Nuclear Fission Process

Nuclear Fission Process
Takatoshi Ichikawa
Yukawa Institute for Theoretical Physics
Nuclear Fission
Splits into two nuclei
http://www.jaea.go.jp/jaeri/jpn/bgphoto/bgphoto_main.html
Main fission channel
+ n → 95Y + 139I + 2n
Not symmetric splits
235U
133Cs > 135I > 93Zr > 137Cs >
99Tc > 90Sr >131I > 147Pm >
149Sm > 129I
Thermal fluctuations
Fission-product yield
http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/
235U(n,
f)
236U
Z
Cs, I
N
Fission-fragment mass distribution
Fission product yield (%)
90Sr
131I 137Cs
Peak position
A ~ 140
Why fission channel is mainly
mass-asymmetric divisions?
Fission-fragment mass number A
A
A
A
s e h r kleine K r i s t a l l e e r h a l t e n , d e r e n I d e n t i f i z i e r u n g
n u t mittels R6ntgenanalyse sichergestellt werden
k o n n t e . E s ist j e d o c h kein Zweife], d a b b i e r
f r u c h t b a r e A n s ~ t z e vorliegen, die v e r f o l g t w e r d e n
mfissen.
i n t e r e s s a n t i s t a u c h die T a t s a c h e , d a b es d e r
T e c h n i k g e l u n g e n ist, G e w e b e aus Glas h e r z u s t e l l e n ,
bei d e n e n die einzelnen GlasfXden die b e k a n n t e
Discovery of Nuclear Fission
i I~. H. SCHBUMANN, Fortschr. d. Min. I~rist. Petrographie I7, 69 (1937). -- W. Lt~TTGE, Fortschr. d. Min.
Krist. Petrographie x8, 29 (1933) ; I5, 40 (1935)- --- Vgl.
auch ~{ACHATSCHKI, Naturwiss. 24, 742 (~936).
2 W. Noel,, Naturwiss. 2o, 283 (1932).
3 x,~?.~NrOLL, Naturwiss. 20, 366 (1932).
4 W. ~,~OLL, Naturwiss. 23, 197 (1935); vgl. auch
Naturwissenschaften
27 (1)
W . ~X~OLL, Ber, dtsch,
keram. Ges. 19, H. 5 (1938) .
In 1938
n e u a r t i g e n Gl~sern g e f t i h r t h a t .
I c h m 6 c h t e schlieBen m i t d e r F o r d e r u n g , d a b
w i t uns bei d e r Suche n a c h p r a k t i s c h b r a u c h b a r e n
S t o f f e n ftir b e s t i m m t e V e r w e n d u n g s z w e c k e m e h r
als b i s h e r losl6sen mfissen v o n u n s e r e n K e n n t nissen fiber die c h e m i s c h e Z u s a m m e n s e t z u n g des
b i s h e r auf d e m e n t s p r e c h e n d e n A n w e n d u n g s g e b i e t
B e k a n n t e n u n d d a b wir viel m e h r als b i s h e r u n s e r e
K e n n t n i s s e fiber K r i s t a l l s t r u k t u r u n d B i n d u n g s a r t
d e r p r a k t i s c h b r a u c h b a r e n Stoffe v e r t i e f e n mfissen,
u m in planm~Biger W e i s e d i e j e n i g e n c h e m i s c h e n
E l e m e n t e zur V e r b i n d u n g s b i l d u n g b e i z u z i e h e n , die
aus dell a l l g e m e i n e n E r k e n n t n i s s e n fiber B a n ,
Gr6Be u n d B i n d u n g s v e r m 6 g e n d e r A t o m e in Bet r a c h t k o m m e n u n d in D e u t s c h l a n d als R o h s t o I f e
v o r h a n d e n sind.
Uber den Nachweis und das Verhalten der bei der Bestrahlung des Urans
mittels Neutronen entstehenden Erdalkalimetalle~.
Von O. HAHN and F. STRASSMANN, Berlin-Dahlem.
In einer vor kurzem an dieser Stelle erschienenen
vorlXufigen Mitteilung °" wurde angegeben, dab bei der
Bestrahlung des Urans mittels Neutronen auBer den
y o n ~{EITNER, H A H N a n d ~TRASSMANN im einzetnen
beschriebenen Trans~Uranen -- den Elementen 93
bis 96 - - noch eine gauze Anzahl anderer Umwandlungsprodukte entstehen, die ihre Bildung offensichtlich
einem sukzessiven zweimaligen c¢-Strahlenzerfall des
vorabergehend entstandenen Urans 239 verdanken.
