokat et al., 19931.
Eine Analyse der Grö§enspektrdes vulkanischen Aerosols liefert Oberflächen
dichten zwischen 50 und 100 pn2/cm3 im Höhenbereic zwischen 350 und 400 K.
Die Auswertung der Aerosol-Lidar-Messungen im Januar 1993 zeigt, da PSW
vom Typ Ia und vom Typ Ib beobachtet worden sind. Füden Entstehungsproze der PSW-Partikel sind sowohl die Unterkühlunals auch die Abkühlungsrat
von Bedeutung. Nach der Analyse, die mit den Januar-Daten durchgeführworden
ist, findet man PSW vom Typ Ia bei Unterkühlunge zwischen -1 und -2 K und
Abkühlungsratevon -2 und -4 K/d. Typ Ib-Partikel entstehen dagegen bei Unterkühlungevon etwa -3 K und Abkühlungsratevon unter -6 Kld. Unterkühlun
igu
gen von -1 K bzw. -3 K entsprechen einer erforderlichen ~ ~ 0 3 - à œ b e r s à ¤ t t von
2 bzw. 9. Es mu daher von einer schlechten Kompatibilitä zwischen NAT und
dem H2S04-Aerosol ausgegangen werden.
Kapitel 10
Vergleich der Ergebnisse mit
Resultaten anderer Messungen
Die bisher diskutierten Ergebnisse der Lidar-Messungen in den Wintern 1991192
und 1992193 zeigen, da die zeitliche und räumlichEntwicklung der vulkanischen
Aerosolschicht von der polaren Zirkulation in der arktischen Stratosphärwesentlich beeinfluot wird. In Kapitel 9 sind MeBresultate, die in iVy-Alesund gesammelt
worden sind, auf der Basis von Rückwärtstrajektori
beschrieben und interpretiert
worden. Ein komplementäxe Verfahren der Datenanalyse besteht darin, die Ergebnisse von Beobachtungen, die an verschiedenen geographischen Orten in einem
vergleichbaren Zeitraum vorgenommen worden sind, miteinander in Beziehung zu
setzen.
Bevor ich mich einer derartigen Analyse mit Meflergebnissen der Lidar-Stationen
And0ya und Aberystwyth füden Winter 1991/92 zuwende, diskutiere ich im ersten Teil dieses Kapitels den Vergleich der Aerosol-Lidar-Daten mit Resultaten von
Photometer-Messungen, die seit 1991 in iVy-€lesu durchgeführwerden [Herber,
19931.
10.1
Optische Dicke
Sonnenphotometer gehöre zu den passiven Fernerkundungsinstrumenten. Sie ermögliche die Bestimmung der atmosphärische Transmission in definierten Wellenlä,ngenbereichevom nahen IR bis nahen UV [Herber, 19921. Die Intensitäder
Solarstrahlung wird mit einem Halbleiterdetektor bestimmt. Interferenzfilter mit
schmalen Durchlafikurven werden in den Strahlengang gebracht und die entsprechenden Detektorintensitäte aufgezeichnet [Herber, 19921.
Aus dem Vergleich zwischen der a m Erdboden gemessenen und der extraterrestrischen Intensitä des Solarspektrums berechnet sich die Transmission der Atmosphäre Stehen Me§date füverschiedene Azimutwinkel zur Verfügungkann
durch Extrapolation die optische Dicke der Atmosphär bestimmt werden. Unter
der Voraussetzung, da die durch Molekülstreuunund -absorption verursachte Extinktion bekannt ist, kann der durch Aerosole verursachte Beitrag zur optischen
Dicke berechnet werden. Bei geringer troposphärischeAerosolbelastung oder auch
bei bekanntem Extinktionsverhalten des troposphärische Aerosols lassen sich aus
der optischen Dicke auch Aussagen übestratosphäri
der Wellenlängenabhängigke
sche Aerosole ableiten [Herber, 19921.
Seit Frühjah1991 werden an der Koldewey-Station in ~ ~ - A l e s u nSonnenphotod
meter-Messungen durchgeführ[Herber, 1992; Herber, 19931. Die Me§zeite umfassen jeweils die Monate Mär bis September. Mit dem Sonnenphotometer wird die
optische Dicke der gesamten AtmosphärDAer(A)in ausgewählteSpektralbereichen
zwischen 380 und 1100 nm bestimmt. Der Me§fehle beträgetwa 0,008 währen
der Frühjahrsmonatund 0,005 im Sommer [Herber, 19931. Füden Vergleich mit
den Aerosol-Lidar-Daten sind die Photometer-Daten durch Interpolation zwischen
den Wellenlänge 476 und 581 nm bzw. 490 und 574 nm auf die Lidar-Wellenläng
von 532 nm umgerechnet worden [Herber, 19931. Photometer- und Lidar-Messungen
ergänze sich in bezug auf die MeBperioden, da das Aerosol-Lidar nicht unter Tageslichtbedingungen und daher nur währen der Wintermonate betrieben worden
ist.
Die beiden Datensätz sind allerdings nicht direkt vergleichbar. Aus den LidarDaten, die einen eingeschränkte Höhenbereic von der Tropopause bis etwa 30 km
Höh überdeckenläÂsich nur die optische Dicke der StratosphärD F ( A ) berechnen. D p ( A ) ergibt sich nach Gl. 8.11 durch Integration der Partikelextinktionskoeffizienten
z) übedie Höh z. Die Integration beginnt 1 km oberhalb der
TropopausenhöhZT und endet bei etwa 30 km (vgl. Abschnitt 8.4). Füdie Berechnung von D p am 21., 26. und 27. Mär 1992 sowie a m 3. und 4. September 1992
wird ab zo = ZT + 3 km integriert, da an diesen Tagen unterhalb von zo keine
auswertbaren Lidar-Signale zur Verfügunstehen, diese Werte aber füdie folgende
Diskussion von besonderer Bedeutung sind. Im Januar 1993 führdas Auftreten von
polaren stratosphärischeWolken zu einer Verdopplung der optischen Dicken D g .
Um den Beitrag der PSW zur optischen Dicke von dem Beitrag der vulkanischen
Aerosole zu separieren, wird füdiesen Zeitraum Gl. 8.11 nur auf denjenigen Höhen
niveaus ausgewertet, auf denen die Lufttemperatur die Koexistenztemperatur von
NAT übersteigtBei der Bewertung der folgenden Diskussion ist zu berücksichtigen
damit D g mit einem systematischen Fehler von grö§enordnungsmä
da &>nd
50% behaftet ist (vgl. Abschnitt 8.3.1). Abb. 10.1 zeigt die aus den PhotometerDaten berechnete optische Dicke des Aerosols DAer(unten) und die optische Dicke
des stratosphärische Aerosols D y (oben), die aus den Lidar-Messungen ermittelt
worden ist. Dargestellt ist die zeitliche Entwicklung in den Jahren 1991 bis 1993 fü
eine Wellenläng von 532 nm. Der MeBort ist in beiden Fälle Ny-&esund.
