Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von
Transcription
Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von
Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 91058 Erlangen Eggenreuther Weg 43 Telefon: 09131 764-0 85764 Oberschleißheim Veterinärstraße 2 Telefon: 089 31560-0 97082 Würzburg Luitpoldstraße 1 Telefon: 0931 41993-0 80538 München Pfarrstraße 3 Telefon: 089 2184-0 www.lgl.bayern.de Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Eggenreuther Weg 43, 91058 Erlangen ISSN 1862-8052 (Print Ausgabe) ISSN 1862-9601 (Online Ausgabe) ISBN 978-3-939652-45-8 (Print Version) Telefon: 09131 764-0 Telefax: 09131 764-102 ISBN 978-3-939652-46-5 (Online Version) E-Mail: [email protected] Internet: www.lgl.bayern.de Druck: StMUGV, München Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Band 17 der Schriftenreihe Materialien zur Umweltmedizin Andere Fachinformationen zur Umweltmedizin Gesundheit und Umwelt – Materialien zur Umweltmedizin Erstmalig im Jahr 2001 hat das Bayerische Staatsministerium für Umwelt, Gesundheit und Verbraucherschutz eine Reihe „Gesundheit und Umwelt - Materialien zur Umweltmedizin“ herausgegeben. Diese Reihe wird, beginnend mit dem Band 9, durch das Sachgebiet Umweltmedizin des Bayerischen Landesamtes für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit (LGL) fortgeführt. Die Materialien zur Umweltmedizin dienen der allgemeinen Information und im Besonderen der Fachinformation der bayerischen Gesundheitsbehörden zu Themen aus den Bereichen Umweltmedizin, Umwelthygiene, Umwelttoxikologie und Umweltepidemiologie. Bisher sind in dieser Schriftenreihe folgende Bände erschienen: Band 1 Mobilfunk: Ein Gesundheitsrisiko? (2001) Band 2 PCB – Polychlorierte Biphenyle (2001) Band 3 Fortbildung Umweltmedizin (Material der Fortbildung der Bayerischen Akademie für Arbeits-, Sozial- und Umweltmedizin am 20./21.11.2001) Band 4 Untersuchung und Bewertung der PCB-Belastung von Schülern und Lehrern in der Georg-Ledebour-Schule, Nürnberg (2002) Band 5 Aufgaben bei der Altlastenbehandlung (Material der Fortbildung der Akademien für Gesundheit, Ernährung und Verbraucherschutz am 19./21.11.2002) Band 6 Schutz vor der Entstehung allergischer Krankheiten: Protektive Faktoren des bäuerlichen Lebens (2003) Band 7 Umwelt und Gesundheit im Kindesalter. Ergebnisse einer Zusatzerhebung im Rahmen der Schuleingangsuntersuchung 2001/2002 in 6 Gesundheitsämtern (2004) Band 8 Projektbericht Schuleingangsuntersuchungen 2003: Umwelt und Gesundheit (2004) Band 9 Grundlagen und Bewertungen im Rahmen des Human-Biomonitorings (2005) Band 10 Longitudinale Kohortenstudie zur Erfassung akuter pulmonaler, kardialer und hämatologischer/hämostaseologischer Wirkungen von Feinstaub unter realen Umweltbedingungen (CorPuScula) (2005) Band 11 Umweltmedizinische Bedeutung von Dieselruß / Feinstaub (2005) Band 12 Kind und Umwelt - Teilprojekt Umweltperzeption und reale Risiken (2005) Band 13 Aktuelle umweltmedizinische Probleme in Innenräumen, Teil 1 (2005) Band 14 Literaturstudie zu Acrylamid und aromatischen Aminen (2006) Band 15 Aktuelle umweltmedizinische Probleme in Innenräumen, Teil 2 (2007) Band 16 Umweltmedizinische Bedeutung perfluorierter Kohlenwasserstoffe (PFC) (2006) sowie der vorliegende Band 17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen (2007) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Band 17 der Schriftenreihe Materialien zur Umweltmedizin Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Band 17 der Schriftenreihe Die Fachinformationen zur Umweltmedizin dienen der allgemeinen Information und im Besonderen der Fachinformation der Gesundheitsbehörden zu Themen aus den Bereichen Umweltmedizin, Toxikologie und Umweltepidemiologie. Herausgeber: Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Eggenreuther Weg 43 91058 Erlangen Telefon: 09131 764-0 Telefax: 09131 764-102 Internet: www.lgl.bayern.de Fotos: Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit E-Mail: [email protected] Druck: Stmugv, München Stand: Dezember 2007 © Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit, alle Rechte vorbehalten Gedruckt auf Papier aus 100 % Altpapier Autorinnen und Autoren des Berichts: 1 2 3 1 4 Hermann Fromme , Thomas Gabrio , Thomas Lahrz , Silvio Dietrich , Helmut Sagunski , Herbert 5 2 1 Grams , Bernhard Link , Dorothee Twardella 1 Sachgebiet Umweltmedizin, Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 2 Regierungspräsidium Stuttgart – Landesgesundheitsamt 3 Institut für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen Berlin im BBGes, Landesmessstelle für Gefahrstoffrecht und Innenraumhygiene 4 Behörde für Soziales, Familie, Gesundheit und Verbraucherschutz, Fachabteilung Gesundheit und Umwelt, Hamburg 5 Niedersächsisches Landesgesundheitsamt Erweiterter Text eines Berichtes für die Länder-Arbeitsgruppe Umweltbezogener Gesundheitsschutz (LAUG) ISSN 1862-8052 ISBN 978-3-939652-45-8 Print Ausgabe Print Version ISSN 1862-9601 ISBN 978-3-939652-46-5 Online Ausgabe Online Version Diese Druckschrift wird kostenlos im Rahmen der Öffentlichkeitsarbeit der Bayerischen Staatsregierung herausgegeben. Sie darf weder von den Parteien noch von Wahlwerbern oder Wahlhelfern im Zeitraum von fünf Monaten vor einer Wahl zum Zweck der Wahlwerbung verwendet werden. Dies gilt für Landtags-, Bundestags-, Kommunal- und Europawahlen. Missbräuchlich ist während dieser Zeit insbesondere die Verteilung auf Wahlveranstaltungen, an Informationsständen der Parteien sowie das Einlegen, Aufdrucken und Aufkleben parteipolitischer Informationen oder Werbemittel. Untersagt ist gleichfalls die Weitergabe an Dritte zum Zweck der Wahlwerbung. Auch ohne zeitlichen Bezug zu einer bevorstehenden Wahl darf die Druckschrift nicht in einer Weise verwendet werden, die als Parteinahme der Staatsregierung zugunsten einzelner politischer Gruppen verstanden werden könnte. Den Parteien ist es gestattet, die Druckschrift zur Unterrichtung ihrer eigenen Mitglieder zu verwenden. Bei publizistischer Verwertung – auch von Teilen – wird um Angabe der Quelle und Übersendung eines Belegexemplars erbeten. Das Werk ist urheberrechtlich geschützt. Alle Rechte sind vorbehalten. Die Broschüre wird kostenlos abgegeben, jede entgeltliche Weitergabe ist untersagt. Diese Broschüre wurde mit großer Sorgfalt zusammengestellt. Eine Gewähr für die Richtigkeit und Vollständigkeit kann dennoch nicht übernommen werden. Für die Inhalte fremder Internetangebote sind wir nicht verantwortlich. BAYERN | DIREKT ist Ihr direkter Draht zur Bayerischen Staatsregierung. Unter Tel. 0180 1 201010 (3,9 Cent pro Minute aus dem deutschen Festnetz; abweichende Preise aus Mobilfunknetzen) oder per E-Mail unter [email protected] erhalten Sie Informationsmaterial und Broschüren, Auskunft zu aktuellen Themen und Internetquellen sowie Hinweise zu Behörden, zuständigen Stellen und Ansprechpartnern bei der Bayerischen Staatsregierung. 2 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Inhaltsverzeichnis 1 2 3 Arbeitsauftrag und Beschlüsse der LAUG ........................................................................5 Einführung.........................................................................................................................7 Grundsätzliches zu Feinstäuben.....................................................................................10 3.1 Allgemeines .............................................................................................................10 3.2 Wichtige Begriffsbestimmungen ..............................................................................12 4 Messverfahren zur Charakterisierung von Partikeln .......................................................15 5 VDI/DIN-Normen im Bereich von Partikelmessungen.....................................................18 6 Verhalten und Transport von Feinstäuben in Innenräumen............................................21 6.1 Infiltration / Penetration ............................................................................................22 6.2 Deposition ................................................................................................................23 6.3 Resuspension ..........................................................................................................23 6.4 Partikelneubildung, Koagulation und Phasenübergänge .........................................25 7 Ergebnisse zur Expositionssituation in Innenräumen .....................................................26 7.1 Feinstäube in Wohnungen / Häusern ......................................................................26 7.1.1 Messungen zur Partikelmasse..........................................................................26 7.1.