Durch einen solchen Zerfall muB aus dem Element mit
der Kernladung 92 ein solches mit der Kernladung 88
entstehen, also ein Radium. In der genannten Mitteilung wurden in einem noeh als vorlaufig bezeichneten
Zerfallsschema 3 derartiger isomerer Radiumisotope
mit ungef~hr geschXtzten Halbwertszeiten und ihren
Umwandlungsprodukten, n~mlich drei isomeren Actiniumisotopen, angegeben, die ihrerseits offensiehttich
in Thorisotope fibergehen.
Zugleich wurde auf die znnXchst unerwartete Beobachtung hingewiesen, dab diese unter 0¢-Strahlenabspaltung fiber ein Thorium sich bildenden Radiumisotope nicht nur mit sehnellen, sondern auch mit verlangsamten Neutronen entstehen.
Der SchluB, daB es sich bei den Anfangsgliedern
dieser drei neuen isomeren Reihen um Radiumisotope
handelt, wurde daxauf begrfindet, dab diese Substanzen
sich mit Bariumsalzen abscheiden lassen nnd alle
Reaktionen zeigen, die dem Element Barium eigen sind.
Alle anderen bekannten Elemente, angefangen yon
den Trans-Uranen fiber das Uran, Protactinium, Thorium bis zum Actinium haben andere chemische Eigenschaften als das Barium und lassen sich leicht yon ihm
trennen. Dasselbe trifft zu far die Elemente unterhalb
Radium, also etwa Wismut, Blei, Polonium, EkacAsium.
Es bleibt also, wenn man das Barium selbst auBer
Betracht l~Bt, nut das Radium ~brig.
I m folgenden soil kurz die Abscheidung des Isotopengemisches und die Gewinnung der einzelnen
from wikipedia
235U
Glieder beschrieben werden. Aus dem Aktivit~ts;
verlauf der einzelnen Isotope ergibt sich ihre Halbwertszeit und lassen sich die daraus entstehenden Folgeprodukte ermitteln. Die letzteren werdeu in dieser
Mitteilung aber im einzelnen noch nicht beschrieben,
weil wegen der sehr komplexen Vorg~nge - - es handelt
sich a m mindestens 3, wahrscheinlich 4 Reihen mit je
3 Substanzen - - die Halbwertszeiten aller Folgeprodukte bisher noch nicht ersch6pfend festgestellt
werden konnten.
Als Tr~gersubstanz ffir die ,,Radiumisotope" diente
naturgemgtg immer das Barium. Am nXchstliegenden
war die Ffdlung des Bariums als Bariumsulfat, das
neben dem Chromat schwerstl6sliche BariumsMz. Nach
frt~heren Erfahrungen and einigen ¥orversuchen wurde
abet yon der Abscheidung der ,,Radiumisotope" mit
Bariumsulfat abgesehen; denn diese Niederschl~ge
reigen neben geringen Mengen Uran nicht unbetr~chtliche Mengen yon Actinium- and Thoriumisotopen mit,
also anch die mntmal31ichen Umwandlungsprodukte
der Radiumisotope, und erlauben daher keine Reindarstellung der Ansgangsglieder. Statt der quantitariven, sehr oberflXchenreichen SnlfatfXllung wurde daher das in starker Salzs~ure sehr schwer 16sliche BaChlorid als F~llungsmittel gew~hlt; eine Methode, die
sich bestens bew~hrt ha±.
Bei der energetisch nicht leicht zu verstehenden BiIdung yon Radiumisotopen aus Uran beim BeschieBen
mit langsamen Neutronen war eine besonders grfindliche Bestimmung des chemischen Charakters der neu
entstehenden kfinstliehen Radioelemente unerl~glich.
Durch die Abtrennnng einzelner analytischer Gruppen
yon Elementen aus der L6sung des bestrahlten lJrans
wurde auBer der groBen Gruppe der Transurane eine
Aktivitat stets bei den ErdMkalien (TrXgersubstanz Ba),
den seltenen Erden (Tr~gersubstanz La) and bei Elementen der vierten Gruppe des Periodischen Systems
(TrXgersubstanz Zr) gefunden. Eingehender untersncht
wurden znn~chst die Bariumf~llungen, die offensichtlich die Anfangsglieder der beobaehteten isomeren Reihen enthielten. Es soil gezeigt werden, dab Transnrane, Uran, Protactinium, Thorium und Actinium
+ n(0.025 eV) -> 141Ba + ? + n(2.5)
Extract Ba (Chemical separation)
Nuclear Chemistry
Energy release ~200MeV
Aus dem Kaiser W'ilhelm-Institut ffir Chemie ~n
Berlin-Dahlem. Eingegangen 22. Dezember i938.