Ich diskutiere zunächsdie Photometer-Daten. Die im Frühjahjedes Jahres beobachtete Erhöhun der optischen Dicke um mehr als O l l ist auf eine Zunahme
der troposphärische Aerosolbelastung währen der Wintermonate zurückzuführe
Dieses Phänome bezeichnet man als Arctic haze [z.B. Blanchet und List, 19841.
Im folgenden betrachte ich nur die Zeitabschnitte nach dem Abklingen des Arctic haze zwischen AprilIMai und September. Der Mittelwert von DAersteigt von
0,043  0,014 im Sommer 1991 auf 0,133 2C 0,018 im Sommer 1992 und ist im Sommer 1993 wieder auf 0,082&0,018 ZurückgegangenDer Zuwachs der optischen Dicke
von 0,090 2C 0,023 zwischen Sommer 1991 und Sommer 1992 wird durch vulkanisches
Aerosol verursacht, das sich seit der Eruption des Mt. Pinatubo im Juni 1991 in der
Stratosphärbefindet. Unter der Annahme, da im Sommer 1991 der stratosphäri
Abbildung 10.1: Optische Dicke des stratosphärische Aerosols (oben) und des Aerosols der
Gesamtatmosphäx (unten) bei einer Wellenläng von 532 n m in den Jahren 1991 bis 1993. Die
Messungen sind mit einem Sonnenphotometer (unten) und einem Aerosol-Lidar (oben) in NY-Alesund durchgeführworden. Die Bedeutung der unterbrochenen Linien wird im Text erläutert
sehe Beitrag zur optischen Dicke DAer vernachlässigbaist, kann die optische Dicke
der Troposphär in den Sommern 1992 und 1993 aus den Photometer-Messungen
des Sommers 1991 zu DAer w D^ w 0,043 abgeschätz werden. Die horizontalen, unterbrochenen Linien in Abb. 10.1 markieren diesen troposphärischeBeitrag.
Subtrahiert man D? von den Sommer-Meodaten in den Jahren 1992 und 1993 und
paot das Ergebnis einer Exponentialfunktion an, ergibt sich eine Zeitkonstante von
etwa 347 ?C 8 Tagen.
Die aus den Lidar-Daten abgeleitete optische Dicke D? erreicht ihren Maximalwert erst Ende Mär 1992, mehr als neun Monate nach dem Ausbruch des Mt. Pinatubo. Da die Lidar-Messungen am 27. Mär1992 beendet worden sind, kann aber
nicht ausgeschlossen werden, da Dter in den folgenden Wochen noch weiter angestiegen ist. Mit Ausnahme der Tage 25. und 26. November 1991, 6. Dezember 1992
und 29. Januar 1992, an denen Störunge der polaren Zirkulation aerosolreiche Luft
subpolarer Herkunft übe~ ~ - A l e s u ngeführ
d
haben, steigt die optische Dicke im
Winter 1991/92 zwar deutlich an, bleibt aber auf Werte unter 0,08 beschränktNach
dem Aufbrechen des Polarwirbels am 20. Mär 1992 verdoppelt sich die optische
Dicke der Stratosphärinnerhalb weniger Tage auf Werte um 0,16. Die nächste
Lidar-Daten stehen erst wieder am 3. und 4. September 1992 zur Verfügung
ist im Verlauf von fünMonaten um etwa 0,04 zurückgegangenWähren des Winters 1992193 variiert D:" zwischen 0,06 und 0,11; aufgrund der homogeneren Verteilung des vulkanischen Aerosols in der Stratosphärsind die Schwankungen geringer als im Vorwinter. Die Anpassung einer Exponentialfunktion durch alle Datenpunkte seit dem 20. Mär 1992, dem Zeitpunkt des Zusammenbruchs der polaren
Zirkulation, liefert eine Abklingzeit von etwa 352 4Z 12 Tagen. In der Literatur werden Werte zwischen 270 und 340 Tagen als Zeitkonstanten füdas Verschwinden
stratosphärischeAerosolschichten vulkanischen Ursprungs angegeben [z.B. Sedlacek et al., 19831.
Dp
10.2
Aerosol-Rückstreuprofil
mehrerer Lidar-Stationen
Im Rahmen der EASOE-Kampagne des Winters 1991192 sind an sechs Orten zwischen 44ON und 79ON Lidar-Beobachtungen durchgeführworden [Neuber et al.,
19931. Die Lidar-Daten stehen in Form von Zeitreihen der Rückstreuund Depolarisationsprofile auf der EASOE-Datenbank am norwegischen Institut füAtmosphärenforschun (NILU) zur VerfügungFüdie folgende Diskussion wählich
drei Lidar-Stationen aus. Aberystwyth (52ON, 4OW) befindet sich währen der gesamten MeBkampagne au§erhal des Polarwirbels, Ny-Alesund (7g0N, 11'0) dagegen bis auf wenige Ausnahmen innerhalb des Polarwirbels. Übe Andoya (6g0N,
16'0) liegt häufi der Randbereich des Wirbels. A n d ~ y abietet daher die Möglich
keit, sowohl Luftpakete aus dem inneren Bereich des Vortex als auch Luft subpolarer
Herkunft zu beobachten. Ein quantitativer Vergleich der Daten ist möglichd a alle
betrachteten Lidar-Systeme mit einer Emissionswellenlängvon 532 nm auf der Basis eines Nd:YAG-Lasers arbeiten.
Abb. 10.2 zeigt die zeitliche Entwicklung des Rückstreuverhältnissbei 532 nm
zwischen Dezember 1991 und Mär 1992 Ÿbe Aberystwyth. Das Maximum des
Rückstreuverhältnissliegt währen der gesamten MeBperiode bei etwa R = 5
bis R = 6 in einer Höh um 500 K. Spuren vulkanischen Aerosols werden bis in
Höhe von 800 K nachgewiesen. Das übeden Mefizeitraum gemittelte Profil von
R nimmt seinen Maximalwert von R = 5,1 4Z 1,3 in einer Höh von 500 K an. Die
geringe Variabilitäist ein Hinweis auf die Homogenitädes vulkanischen Aerosols in
dieser Höhenschicht Oberhalb dieser Höh wird die Schicht mit Werten füS ( R ) / R
von bis zu eins deutlich inhomogener. Abb. 10.3 zeigt die zeitliche Entwicklung von
R Ÿbe A n d ~ y a .Die höchste Werte von R liegen im Dezember 1991 bei etwa 480 K
und sinken im Laufe des Winters auf etwa 400 K ab. Das Maximum des gemittelten €-Profi beträg2,4  1,O und befindet sich in einer Höh von 435 K. Am 12.
und 13. Februar 1992 ist eine starke Zunahme der Aerosolbelastung im Höhenbe
reich zwischen 400 und 540 K zu verzeichnen. Eine Trajektorienanalyse belegt, daÂ
hierfüdas EinflieBen subpolarer Luft verantwortlich ist. Das Höhenprofivon R als
Funktion der Zeit fü~ ~ - A l e s u nistd in Abb. 9.2 gezeigt worden. Beim Vergleich
Abbildung 10.2: Die zeitliche Entwicklung des Rückstreuverhältnissals Funktion der potentiellen Temperatur i m Winter 1991/92 übeAberystwyth. Die Messungen sind bei einer Wellenläng
von 532 n m durchgeführworden. Füdie Isoplethen wird eine multiplikative Schrittweite von 1,2
verwendet. Punkte übeder Abbildung markieren die Betriebszeiten des Lidars.