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln................................................................30 7.2 Feinstäube Gemeinschaftseinrichtungen.................................................................31 7.2.1 Messungen zur Partikelmasse..........................................................................31 7.2.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln................................................................34 7.2.3 Hinweise zu den Quellen der Feinstaubbelastung in Schulen..........................36 7.2.4 Interventionsstudien zu Reinigung/Lüftung und Feinstaubbelastung ...............37 7.2.5 Zusammenfassende Schlussfolgerungen für den Bereich Schulen .................38 7.3 Feinstäube in Bürogebäuden...................................................................................40 7.3.1 Messungen zur Partikelmasse..........................................................................40 7.3.2 Messungen zur Partikelanzahl..........................................................................42 7.3.3 Zusammenfassende Bemerkung für den Bereich Büroräume..........................43 7.4 Feinstaubemissionen von Kopiergeräten und Druckern in Innenräumen ................44 7.5 Feinstäube in Gaststätten und vergleichbaren Einrichtungen .................................46 7.5.1 Messungen zur Partikelmasse..........................................................................46 7.5.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln................................................................50 7.5.3 Messungen in Küchenbereichen ......................................................................51 7.5.4 Zusammenfassende Schlussfolgerungen für den Bereich Gaststätten............52 7.6 Feinstäube in Verkehrsmittelinnenräumen ..............................................................53 7.6.1 Feinstäube in oberirdischen Verkehrsmitteln....................................................53 7.6.1.1 Messungen zur Partikelmasse ..................................................................53 7.6.1.2 Messungen in tabakrauchbelasteten Kraftfahrzeugen ..............................55 7.6.1.3 Messungen von ultrafeinen Partikeln ........................................................56 7.6.2 Feinstäube in unterirdischen Verkehrsmitteln...................................................57 7.6.2.1 Messungen zur Partikelmasse ..................................................................57 7.6.2.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln ........................................................58 8 Wichtige Quellen und Einflussfaktoren auf Feinstäube in Innenräumen.........................59 8.1 Verbrennungsprozesse in Innenräumen..................................................................59 8.2 Kochaktivitäten.........................................................................................................61 8.3 Reinigungsaktivitäten...............................................................................................63 8.4 Biologische Quellen .................................................................................................64 8.5 Sekundäre organische Aerosole (SOA)...................................................................66 8.6 Beitrag der Außenluft an den Innenraumluftgehalten ..............................................68 9 Toxikologische Aspekte von Feinstäuben in der Innenraumluft......................................72 10 Epidemiologische Aspekte von Feinstäuben in der Innenraumluft..............................75 11 Risikoabschätzung von Feinstäuben in der Innenraumluft..........................................82 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 3 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 12 13 14 15 16 Offene Fragen / Forschungsbedarf .............................................................................84 