O. HAHNU. F. STRASSMANN,Naturwiss. s6, 756 (1938).
Lise Meitner
Otto Hahn
Bohr-Wheeler Model (1939)
4
Framework
Regard nucleus as a “classical” liquid drop
→ Surface tension due to the attractive nuclear force
4.1 α2 -parameterization
Describe
nuclear shapes using the Legendre polynomial
4 Framework
15
10
In this paper, we describes the deformation of the nucleus with the
4.1
α2 -parameterization
of the
following expression, [14]
In this paper, we describes the deformation of the nucleus with the
−1α2 -parameterization
of the following expression, [14]
2
0
2 2
R(θ, α ) = λ R [1 + α P (cos θ)],
R(θ, α2 ) = λ−1 R0 [1 + α2 P2 (cos θ)],
5
0
-5
-10
(53)
where R0 denotes the nuclear radius and P2 denotes the 2nd order L
α :mass
Shape
parameter
The spherical nuclear radius with
number
A is usually taken
1.18 [fm]). λ is determined from the volume conservation of the nuc
3
2
λ = 10+ Spherical
α + α
5
35
α =
Note that the α -parameterization cannot
the shape of th
2 describes
Scission
nucleus on account of the lack of the higher order of the Legendre p
-10
-5
0
5
10
15
In
addition,
the
distance
between
the
center
of
mass
of
the
fragmen
4.2 The liquild-drop energy
0
0
0
3
3
5
11
where R0 denotes the nuclear radius and P2 denotes the 2nd order Legendre polynomial.
The spherical nuclear radius with mass number A is usually
taken as R0 = r0 A1/3 (r0 !
2
1.18 [fm]). λ is determined from the volume conservation of the nucleus.
3
2
λ3 = 1 + α22 + α23
(54)
5
35
3
2
3
Note that the α2 -parameterization cannot describes the shape of the fission of the actual
2
2
nucleus on account of the lack of the higher order of the
Legendre
polynomial
in
Eq.(53).
2
In addition, the distance between the center of mass of the fragments is given by
2 3
3 2 5 3 11 4
−4
r(α2 ) = R0 λ (1 + α2 + α2 + α2 + α2 ).
(55)
4
2
8
80
{
Figure 2: This figure shows the dependence of the nucleus shape on the α2
4
Framework
Liquid-drop model
4.1
α2 -parameterization
Calculate the change of Coulomb and surface energies
In this paper, we describes the deformation of the nucleus with the α2 from spherical
shape
of the following expression, [14]
Ec(0)
E (0)
s
R(θ, α2 ) = λ−1 R0 [1 + α2 P2 (cos θ)],
where R0 denotes the nuclear radius and P2 denotes the 2nd order Lege
The spherical nuclear radius with mass number A is usually taken as R
4 of3the nucleus
1 2
1.18 [fm]). 1λ is determined
conservation
(r1 ) (r2 )from the volume
(0)
+ ···
Ec ( ) =
dV1 dV2 = Ec 1
2
|r1 r2 |
3 2 5 2 3105
3
λ = 1 + α2 + α2
5 2 35 4
(0)
(0)
2
3
(0)
=
E
· · the
· fiss
1
+
=
E
dS
E
(
)
=
E
S
(
)
s describes the shape+of
s
Notes that the
cannot
s α2 -parameterization
5
105
nucleus on account of the lack of the higher order of the Legendre polyn
In addition, the distance between the center of mass of the fragments is
(0)
E s ( ) = (Ec ( ) + E s ( )) (Ec(0)
+
E
)
s
3
3 2 5 3 11 4
−4
r(α2 ) = R0 λ (1 + α2 + α2 + α(0)
α2 ).