335
32
1
Dezember
Januar
61
Februar
Abbildung 10.3: Wie Abb. 10.2, jedoch füdie Lidar-Station Andoya.
92
Mär
Pot. Wirbelstarke [PWE]
Abbildung 10.4: Das Rückstreuverliältn
als Funktion der potentiellen Wirbelstärk auf dem
isentropischen Niveau von 475 K bei einer Wellenläng von 532 nm. Die Daten basieren auf
Lidar-Messungen in den Monaten Dezember 1991 bis Mär 1992. Jeder Datenpunkt stellt den
Tagesmittelwert übeden Höhenbereic zwischen 460 bis 490 K dar.
von Abb. 10.2 und 10.3 mit Abb. 9.2 zeigt sich, da die Maximalwerte von R mit
der Entfernung vom Zentrum des Polarwirbels zunehmen. Ebenso steigt die Höhe
d etwa 500 K übe
in der maximale R auftreten, von etwa 375 K übe~ ~ - A l e s u nauf
Aberystwyth an.
Füdie folgende Diskussion betrachte ich die Abhängigkeides Rückstreuverhäl
nisses von der potentiellen Wirbelstärkauf zwei isentropischen Niveaus, 425 und
475 K. In Abb. 10.4 ist R als Funktion von Q auf dem isentropischen Niveau 475 K
dargestellt [Neuber et al., 19931. Die Daten der drei Lidar-Stationen sind als unterschiedliche Punktsymbole markiert. In Aberystwyth, das sich währen der Mei3periode auaerhalb des Polarwirbels mit Q < 30 PWE befindet, sinken die beobachteten
nd
steigt R nicht übediesen Wert
Werte von R nicht unter 2,7. In ~ ~ - A l e s u dagegen
n d mit 0,17 fü
an. Die relativen Variationen S ( R ) / Rsind mit 0,24 fü~ ~ - A l e s u und
Aberystwyth deutlich geringer als der Wert von 0,57 in A n d ~ y a .Andgya befindet
sich im Randbereich des Vortex und es werden daher dort sowohl Luftpakete, die
aus dem Vortex stammen, als auch Luft subpolarer Herkunft beobachtet. Ein weiterer Hinweis auf die Randlage Andoyas sind Werte von Q,die zwischen 30 und übe
60 PWE variieren. Andererseits ist festzustellen, da in A n d ~ y asehr hohe Werte
von Q beobachtet worden sind. Hierfüist die Tatsache verantwortlich, da die Position des Wirbelzentrums sich im Winter 1991/92 wiederholt vom geographischen
Nordpol weg in Richtung Nordskandinavien verlagert hat INaujokat et al., 19921.
Nach Abb. 10.4 befindet sich die Position der Wirbelgrenze auf der Isentrope 475 K
im Bereich um 40 PWE. Dieser Wert ist in Ãœbereinstimmun mit Untersuchungen
von Knudsen et al. [1992].
Analog zu Abb. 10.4 ist in Abb. 10.5 R als Funktion von Q auf dem isentropischen
0
-
l
5
l
l
l
~
10
l
l
l
15
l
~
l
l
20
l
l
~
l
l
l
25
l
~
30
l
l
l
l
~
35
Pot. Wirbelstärk [PWE]
Abbildung 10.5: Wie Abb. 10.4, jedoch füdas isentropische Niveau 425 K.
Niveau von 425 I< dargestellt. Dieses Niveau entspricht etwa einer Höh von 17 km.
In diesem Höhenbereic ist nur eine geringe Abnahme von R in Richtung auf das
Vortexzentrum zu beobachten. Eine Wirbelgrenze kann daher nicht erkannt werden.
Aus diesen Beobachtungsergebnissen lassen sich die folgenden Schlu§folgerunge
ableiten [Neuber et al., 19931. Bei der Diskussion der zeitlichen und räumliche
Entwicklung des Aerosolgehalts in der unteren und mittleren Stratosphärsind zwei
Höhenbereich klar zu unterscheiden, der Bereich zwischen Tropopause und dem
isentropischen Niveau von 500 I< und der Bereich oberhalb von 500 K. Im Höhenbe
reich oberhalb von 500 K isoliert der Polarwirbel währen der gesamten MeBperiode
im Winter 1991/92 die aerosolreiche, subpolare Luft von aerosolarmer Luft aus dem
inneren Bereich des Vortex. Die Lidar-Daten aus Aberystwyth belegen den hohen Gehalt an vulkanischem Aerosol in mittleren Breiten. Die Schicht ist weder
in vertikaler noch in horizontaler Richtung homogen. Es treten wiederholt mehrere
übereinanderliegend Schichten auf. Die einzelnen Schichten zeigen eine deutliche
Wolkenstruktur, d.h. der Aerosolgehalt ändersich auf einer Zeitskala von wenigen
Stunden. Die Isolation durch den Polarwirbel oberhalb von 500 K im Zeitraum von
Mitte Dezember 1991 bis Mitte Februar 1992 ist sehr effektiv und besteht bis zum
endgültigeZusammenbruch des Vortex im Mär 1992. Daher werden währen der
stabilen Phase der polaren Zirkulation in ~ y - A l e s u n dnie und in Andeya nur Anfang
Dezember und Mitte Februar vulkanisches Aerosol oberhalb von 550 K beobachtet.
I m Höhenbereic zwischen der Tropopause und 500 K dagegen ist die polare Zirkulation schwächeausgebildet und ein Austausch von Luftpaketen übedie Vortexgrenzen hinweg ist möglich Die Beobachtungen erster Spuren der vulkanischen
Aerosole übeSpitzbergen im August 1991 sind als Indiz füdie unterschiedliche
dynamischen Bedingungen in der unteren Stratosphär zu werten. Störunge der
polaren Zirkulation treten in diesem Höhenbereic währen des Winters mehrfach
l
l
l
l
auf [Naujokat et al., 19921. Die StratosphärenerwärmuMitte Januar 1992 ist in
~ ~ - A l e s u n(Abb.
d
9.2) und A n d ~ y a(Abb. 10.3) als Anstieg von R auf dem 400 K
Niveau erkennbar. Noch deutlicher wirken sich die Störunge im Februar auf die
Aerosolbelastung der unteren Stratosphärin ~ ~ - A l e s u um
n d 400 K und in And0ya
um 450 K aus.