Vorläufige Empfehlungen ............................................................................................86 Zusammenfassung ......................................................................................................88 Short summary ............................................................................................................93 Literaturverzeichnis (Bericht und Anhang) ..................................................................98 Anhang A Untersuchungen des Landesgesundheitsamtes Baden-Württemberg B Untersuchungen des Bayerischen Landesamtes für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C Untersuchungen des Institut für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen Berlin… D Interventionsstudien „Feinstaub und Lüftung/Reinigung“ (ein genaueres Inhaltsverzeichnis für den Anhang ist am Anfang des Anhangs zu finden) 4 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 1 Arbeitsauftrag und Beschlüsse der LAUG Ausgangsbeschluss Die LAUG hat auf ihrer Sitzung am 19./20. September 2005 in Bremen die Länder BadenWürttemberg, Bayern, Berlin und Hamburg gebeten, ihre Untersuchungsergebnisse im Bereich "Exposition durch Feinstaub in Innenräumen und ihre gesundheitliche Bewertung" zusammenzufassen. Inzwischen hat sich Bayern bereit erklärt, diese Bewertung vorzunehmen. Die Länder werden deshalb gebeten, Bayern Ihre entsprechenden Daten zur Verfügung zustellen sowie ihre laufenden oder geplanten Vorhaben mitzuteilen. Bayern wird gebeten, die Ergebnisse zusammenzuführen, einen abgestimmten Bericht mit gesundheitlicher Bewertung zu erstellen und ggf. Handlungsempfehlungen zu erarbeiten. Bayern wird ferner um Prüfung gebeten, welche der laufenden oder geplanten Vorhaben der Länder in diesem Bereich für eine engere Kooperation geeignet sind und hierzu ggf. Vorschläge zu unterbreiten. Auf ihrer 9. Sitzung am 18./19. September 2006 hat die LAUG beschlossen, den vorgelegten Zwischenbericht vom September 2006 unter Beteiligung interessierter Länder fortzuschreiben und einen abgestimmten Endbericht zur nächsten Sitzung der LAUG vorzulegen. Abschließender Beschluss der LAUG auf ihrer Sitzung am 24./25. September 2007 Die LAUG dankt Bayern und den beteiligten Ländern Baden-Württemberg, Berlin, Hamburg und Niedersachsen für den vorgelegten Bericht zur Belastung von Wohnungen, Schulen, Kindertagessstätten, Büroräumen, Gaststätten, Diskotheken und Verkehrsmittelinnenräumen mit Feinstaub und nimmt ihn zur Kenntnis. Bayern wird gebeten, eine Druckfassung einschließlich einer englischen Zusammenfassung zu erstellen. Die LAUG bittet die Ad-hoc-Arbeitsgruppe „Innenraumrichtwerte der IRK / AOLG“, auf der Basis des Berichtes eine Stellungnahme zur Festsetzung von Richtwerten bis zur nächsten LAUG-Sitzung abzugeben. Sie bittet die Ad-hoc-Arbeitsgruppe ferner um Vorschläge für die weitere Vorgehensweise unter Berücksichtigung der Aspekte von Größe, Morphologie, In- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen haltsstoffen des Feinstaubs, deren toxikologischen Wirkungsprofilen sowie DosisWirkungsbeziehungen. Die LAUG bittet die AOLG, über die GMK den Bericht der Bundesregierung zur Kenntnis zu geben mit der Bitte, Mittel zur Untersuchung der gesundheitlichen Wirkungen von Feinstäuben in Innenräumen (z. B. im Rahmen des Ufoplans des UBA) bereitzustellen. Die LAUG bittet die AOLG, über die GMK die Bitte an die Bundesregierung heranzutragen, den Bericht an die einschlägigen europäischen Gremien (DG SANCO, SCHER) mit der Bitte um Kenntnisnahme zu übersenden. 6 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 2 Einführung Veränderte Lebens- und Arbeitsgewohnheiten haben dazu geführt, dass wir uns in Industrieländern täglich zu über 90 Prozent im Inneren von Gebäuden aufhalten. In ihnen können wir dabei einer Vielzahl an zum Teil gesundheitlich bedenklichen Fremdstoffen ausgesetzt sein. Aufgrund ihrer Heterogenität stellen sich in Innenräumen sehr komplexe Expositionsmuster ein, bei denen neben Einträgen aus der Außenluft auch wichtige Quellen im Innenraum selbst berücksichtigt werden müssen. Dies trifft grundsätzlich auch auf die Feinstaubbelastung in Innenräumen zu, die in ihrer Vielschichtigkeit