2 +
44
2
8Ec
80
(0) 2
2
3
= Es
4.2
5
(1
x)
105
(1 + 2x)
The liquild-drop energy
x=
2E (0)
s
Fission barrier
30
25
236
E( ) =
U
E (0)
s
2
(1
5
x)
2
4
(1 + 2x)
105
Energy (MeV)
20
15
x=
10
Bf
5
0
–5
–10
–0.5
0
0.5
1
Ec(0)
2E (0)
s
E (0)
s = a s (1
2 2/3
I
s )A
Ec(0) = ac Z 2 /A1/3
a s = 17.944
MeV
ac = 0.7053
MeV
s
= 1.7826
1.5
Competition between Coulomb and surface energies
Saddle point → “Transition state”
3
Nuclear shell effect
Single-particle picture
The nuclear one-pm･"cle pote測加I加the spherical case
、
Ⅳ二０７
Ｋ訓
型０６
．
課
６
Ｋ
峠叱
鋤
〆型哩
〆
〆
〆〆〆
一
、、
、
芝／
〆
〆
／
〆
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『
、
、
、
Ｕ
ｑ
へ
１
-
４
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、
／
、
〉
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多
〈
／
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、 ミ ^
ー Ｕ 基
似
いー' ＝ 0 . 0 2 1 ）、、
》
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く
〃
』
区
タ
》 一 一一
剖
、
、、
』
／
／
夕
／／
一
Ｎ＝５一ど二一一
k = 0 . ０ ６ ∼ へ
似'＝0.024
・
／
二
、
〆〆
一
、へ
ｐ
〆
〆〆
Ｉ
、
（
、、
。
二
マ
ぜ
／
一
一
一
ン
、
／
ユ
二ー
一
・
一〃
一
一
一 一
一
〆フ
⑬脈'零
一
〆
一
二
五
へ一
〆
∼
1
一ー
一
一
N 1i1５鼎11/2
二
、 、、
｝
⑬
一
三
一一
』
シ一
­­２f
­ ２５/2
． １i1３/２
＞<ご２f7ﾉ２
h
、
Ｎ­ ３
０ ­ ７５
一 ０
Ｋ一
一
〆一０ ０ ２６３
­
i
g
一
一
-
∼
、
へ
＝ご--シニー-
一­
一一
一一
一一一
一一
一
〆
一
戸
へ
＜
ｌ ｆ
一
一
・
一
、
Ⅳ＝言
一
＃'＝０
ｰ
一
一
一
­
­
＝
"､ﾙｰ
一
三
三
一
Strong spin-orbit force
meaning・Thus, the
璽如s, together wit
､２ｐｌ/２．
伝 動
④
④
一
probe
lm 6､1,takes
②
­___=_二-2d 3/2
〃ニニ２d ^--'ｧ示
7ﾉ２
Ｎ=４ご乏全一
k - = ０ . ０ ６ ­ ∼ ∼­
似'＝0.024
命od過edoscnlatorl
ｐ
２ f 一一 、
ワ ｆ
一
、
ー
、、
一
／
一
ア
室ー
ク
』
一
．
一
Ｉｇ
／
一 ／／
〆
／
，
ｓ
〔
ｄ
○
・ｉ
当
Ｉ
ミ
2 h 1 1 / ２
Nuclear Magic Number
Ⅳ
．
１ｆ７/２
戸
Ｆ
ふ" 。…
Fig. 6.3. To the left in the figure the pure oscillator shells are exhibited・In the
middle graph the effects of an ^-term proportional to 'are shown. Finally on the
rightinthehguretheaddede鮭ctofthef･stermismCluded･ＴｈｅＫ­ａｎｄ似'-values
Z = 50, N = 82
典角useness depth
議柵 謡
possible・It then al
ααI (1985). Let
→ A = 132
132Sn
~140???
Nuclear deformations
3D harmonic oscillator potential
With spin-orbit force
S.P. levels are sensitive to deformations
Shell correction energy
P. Möller, A.J. Sierk, TI, A. Iwamoto, R. Bengtsson, H. Uhrenholt, and S. Åberg,
Phys. Rev. C 79, 064304 (2009)
PHYSICAL REVIEW C 79, 064304 (2009)
PETER MÖLLER et al.
Fission-Barrier Theory Timeline
Liquid-drop-model era
Macroscopic-microscopic-model era
Potential Energy
(1939, Bohr & Wheeler)
4th-order expansion
Strutinsky Method
(1966,
Strutinsky)
(1947, Frankel
& Metropolis )
Exact integration
ENIAC
(1973,
Nix)
Saddles from contour maps
~1000 Shapes
(1955, Swiatecki)
"Shell correction"
Liquid drop energy
+
“Shell correction energy”
FIG. 1. Historical development of
fission-barrier theory. For details, see
the text.