Nach dem Aufbrechen der Polarwirbels Ende Mär 1992 ist die isolierende Wirkung auch oberhalb von 500 K aufgehoben und aerosolreiche Luft aus mittleren
Breiten kann in die polare Stratosphär eindringen.
Anhang A
Verzeichnis der
Aerosol-Lidar-MeBtage
Die folgende Tabelle gibt einen Überblic übedie in den Wintern 1991192 und
1992193 durchgeführteLidar-Messungen. Füjeden Mefltag sind die Anzahl der
Meflstunden angegeben.
Die aktiven Detektionskanäl- vier Wellenlängenkanä
und ein Depolarisationskanal bei 532 nm - sind markiert.
Datum
Meflzeit [h]
25. 11. 1991
6,2
26. 11. 1991
11,6
30. 11. 1991
6,2
1. 12. 1991
12,9
2. 12. 1991
11,l
3. 12. 1991
933
4. 12. 1991
10,2
6. 12. 1991
1,3
12. 12. 1991
4,9
13. 12. 1991
4,9
17. 12. 1991
1,8
6. 1. 1992
2,7
7. 1. 1992
11,l
8. 1. 1992
2,7
9. 1. 1992
7,1
10. 1. 1992
677
11. 1. 1992
9,3
12. 1. 1992
1,3
17. 1. 1992
0,9
18. 1. 1992
0,9
19. 1. 1992
0,4
24. 1. 1992
5,8
26. 1. 1992
0,4
28. 1. 1992
1,3
Depol.
X
X
X
Datum
29. 1. 1992
30. 1. 1992
31. 1. 1992
1. 2. 1992
2. 2. 1992
3. 2. 1992
6. 2. 1992
7. 2. 1992
8. 2. 1992
9. 2. 1992
10. 2. 1992
11. 2. 1992
12. 2. 1992
13. 2. 1992
15. 2. 1992
22. 2. 1992
23. 2. 1992
24. 2. 1992
25. 2. 1992
27. 2. 1992
29. 2. 1992
1. 3. 1992
5. 3. 1992
7. 3. 1992
12. 3. 1992
17. 3. 1992
21. 3. 1992
22. 3. 1992
23. 3. 1992
25. 3. 1992
26. 3. 1992
27. 3. 1992
3. 9. 1992
4. 9. 1992
1. 12. 1992
2. 12. 1992
3. 12. 1992
4. 12. 1992
5. 12. 1992
6. 12. 1992
10. 12. 1992
11. 12. 1992
12. 12. 1992
14. 12. 1992
15. 12. 1992
16. 12. 1992
Depol.
1 1064 nm
T
£66 'C 'T1
£66 . 'OT
£66 'C '6
£66 . ' 8
£66 ' ' L
£66 ' '9
£66 ' '17
£66 "L '82
£66 ' Z 'LZ
£66 ' Z 'V
£66 "L 'Â
£66 ' 2 "L
£66 ' 1 '62
£66 ' 1 '82
£66 ' 1 'LZ
£66 ' T '92
£66 "l '92
£66 ' T '172
£66 ' 1 '  £
£66 ' 1 '22
£66 ' T .OS
£66 ' 1 '61
£66 ' I '81
£66 ' 1 .LI
£66 ' T X1
£66 ' T ' Z T
£66 ' T '11
£66 ' 1 '01
£66 ' T ' 6
£66 ' 1 .8
£66 ' 1 ' L
£66 ' 1 ' 9
£66 ' T '17
£66 ' 1 'Â
£66 ' 1 ' 1
2661 '21 ' I Â
Z661 ' Z T '62
2661 ' Z I -85
2661 '21 'L2
7,661 "L\ '92
2661 "L\ ' 9 2
Z66T ' Z T ' X
2661 ' 2 1 ' Â £
7,661 ' Z T ' T Z
2661 ' Z T 'OS
2661 "L\ 'L1
=Fa
Unter der Annahme, da die Integrationskonstante C als konstant angesehen werden
kann, sind die Differentialquotienten gegeben durch die Ausdrück
sonst
Anhang C
Herleit ung der
Depolarisationsgleichungen
Dieser Abschnitt enthäleine Herleitung der Gl. 8.5 und 8.6. Im folgenden werde
ich mehrmals von der Identitä
Gebrauch machen.
Sei P" = (P, P, 0,O) der Stokes-Vektor einer vollständilinear polarisierten Lichtwelle. Diese Welle mögdurch Streuung oder diffuse Reflexion teilweise depolarisiert
werden. Dieser Vorgang wird durch eine Müller-Matrider Form
beschrieben IClarke und Grainger, 19711. Ein optisches Element, das eine Müller
Matrix nach Gl. C.2 besitzt, bezeichne ich im folgenden als Depolarisator. Die
durch A verursachte Depolarisation der Lichtwelle ist
Eine Umformung liefert
A22
-
All
Analog gilt füden Depolarisator B
-
\-P
I+<^'
Ich betrachte im folgenden einen Lichtstrahl, der nacheinander mit zwei Depolarisatoren wechselwirkt. Die resultierende Depolarisation ist
1 - (B22 A22) /(B11 All)
1 ( 5 2 2 A22) / ( 5 1 1 A n )
Einsetzen von Gl. C.3 und C.4 in Gl. C.5 ergibt
6"
+
Auflöse dieser Gleichung nach Sb liefert das gewünschtErgebnis
Füdie Herleitung von GI. 8.6 setze ich voraus, da sich das von Partikeln und Moleküleder Atmosphär gestreute Licht sich inkohärenÜberlagertDiese Annahme
ist gerechtfertigt, da in der Atmosphärkeine räumlichKorrelation zwischen Partikeln und Moleküleexistiert. Die Streumatrix erhälman daher als Summe der
Rayleigh- und Partikelstreumatrix,
R ist das Verhältni zwischen der zurückgestreute GeDas Rückstreuverhältn
samtintensitäund dem RayIeigh-Anteil an der Gesamtintensität
Die Vo~umendepolarisationS füeinen vollständi linear polarisierten Emissionsstrahl P = (P, P, 0,O) ist mit Gl. C.6 gegeben durch
S=
F?+F~-F?-F&
F ~ ~ + F ~ + F ~ + F & '
Mit Gl. C.7 und der Definition füS^v und SAer
erhälman die Beziehung
Auflöse nach SAer ergibt das gewünschtResultat
Literatur
Anderson, R., Polarization and atmospheric backscatter coefficient measurements,
Appl. Opt., 28, (5), S. 865-874, 1989.
Anderson, J . G., D. W. Toohey und W. H. Brune, Free radicals within the Antarctic
vortex: The role of CFCs in Antarctic ozone loss, Science, 51, S. 39-46, 1991.