betrachtet und gesundheitlich differenziert bewertet werden muss. In jeden Fall sind unterschiedlich genutzte Räume (z.B. Wohn-, Schlaf-, Bastel-, Freizeit- und Kellerräume, Arbeitsräume und Arbeitsplätze in Gebäuden, öffentliche Gebäude mit Publikumsverkehr, Gaststätten, Gemeinschaftseinrichtungen wie Schulen und Kindergärten sowie Räume in Kraftfahrzeugen und anderen Verkehrsmitteln) zu unterscheiden. Darüber hinaus hat sich gezeigt, dass die Höhe der in Innenräumen auftretenden Feinstaubgehalte räumlich, aber auch zeitlich sehr variabel sein kann. Neben den im nahen Umfeld des Innenraumes vorherrschenden Bedingungen in der Außenluft (z.B. Lage an einer stark befahrenen Straße oder in einer ländlichen Region) und den aktuellen klimatischen Verhältnissen, sind die baulichen Gegebenheiten des Gebäudes und die Lüftungsbedingungen von Bedeutung. Daneben können Aktivitäten in den Innenräumen selbst erheblich zur aktuellen Belastungssituation beitragen. Daher sollten folgende Einflussfaktoren bei der Betrachtung und Bewertung der partikulären Innenraumluftgehalte jeweils besonders berücksichtigt werden: ● Umweltbedingungen - Außenluftgehalte - Meteorologie (z.B. Winddruck, Windgeschwindigkeit, Temperatur, Feuchtigkeit) - Lage des Objektes (z.B. zu potentiellen Quellen) ● Gebäudebedingungen - Lüftungsbedingungen (z.B. natürliche, technische Lüftung) - Bauweise, „Dichtigkeit“ des Gebäudes ● Innenraumbedingungen - Rauchen von Tabakprodukten - direkte Innenraumquellen (z.B. offene Feuerquellen der Energie- und Wärmeversorgung, Reinigungs- und Kochaktivitäten) - indirekte Quellen: Depositions- und Resuspensionsvorgänge (z.B. Luftbewegung, Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 7 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen körperliche Aktivität im Raum) - Hobby- und Freizeitaktivitäten - der Mensch oder Haustiere als Quelle (z.B. durch Kleidung, Haut und Haare [das Phänomen „personal cloud“]) Wesentliche Erkenntnisse zum Thema „Feinstaub“ resultieren derzeit aus Außenluftmessungen im Bereich Verkehr, Industrie und Gewerbe (z.B. stationäre und mobile Messstellen von Umweltbehörden). Bei ihnen handelt es sich primär um quellenorientierte Messprogramme im Zusammenhang mit der Feinstaubrichtlinie der EU bzw. der Verordnung über Immissionswerte für Schadstoffe in der Luft (EU-Richtlinie 1999/30/EG, 22. BImSchV). Während Partikelmessungen in der Außenluft häufig durchgeführt werden und Ergebnisse in großem Umfang und oft zeitlich hoch aufgelöst vorliegen, gibt es, auch aufgrund ihrer Komplexität, deutlich weniger Daten zur Belastungssituation von Innenräumen. Die in den letzten 20 Jahren gewonnenen Erfahrungen mit chemischen und biologischen Schadstoffen in der Innenraumluft und im Hausstaub zeigen, dass sich die Zusammensetzung und die gesundheitliche Wirkung der Innenraumluft, resultierend aus der andersartigen Quellenlage und der unterschiedlichen Dynamik, deutlich von der Außenluft unterscheiden kann. Die Feinstaubbelastung in Innenräumen wird zwar je nach Nutzungsart, Bauart und Lage des Objekts auch von der Außenluft mitbestimmt, in der Regel sind hier aber zusätzliche Quellen relevant. Auch die Sedimentation des Hausstaubes als Sammelprodukt führt einerseits zu einer Abnahme des Staubgehalts in der Luft, der Staub kann jedoch andererseits durch Aktivitäten im Innenraum (Reinigungsmaßnahmen, Bewegung) wieder aufgewirbelt werden. Auch vorhandene filmbildende schwerflüchtige organische Verbindungen wie z.B. Fette, Fettsäuren, Wachse, Silikone und Weichmacher können mit dem Staub Konglomerate bilden und beeinflussen so die Feinstaubpartikel im Innenraum. Eine wesentliche Ursache des Unterschiedes zwischen Feinstaub in der Innenraum- und der Außenluft sind neben zusätzlichen Quellen auch die andersartigen Ausbreitungsmodalitäten in der Innenraumluft, die auf die oft geringen Luftaustauschraten und die kürzeren Abstände zu den Quellen zurückgeführt werden können. Des Weiteren treten in der Innenraumluft auf engem Raum Wechselwirkungen zwischen der Staubfreisetzung, seiner Verteilung in der Raumluft und der Abscheidung auf unterschiedlich strukturierten Oberflächen auf. 8 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Vor