Symmetric
(1999->,
Möller)
Asymmetric
Mexp − MLD
Saddles from immersion
5 000 000+ Shapes
Nuclear Elongation
For more than a decade afterward, developments reverted
to attempting to model the macroscopic energies by more
The complete specification of our macroscopicmicroscopic model of potential energy for a given shape has
Finite-range liquid-drop model
(FRLDM2002)
Quantum correction term
Total Energy
ETotal = EVol + ECoul ( ) + EYPE ( ) + EShell ( )
: shape parameter
Macroscopic part
• Coulomb term
ECoul =
2
0
2
V
d r1 d r2
2
0
2
V
1
r1
dr⇥1 dr⇥2
r2
1
r⇥1
r⇥2
e |r⇥1
r⇥2 |/a
1 r⇥1 r⇥2
1+
2
a
• Nuclear-energy term
Yukawa-plus-exponential model
EYPE =
cs
8 2 r02 a3
V
dr⇥1 dr⇥2
r⇥1
r⇥2
a
e |r⇥1 r⇥2 |/a
2
r⇥1 r⇥2
Three-quadratic surface (3QS)
parametrization
Generate macroscopic density
Five shape parameters
• Elongation
Quadrupole moment Q2
• Neck parameter η
• deformation (left fragment) εL
• deformation (right fragment) εR
• Mass asymmetry αg
g
ML MR
=
ML + MR
Generate mean-field single-particle
potential
generate arbitrary mean-field potential
VN (⇥r) =
V0
4 apot
e
V
⇥r
⇥r r⇥ /apot
r⇥ /apot
dr⇥
Energy (MeV)
Yukawa-type folding potential
30
20
10
0
–10
–20
–30
–40
–50
20
–10
0
10
Z (fm)
20
10
0
(fm)
–10
–20
Finite-range liquid-drop model
(FRLDM2002)
Microscopic part
2
H=
2m
+ VN (⇥r) + VS.O. (⇥r) + VC (⇥r)(1
3 )/2
expanded by deformed harmonic-oscillator basis
• Mean-field potential:
Folded Yukawa potential
VN (⇥r) =
V0
4 apot
e
V
• Spin-orbit potential:
⇥r
2
VS.O. =
• Strutinsky method: Shell correction energy
• Pairing correction energy: Lipkin-Nogami model
2mnuc c
⇥r r⇥ /apot
r⇥ /apot
dr⇥
⇤ · ⇤V ⇥ ⇤p
⇥
Grid points of the 5D potential-energy
surface
EPot (Q2 , ⇤, ⇥1 , ⇥2 , )
Q2
1
2
quadrupole moment: → 45 grid
Neck parameter : 0 (scission) ~ 1 → 15 grid
deformation (left) : -0.2 ~ 0.5 → 15 grid
deformation (right): -0.2 ~ 0.5 → 15 grid
Mass asymmetry : 0 ~ 0.45 → 35 grid
45 × 15 × 15 × 15 × 35 = 5,315,625 grid points
for each nucleus
Structure of multi-dimensional potentialenergy surface
How can we explore multi-dimensional potential-energy
surface?
ETotal (Q2 , , 1 , 2 , )?
• Local minima and Saddle points
• Potential-energy valley
leading to an exit channel
• Separating ridge
Separate between two valleys
Separating ridge
Valley
Valley
Immersion method
Fill multi-dimensional PES with imaginary water
Wet or Dry?
Overlap point is the saddle point
Immersion method
5D space
E
E
α
4D space
Potential Energy (MeV)
Calculated results
236
10
0
–10
U
Minimum
Saddle
Symmetric fission path
Asymmetric fission path
Separating ridge
0
2
4
6
Quadrupole Moment q2
8
10
Schematic picture of 2D fission potential236
energy surface for U
236
U
10
5
0.3
0
2
ym
0.0
As
as
s
−0
M .1
8
−0
.2
Qu
ad
rup 4
ole
Mo
me 6
nt
q
etr
y
2
α
0.1
m
g
0.2
0
−0
.3
Potential Energy (MeV)
A ~ 140
Summary
We calculate the five-dimensional fission potential energy
surface for 236U and investigate the energy-optimum
fission path
We find two deep valleys leading to the mass-asymmetric
and -symmetric fission channels
The mass-asymmetric fission valleys appear due to the
strong competition between nuclear deformation shell and
Coulomb energies
Radioactive products such as Cs, I, and Zr are due to the
thermal fluctuations in the mass-asymmetric valley
http://arxiv.org/abs/1203.2011