Anderson, S. M. und K. Mauersberger, Laser measurements of ozone absorption
Cross sections in the Chappuis band, Geophys. Res. Letts., 19, (9), S. 933-936,
1992.
Andrews, D. G., Middle atmosphere dynamics, Academic Press, London, 1987.
Ansmann, A., U. Wandinger und C. Weitkamp, One-year observations of MountPinatubo aerosol with an advanced Raman lidar over Germany at 53.5ON, Geophys. Res. Letts., 20, (8), S. 711-714, 1993.
Arnold, F., Multi-ion complexes in the stratosphere - implications for trace gases
and aerosols, Nature, 284, S. 610-611, 1980.
Bevington, P. R., Data reduction and error analysis for the physical sciences,
McGraw-Hill, New York, 1969.
Beyerle, G., R. Neuber, 0 . Schrems, F. Wittrock und B. Knudsen, Multiwavelength lidar measurements of stratospheric aerosols above Spitsbergen during winter 1992193, Geophys. Res. Letts., im Druck, 1993.
Beyerle, G. und R. Neuber, The stratospheric aerosol content above Spitsbergen
during winter 1991/92, Geophys. Res. Letts., im Druck, 1993.
Blanchet, J.-P. und R. List, On the optical properties of Arctic haze, in: Aerosols and
their climaticeffects, herausgegeben von H. E. Gerber und A. Deepak, S. 179-196,
A. Deepak Publ., Hampton, 1984.
Bluth, G. J . S., S. D. Doiron, C. C. Schnetzler, A. J. Krueger und L. S. Walter,
Global tracking of the SOz clouds from the June, 1991 Mount Pinatubo eruptions,
Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 151-154, 1992.
Bohren, C. F. und D. R. Huffman, Absorption and scattering of light by small
particles, John Wiley & Sons, New York, 1983.
Born, M. und E. Wolf, Principles of Optics, Pergamon Press, Oxford, 1980.
Bronstein, I. N. und K. A. Semendjajew, Taschenbuch der Mathematik, Verlag Harri
Deutsch, Thun, 1981.
Browell, E. V., C. F. Butler, S. Ismail, P. A. Robinette, A. F. Carter, N. S. Higdon,
0 . B. Toon, M. R. Schoeberl und A. F. Tuck, Airborne lidar observations in the
wintertime Arctic stratosphere: Polar stratospheric clouds, Geophys. Res. Letts.,
19, (9), S. 385-388, 1990.
Chylek, P., G. W. Grams und R. G. Pinnick, Light scattering by irregular randomly
oriented particles, Science, 193, S. 480-482, 1976.
Clarke, D. und J. F. Grainger, Polarized light and optical measurement, Pergamon
Press, Oxford, 1971.
Continuum, Operation and maintenance manual NY60 & 61, Continuum, 3150 Central Expressway Santa Clara, CA 95051, August 1990.
Continuum, Telefonische Mitteilung, 1993.
Crutzen, P. J., The possible importance of C S 0 for the sulfate layer of the stratosphere, Geophys. Res. Letts., 3, (2), S. 73-76, 1976.
Crutzen, P. J . und F. Arnold, Nitric acid cloud formation in the cold Antarctic
stratosphere: A major cause for springtime 'ozone hole', Nature, 324, S. 651-655,
1986.
Deirmendjian, D., On volcanic and other particulate turpidity anomalies, Adv. Geophys., 13, S. 267-296, 1973.
Deshler, T., In situ measurements of the size distribution of the Pinatubo aerosol
over Kiruna On four days between 18 January and 13 February 1992, Geophys.
Res. Letts., im Druck, 1993.
Deshler, T., D. J . Hofmann, B. J . Johnson und W. R. Rozier, Balloonborne measurements of the Pinatubo aerosol size distribution a t Laramie, Wyoming during
Summer of 1991, Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 199-202, 1991.
Dye, J. E., D. Baumgardner, B. W. Gandrud, S. R. Kawa, K. K. Kelly, M. Loewenstein, G. V. Ferry, K. R. Chan und B. L. Gary, Particle size distributions in
Arctic polar stratospheric clouds, growth and freezing of sulfuric acid droplets,
and implications for cloud formation, J . Geophys. Res., 97, (D8), S. 8015-8034,
1992.
EMI, Photomultipliers, Thorn Emi Electron Tubes Limited, Bury Street Ruislip,
Middlesex HA4 7TA, England, 1986.
EOS, Pinatubo cloud measured, EOS Trans. AGU, Juli 1991.
Fahey, D. W., K. I<. Kelly, S. R. Kawa, A. F. Tuck, M. Loewenstein, I<. R. Chan
und L. E. Heidt, Observations of denitrification and dehydration in the winter
polar stratospheres, Nature, 344, S. 321-324, 1990.
Francis, P. und S. Self, Der Ausbruch des Krakatau, in: Vulkanismus: Naturgewalt,
Klimafaktor und kosmische Formkraft, herausgegeben von H. Pichler, S. 56-68,
Spektrum der Wissenschaft Verlagsgesellschaft, Heidelberg, 1988.
von der Gathen, P., R. Fabian, B. M. Knudsen und R. Neuber, Ozone loss in the
Arctic polar vortex between 430 K and 520 K during February 1993, Poster, XVIII
General Assembly of the Europ. Geophys. Soc., Wiesbaden, 1993.
Gille, J. C. und J . M. Russell, The limb infrared monitor of the stratosphere: Experiment description, performance, and results, J . Geophys. Res., 89, (D4), S.
5125-5140, 1984.
Goldman, A., F. J . Murcray, C. P. Rinsland, R. D. Blatherwick, S. J . David,
F . H. Murcray und D. G. Murcray, Mt. Pinatubo SO2 column measurements
from Mauna Loa, Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 183-186, 1992.
Griggs, M., Absorptions coefficients of ozone in the ultraviolett and visible region,
J . Chem. Phys., 49, (2), S. 857-859, 1968.
Halpert, M. S., C. F. Ropelewski, T . R. Karl, J. K. Angell, L. L. Stowe, R. R.
Heim, A. J. Miller und D. R. Rodenhuis, 1992 brings return to moderate global
temperatures, EOS, Trans., 74, (38), S. 433, 1993.
Hamill, P., 0 . B. Toon und C. S. Kiang, Microphysical processes affecting stratospheric aerosol particles, J. Atmos. Sci., 34, S. 1104-1119, 1977.
Hamill, P., R. P. Turco, C. S. Kiang, 0 . B. Toon und R. C. Whitten, An analysis of
various nucleation mechanisms for sulfate particles in the stratosphere, J . Aerosol
sei., 13, (6), S. 561-585, 1982.
Hanson, D. und K. Mauersberger, Laboratory studies of the nitric acid trihydrate:
Implications for the south polar stratosphere, Geophys. Res. Letts., 15, (8), S.
855-858, 1988.