diesem Hintergrund will der vorgelegte Bericht den derzeitigen Kenntnisstand zur Expositionssituation in Innenräumen und den gesundheitlichen Wirkungen von Innenraumstäuben darstellen, erste Eckpunkte für eine Bewertung setzen und weiteren Forschungsbedarf aufzeigen. Im Anhang sind zudem die umfangreichsten bisher in Deutschland durchgeführten Studien zur partikulären Belastung der Innenraumluft zusammengestellt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 9 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Grundsätzliches zu Feinstäuben 3.1 Allgemeines Partikuläre Luftinhaltsstoffe bilden, wenn sie dispers in der Luft verteilt sind, mit den Gasen kolloidale Systeme, die auch als Aerosol bezeichnet werden. Der Begriff umfasst sowohl „feste“ (Stäube) als auch „flüssige“ Partikel (Nebel). Neben den natürlichen Aerosolquellen (z.B. Seesalz der Meere, Vulkanausbrüche, aufgewirbelter Saharasand) und biogenen Aerosolen (z.B. Pollen, Sporen, Bakterien, Viren) spielen anthropogene Quellen (z.B. Verbrennungsprozesse) eine wichtige Rolle. Nach ihrer Freisetzung bilden die anorganischen und organischen Reaktionszwischenprodukte schnell ultrafeine Partikel (Nukleation), die im weiteren Verlauf aus thermodynamischen Gründen zu größeren Einheiten aggregieren (Koagulation). Diese Umwandlungsprozesse sind schematisch in der Abbildung 1 dargestellt. Die Partikel der feinen Fraktion entstehen primär durch diese Umwandlungsprozesse aus Gasen oder im Rahmen von Verbrennungsprozessen. Sie setzen sich typischerweise zusammen aus Nitraten, Sulfaten, Ammonium, elementaren Kohlenstoff, einer großer Anzahl organischer Verbindungen und Spurenelementen. Die Partikel in der groben Feinstaubfraktion entstehen hingegen weitgehend mechanisch durch den Zerfall größerer fester Partikel. In städtischer Umgebung beinhaltet diese Fraktion typischerweise aufgewirbelten Staub von Straßen und von industriellen Prozessen, sowie biologisches Material wie Pollen und Bakterien und deren Fragmente. Sie enthält ebenfalls vom Wind getragenes Erdkrustenmaterial aus landwirtschaftlichen Prozessen, unbedecktem Boden, Schotterstraßen und Bergbauaktivitäten. Vor diesem Hintergrund wird klar, dass Aerosole äußerst komplexe dynamische Systeme sind, die im zeitlichen Verlauf beständigen Veränderungen unterworfen sind, die u.a. ihr Verhalten und ihren Verbleib in der Atmosphäre wesentlich beeinflussen. Die Zusammensetzung des Umweltaerosols enthält sehr unterschiedliche Partikel, die sich insbesondere in Größe, Form und chemischer Zusammensetzung erheblich unterscheiden können. Während die größeren Partikel dabei überwiegend die Masse des Umweltaerosols bestimmen, wird die Anzahlkonzentration und auch die Oberfläche fast ausschließlich durch die ultrafeinen Partikel dominiert. Dieser Zusammenhang ist beispielhaft in der Tabelle 1 dargestellt. 10 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 1: Relativer Einfluss der Partikelgröße auf Anzahl und Oberfläche (modifiziert nach Harrison et al. 2003) Table 1: Relative contribution of particle size on particle number and surface (from Harrison et al. 2003) Partikelanzahl Partikeldurchmesser Partikeloberfläche (µm) 10 1 1 1 1000 100 0,1 1.000.000 10.000 0,01 1.000.000.000 1.000.000 Abb. 1: Schematische Darstellung der Transformations- und Umwandlungsprozesse von Partikeln (nach Peters et al. 1998) Figure 1: Transformation and growth mechanisms of ambient particles (nach Peters et al. 1998) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 11 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 3.2 Wichtige Begriffsbestimmungen In der wissenschaftlichen Literatur werden die verschiedenen Begriffe zur Partikelcharakterisierung oft nicht einheitlich gebraucht. Dies liegt insbesondere daran, dass sich die Begrifflichkeit in unterschiedlichen Bereichen (z.B. Arbeitsschutz, Umweltschutz, Regulation) entwickelt hat und an die speziellen Bedürfnisse und analytischen Möglichkeiten angepasst wurden. Es haben sich drei Klassifikationen herausgebildet, eine nach der beobachteten Partikelverteilung und den Bildungsmechanismen (z.B. Nucleation Mode, Aitken Mode, Accumulation Mode, Fine Mode Particles, Coarse Mode Particles) und zwei weitere, die sich