Harshvardhan, A. Arking, M. D. King und M.-D. Chou, Impact of the E1 Chich6n
stratospheric aerosol layer on northern hemisphere temperatures, in: Aerosols and
their climaticeffects, herausgegeben von H. E. Gerber und A. Deepak, S. 261-273,
A. Deepak Publ., Hampton, 1984.
Herber, A., Untersuchungen der optischen Eigenschaften des Aerosols in den Polargebieten, Dissertation, UniversitäLeipzig, 1992.
Herber, A., Persönlich Mitteilung, 1993.
Hinds, W. C., Aerosol technology, properties, behavior, and measurement of airborne particles, John Wiley & Sons, New York, 1982.
Hofmann, D. J., J. M. Rosen, J . W. Harder und J . V. Hereford, Balloon-borne measurements of aerosol, condensation nuclei, and cloud particles in the stratosphere
at McMurdo station, Antarctica, during the spring of 1987, J . Geophys. Res., 94,
(Dg), S. 11253-11269, 1989.
Hofmann, D. J . , T. Deshler, F. Arnold und H. Schlager, Balloon observations of
nitric acid aerosol formation in the Arctic stratosphere: 11. Aerosol, Geophys.
Res. Letts., 17, (9), S. 1279-1282, 1990.
Hofmann, D. J . und J . M. Rosen, On the background stratospheric aerosol layer, J .
Atmos. Sci., 38, S. 168-181, 1981.
Hoskins, B. J., M. E. McIntyre und A. W. Robertson, The use and significance of
isentropic potential vorticity maps, Quart. J . R. Met. Soc., 111, S. 877-946, 1985.
Houghton, J . T . , The physics of atmospheres, Cambridge University Press, Cambridge, 1977.
van de Hulst, H. C., Light Scattering by Small Particles, Dover Publications, New
York, 1957.
Jackson, J . D., Klassische Elektrodynamik, Walther de Gruyter, Berlin, 1983.
Jäger H., The Pinatubo eruption cloud observed by lidar at Garmisch-Partenkirchen, Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 191-194, 1992.
Jensen, E., 0 . B. Toon und P. Hamill, Homogeneous freezing nucleation of stratospheric solution droplets, Geophys. Res. Letts., 18, (lo), S. 1857-1860, 1991.
Junge, C., C. Chagnon und J . Manson, Stratospheric aerosols, J. Meteorol., 18, S.
81-108, 1961.
Junge, C. und J . Manson, Stratospheric aerosol studies, J. Geophys. Res., 66, (7),
S. 2163-2182, 1961.
Kavaya, M. J . , Polarization effects on hard target calibration of lidar Systems, Appl.
Opt., 26, (5), S. 796-804, 1987.
Kerker, M., The scattering of light and other electromagnetic radiation, Academic
Press, New York, 1969.
Kinne, S. und 0 . B. Toon, Radiative effects of polar stratospheric clouds, Geophys.
Res. Letts., 17, (4), S. 373-376, 1990.
Klett, J . D., Stable analytical inversion solution for processing lidar returns, Appl.
o p t . , 20, (2), S. 211-220, 1981.
Klett, J . D., Lidar inversion with variable backscatterlextinction ratios, Appl. Opt.,
24, ( l l ) , S. 1638-1643, 1985.
Knudsen, B. M., P. von der Gathen, G. 0. Braathen, R. Fabian, T. S. JtJrgenson,
E. KyröR. Neuber und M. Rummukainen, Temporal development of the correlation between ozone and potential vorticity in the Arctic in the winters of 1988189,
1989/90, and 1990/91, Proc. of the Quad. Ozone Symp., im Druck, 1992.
Koehler, B., A. M. Middlebrook und M. A. Tolbert, Characterization of model
polar stratospheric cloud films using fourier transform infrared spectroscopy and
temperature programmed desorption, J . Geophys. Res., 97, (D8), S. 8065-8074,
1992.
KrügerB. C., Observations of polar stratospheric clouds in the Arctic winter 1989
a t 79 N, Geophys. Res. Letts., 17, (4), S. 365-368, 1990.
Labitzke, K. und P. M. McCormick, Stratospheric temperature increases due to
Pinatubo aerosols, Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 207-210, 1992.
Lacis, A., J. Hansen und M. Sato, Climate forcing by stratospheric aerosols, Geophys. Res. Letts., 19, (15), S. 1607-1610, 1992.
Larsen, N., Stratospheric aerosols, backscatter measurements from Thule, European
Arctic Stratospheric Ozone Experiment, Report 92-1, Danish Meteorological Institute, 1992.
E. Lax (Hrsg.), Taschenbuch füChemiker und Physiker, Band 1, Springer, Berlin,
1967.
Lenoble, J., A general survey of the problem of aerosol climatic impact, in: Aerosols
and their climaticeffects, herausgegeben von H. E. Gerber und A. Deepak, S. 279294, A. Deepak Publ., Hampton, 1984.
Liljequist, G. H. und K. Cehak, Allgemeine Meteorologie, Vieweg & Sohn, Braunschweig, 1974.
Macleod, H. A., Thin film optical filters, Adam Hilger, London, 1969.
Mahatat, P. C. und D. J . Alofs, Insoluble condensation nuclei: The effect of contact
angle, surface roughness and adsorption, J . Atmos. Sci., 32, S. 116-122, 1975.
Marti, J. und I<. Mauersberger, A survey and new measurements of ice vapor pressure at temperatures between 170 and 250 K, Geophys. Res. Letts., 20, (5), S.
363-366, 1993.
McCormick, M. P., H. M. Steele, P. Hamill, W. P. Chu und T . J . Swissler, Polar
stratospheric clouds sightings by SAM 11, J . Atmos. Sci., 39, S. 1387-1397, 1982.
McCormick, P. M., P. H. Wang und M. C. Pitts, Background stratospheric aerosol
and polar stratospheric cloud reference models, J . Space Res., 13, (1), S. 7-23,
1993.
McIntyre, M. E. und T. N. Palmer, Breaking planetary waves in the stratosphere,
Nature, 305, S. 593-600, 1983.
McPeters, R. D., The atmospheric SOs budget for Pinatubo derived from NOAA-11
SBUV/2 spectral data, Geophys. Res. Letts., 20, (18), S. 1971-1974, 1993.
Measures, R., Laser Remote Sensing, Fundamentals and Applications, John Wiley
& Sons, New York, 1984.
Middlebrook, A. M., B. G. Koehler, L. S. McNeill und M. A. Tolbert, Formation
of model polar stratospheric cloud films, Geophys. Res. Letts., 19, (24), S. 24172420, 1992.
Mugnai, A. und W. J. Wiscombe, Scattering from nonspherical Chebyshev particles.
I: Cross sections, single-scattering albedo, asymmetry factor, and backscattered
fraction, Appl. Opt., 25, (7), S. 1235-1244, 1986.
MüllerH. und H. Quentzel, Information content of multispectral lidar measurements with respect to the aerosol size distribution, Appl. Opt., 24, (5), S. 648-654,
1985.
Naujokat, B., I<. Petzoldt, K. Labitzke, R. Lenschow, B. Rajewski, M. Wiesner und
R.-C. Wohlfart, The stratospheric winter 1991192: The winter of the European
Arctic Stratospheric Ozone Experiment, Beilage zur Berliner Wetterkarte, 1992.
Naujokat, B., K. Petzoldt, K. Labitzke, R. Lenschow, B. Rajewski, M. Wiesner und
R.-C. Wohlfart, The stratospheric winter 1992193: A cold winter with a minor
warming and a late final warming, Beilage zur Berliner Wetterkarte, 1993.
Neuber, R., B. C. Krügeund 0 . Schrems, Remote measurements of ozone concentrations and aerosols in the Arctic stratosphere, Fresenius J . Anal. Chem., 340,
S. 650-653, 1991.
Neuber, R., G. Beyerle und 0 . Schrems, LIDAR measurements of stratospheric
aerosols in the Arctic, Ber. Bunsenges. Phys. Chem., 96, (3), S. 350-353, 1992a.
Neuber, R., G. Beyerle, 0 . Schrems, R. Fabian, B. C. Krügeund P. von der Gathen,
Measurements of stratopheric ozone and aerosols above Spitsbergen, Proc. of the
Quad. Ozone Symp., im Druck, 1992b.
Neuber, R., G. Beyerle, G. Fiocco, A. di Sarra, K.-H. Fricke, C. David, S. Godin,
L. Stefanutti, G. Vaughan, J.-P. Wolf und B. Knudsen, Latitudinal distribution of
stratospheric aerosols during the EASOE winter 1991/92, Geophys. Res. Letts.,
im Druck, 1993.
Ovarlez, J . und H. Ovarlez, Stratospheric water vapor content evolution during
EASOE, Geophys. Res. Letts., im Druck, 1993.
Palmer, K. F. und D. Williams, Optical constants of sulfuric acid; Application to
the clouds of venus?, Appl. Opt., 14, ( I ) , S. 208-219, 1975.
Peil, S. und 0 . Schrems, FTIR spectroscopic studies of low temperature polar stratospheric cloud model surfaces, in: SPIE, 9th International Conference on Fourier
Transform Spectroscopy, 1993.
Penndorf, R., Tables of the refractive index for standard air and the Rayleigh scattering coefficient for the spectral region between 0.2 and 20 p and their application
to atmospheric optics, J . Opt. Soc. Am., 47, (2), S. 176-182, 1957.
Peter, T . , Aerosols and PSCs - inferences regarding heterogeneous processes,
Vortrag auf dem 2nd European Symposium on Polar Stratospheric Ozone, SchlierSee, 1992.
Peter, T., Persönlich Mitteilung, 1993.
Pinnick, R. G., J . M. Rosen, und D. J . Hofmann, Stratospheric aerosol measurements
111: Optical model calculations, J . Atmos. Sci., 33, S. 304-314, 1976.
Pinto, J. P., R. P. Turco und 0. B. Toon, Self-limiting physical and chemical effects
in volcanic eruption clouds, J . Geophys. Res., 94, (Dg), S. 11165-11174, 1989.
Pollack, J. B. und C. P. McKay, The impact of polar stratospheric clouds on the
heating rates of the winter polar stratosphere, J. Atmos. Sci., 42, (3), S. 245-262,
1985.
Press, W. H., S. A. Teucholsky, W. T . Vetterling und B. P. Flannery, Numerical
recipies in C, The art of scientific computing, 2nd edition, Cambridge University
Press, Cambridge, 1992.
Pruppacher, H. P. und J . D. Klett, Microphysics of clouds and precipitation, D.
Reidel Publ., Dordrecht, 1978.
Pueschel, R. F., K. G. Snetsinger, J . K. Goodman, 0 . B. Toon, G. V. Ferry, V. R.
Oberbeck, J . M. Livingston, S. Verma, W. Fong, W. L. Starr und K. R. Chan,
Condensed nitrate, sulfate, and chloride in Antarctic stratospheric aerosols, J .
Geophys. Res., 94, (Dg), S. 11271-11284, 1989.
Rampino, M. R., S. Self und R. B. Stothers, Volcanic winters, Ann. Rev. Earth
Planet. Sci., 16, S. 73-89, 1988.
RCA, Single photon counting module, General Electric Canada Inc., Electro Optics,
P.O.Box 900, Vaudreuil, Canada J7V 7x3, 1991.
Reist, P. C., Introduction to aerosol science, Macmillan Publ., New York, 1984.
Robock, A. und J . Mao, Winter warming from large volcanic eruptions, Geophys.
Res. Letts., 12, (24), S. 2405-2408, 1992.
Rodgers, C. D., Retrieval of atmospheric temperatures and composition from remote
measurements of thermal radiation, Rev. Geophys. and Space Phys., 14, (4), S.
609-624, 1976.
Roedel, W., Measurement of sulfuric acid saturation vapor pressure; Implications for
aerosol formation by heteromolecular nucleation, J . Aerosol Sci., 10, S. 375-386,
1979.
Roedel, W., Physik der Aerosole, Institut füUmweltphysik, UniversitäHeidelberg,
vorlesungsskript, 1988.
Rogers, R. R. und M. K. Yau, A short Course in cloud physics, Pergamon Press,
Oxford, 1989.
Rosen, J . M. und D. J . Hofmann, Optical modeling of stratospheric aerosols: present
status, Appl. Opt., 25, (3), S. 410-419, 1986.
Rosen, J . M. und N. T. Kjome, Backscattersonde: A new instrument for atmospheric
research, Appl. Opt., 30, (12), S. 1552-1561, 1991.
Russell, P. B., J . C. Gille, E. E. Remsberg, L. L. Gordley, P. L. Bailey, H. Fischer, A. Girard, S. R. Drayson, W. F. J . Evans und J. E. Harries, Validation
of water vapor results measured by the limb infrared monitor of the stratosphere
experiment on NIMBUS 7, J. Geophys. Res., 89, (D4), S. 5115-5124, 1984a.
Salawitch, R. J., S. C. Wofsky und M. B. McElroy, Influence of polar stratospheric
clouds On the depletion of Antarctic ozone, Geophys. Res. Letts., 15, (E), S. 871874, 1988.
Saleh, B., Photoelectron statistics, Springer-Verlag, Berlin, 1978.
Schmincke, H.-U., Transfer von festen, flüssigeund gasförmige Stoffen aus Vulkanen in die AtmosphäreZ.Umweltchem. Ökotox. 5, (1), S. 27-44, 1993.
Schoeberl, M. R., L. R. Lait, P. A. Newman und J . E. Rosenfield, The structure of
the polar vortex, J. Geophys. Res., 97, (D8), S. 7859-7882, 1992.
Schoeberl, M. R. und D. L. Hartmann, The dynamics of the stratospheric polar
vortex and its relation to springtime ozone depletions, Science, 51, S. 46-52, 1991.
Schrems, O., S. Peil, K. Jaeger, R. Weller, M. Wierzejewska-Hnat und H. LorenzenSchmidt, Heterogeneous and homogeneous chemistry of CIOy, BrOy, and NOy
compounds on polar stratospheric cloud mimics, in: Environmental research programme; science and technology for environmental protection, 1993.
Sedlacek, W . A., E. J . Mroz, A. L. Lazrus und B. W. Gandrud, A decade of stratospheric sulfate measurements compared with observations of volcanic eruptions,
J. Geophys. Res., 88, (C6), S. 3741-3776, 1983.
Seinfeld, J. D., Atmospheric chemistry and physics of air pollution, John Wiley &
Sons, New York, 1986.
Self, S. und M. R. Rampino, The 1883 eruption of Krakatau, Nature, 294, S. 699704, 1981.
Sheridan, P. J . , R. C. Schnell, D. J. Hofmann und T. Deshler, Electron microscope
studies of Mt. Pinatubo aerosol layers over Laramie, Wyoming during Summer
1991, Geophys. Res. Letts., 19, (2), S. 203-206, 1992.
Shurcliff, W . A., Polarized light: Production and use, Harvard University Press,
Cambridge, 1962.
Stanford, J. L. und J . S. Davies, A century of stratospheric cloud reports: 1870-1972,
Bull. Amer. Meteor. Soc., 55, S. 213-219, 1974.
Steele, H. M. und P. Hamill, Effects of temperature and humidity on the growth and
optical properties of sulphuric acid-water droplets in the stratosphere, J . Aerosol
Sci., 12, (6), S. 517-528, 1981.
Steinbrecht, W., Messungen des stratosphärische Ozons in der Arktis und übedem
Äquato mit dem DIAL-Verfahren, Diplomarbeit, UniversitäMünchen1987.
Steinbrecht, W., Persönlich Mitteilung, 1993.
Stommel, H. und E. Stommel, 1816: Das Jahr ohne Sommer, in: Vulkanismus: Naturgewalt, Klimafaktor und kosmische Formkraft, herausgegeben von H. Pichler,
S. 128-135, Spektrum der Wissenschaft Verlagsgesellschaft, Heidelberg, 1988.
Tabazadeh, A. und R. P. Turco, Stratospheric chlorine injection by volcanic eruptions: HC1 scavenging and implications for ozone, Science, 260, S. 1082-1086,
1993.
Thomason, L. W., A diagnostic stratospheric aerosol size distribution inferred from
SAGE I1 measurements, J. Geophys. Res., 96, (D12), S. 22501-22508, 1991.
Thomason, L. W. und M. T . Osborn, Lidar conversion parameters derived from
SAGE I1 extinction measurements, Geophys. Res. Letts., 19, (16), S. 1655-1658,
1992.
Tolbert, M. A., M. J . Rossi, R. Malhotra und D. M. Golden, Reaction of chlorine
nitrate with hydrogen chloride and water at Antarctic stratospheric temperatures,
Science, 238, S. 1258, 1987.
Tolbert, M. A., M. J . Rossi und D. M. Golden, Antarctic ozone depletion chemistry:
Reaction of N 2 0 5 with H 2 0 and HC1 on ice surfaces, Science, 240, S. 1018, 1988b.
Tolbert, M. A. und A. M. Middlebrook, Heterogeneous interactions of chlorine nitrate, hydrogen chloride, and nitric acid surfaces at stratospheric temperatures,
Geophys. Res. Letts., 15, S. 847-850, 1988a.
Tolbert, M. A. und A. M. Middlebrook, Fourier transform infrared studies of model polar stratospheric cloud surfaces: Growth and evaporation of ice and nitric
acidlice, J . Geophys. Res., 95, (D13), S. 22423-22431, 1990.
Toon, 0 . B., P. Hamill, R. P. Turco und J . Pinto, Condensation of HN03 and HC1
in the winter polar stratosphere, Geophys. Res. Letts., 13, S. 1284-1286, 1986.
Toon, 0 . B., R. P. Turco, J . Jordan, J . Goodman und G. Ferry, Physical processes in
polar stratospheric ice clouds, J. Geophys. Res., 94, (Dg), S. 11359-11380, 1989.
Toon, 0. B., E. V. Browell, S. Kinne und J. Jordan, An analysis of lidar observations
of polar stratospheric clouds, Geophys. Res. Letts., 17, (4), S. 393-396, 1990.
Turco, R. P., The photochemistry of the stratosphere, in: The photochemistry of atmospheres; Earth, the other planets, and comets, herausgegeben von J. S. Levine,
Academic Press, Orlando, 1985.
Turco, R. P., P. Hamill, 0 . B. Toon, R. C. Whitten und C. S. Kiang, A onedimensional model describing aerosol formation and evolution in the stratosphere:
I. Physical processes and mathematical analogs, J. Atmos. Sci., 36, S. 699-736,
1979.
Turco, R. P., 0 . B. Toon, R. C. Whitten, P. Hamill und R. G. Keesee, The 1980
eruptions of Mount St. Helens: Physical and chemical processes in the stratospheric clouds, J . Geophys. Res., 88, (C9), S. 5299-5319, 1983.
Twomey, S., Atmospheric Aerosols, Elsevier Scientific Publ., Amsterdam, 1977.
USSA, U.S. Standard atmosphere, Washington, 1976.
Vaisala, DigiCORA MW11 User's Guide, Vaisala, PL 26, SF-00421 Helsinki, Finland, May 1988.
Werner, J., K. W. Rothe und H. Walther, Monitoring of the stratospheric ozone
layer by laser radar, Appl. Phys., B 32, S. 113-118, 1983.
Wilson, J. C., M. R. Stolzenburg, W. E. Clark, M. Loewenstein, G. V. Ferry, K. R.
Chan und K. K. Kelly, Stratospheric sulfate aerosol in and near the northern
hemisphere polar vortex: The morphology of the sulfate layer, multimodal size
S. 7997distributions, and the effect of denitrification, J. Geophys. Res., 97, (D8),
8013, 1992.
Wiscombe, W. J., Improved Mie scattering algorithms, Appl. Opt., 19, (9), S. 15051509, 1980.
Young, A. T., Revised depolarization correction for atmospheric extinction, Appl.
Opt., 19, (20), S. 3427-3428, 1980.
Young, A. T., Rayleigh scattering, Appl. Opt., 20, (4), S. 533-535, 1981.
Young, A. T., Rayleigh scattering, Physics Today, S. 42-48, January 1982.
Zolensky, M. E., D. S. McKay und L. A. Kaczor, A tenfold increase in the abundance
of large solid particles in the stratosphere, as measured over the period 1976-1984,
J. Geophys. Res., 94, (Dl), S. 1047-1056, 1989.