auf den aerodynamischen Partikeldurchmesser als einen möglichen Äquivalentdurchmesser beziehen. Eine Klassifikation charakterisiert dabei die Partikel aufgrund ihrer Fähigkeit bestimmte Lungenkompartimente zu erreichen und die andere orientiert sich am cut point des jeweiligen Sammelsystems. Im Bereich des Arbeitsschutzes folgte über lange Zeit die Definition des luftgetragenen Feinstaubes der Johannesburger Konvention von 1959. Hierbei liegt der Durchlassgrad eines Vorabscheiders, der dieser Konvention folgt, bei 50 % für Partikel mit einem aerodynamischen Durchmesser von 5,0 µm und geht auf 0 % für Teilchen mit einem aerodynamischen Durchmessers von 7,1 µm zurück. Um eine weltweite Harmonisierung von Probenahmekonventionen zur Messung von Schwebstoffen in der Luft am Arbeitsplatz zu erreichen, wurde 1993 die DIN EN 481 (DIN 1994) veröffentlicht, mit der unter anderem eine alveolengängige Fraktion (A-Staub) bestimmt wird. Sie entspricht der amerikanischen Definition der Respirable Particulate Matter (RPM) der American Conference of Governmental Industrial Hygienists von 1994 (ACGIH 1994). Ein Vergleich mit der Johannesburger Konvention zeigt, dass bei Partikeln bis 2,5 µm Durchmesser eine vollständige Übereinstimmung besteht. Bei Partikeln zwischen 2,5 und 6,5 µm wird nach der Johannesburger Konvention aber ein größerer Anteil (ca. 20 % Unterschied bei 5 µm) gesammelt als nach der DIN EN 481. Partikel größer als 7,1 µm werden nach der Johannesburger Konvention von Sammlern dagegen nicht mehr erfasst. Es kann davon ausgegangen werden, dass beide Konventionen in der Praxis der vorkommenden Partikelverteilungen gut übereinstimmen (Siekmann & Blome 1994). 12 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Insbesondere im Rahmen von Immissionsmessungen im Umweltschutz haben sich andere Definitionen entwickelt (siehe [EPA 2004]). So wurde 1987 in den USA der Begriff Total Suspended Particulate (TSP) eingeführt, der bei den (damals) gebräuchlichen High - Volume - Samplern mit einem cut-off-Punkt bis 70 µm definiert war. Im weiteren Verlauf wurde, auch um der menschlichen Atemcharakteristik besser zu entsprechen, insbesondere im Rahmen von Immissionsmessungen der Begriff PM10 (Particulate Matter) bzw. PM2,5 von der amerikanischen Umweltschutzbehörde eingeführt. Auch die europäischen Regelungen zum Immissionsschutz gehen derzeit von der PM10-Fraktion aus und beziehen sich auf eine Referenzmethode, die in der DIN EN 12341 (1999) beschrieben wurde. In der Abbildung 2 ist beispielhaft eine charakteristische Partikelverteilung für einige der gebräuchlichsten Konventionen dargestellt. Zum besseren Verständnis sind darüber hinaus einige gebräuchliche Definitionen in der Tabelle 2 zusammengestellt. Deposition (%) alveolar PM2,5 PM10 100 80 60 40 20 0 1 2 3 4 10 20 30 100 aerodynamischer Durchmesser (µm) Abb. 2: Abscheidegrad als Massenanteil am gesamten luftgetragenen Partikelkollektiv für verschiedene Probenahmekonventionen Figure 2: Percent deposition of particles in accordance to different sampling conventions Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 13 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 2: Wichtige Begriffsbestimmungen (nach DIN EN 481 und EPA 2004) Table 2: Important definitions (in accordance to DIN EN 481 and EPA 2004)) Begriff Definition Gebräuchliche Definitionen im Arbeitsschutz Einatembare Fraktion Der Massenanteil aller Schwebstoffe, der durch Mund und Nase eingeatmet wird Extrathorakale Fraktion Der Massenanteil eingeatmeter Partikel, der nicht über den Kehlkopf hinaus eindringt Thorakale Fraktion Der Massenanteil eingeatmeter Partikel, der über den Kehlkopf hinaus vordringt (Partikel bis maximal ca. 50 µm*) Alveolengängige Fraktion Der Massenanteil eingeatmeter Partikel, der bis in die nichtciliierten Luftwege vordringt (sogenannter A-Staub) (entspricht ungefähr PM4; Partikel bis maximal ca. 16 µm*) RPM oder RSP Respirable particulate matter, respirable suspended particulate; entspricht der alveolengängigen Fraktion (definiert von der American Conference of Governmental Industrial Hygienists) Gebräuchliche Definitionen im Umweltschutz und Gesundheitsschutz TSP Ultrafeine Partikel Total suspended particulates; Gesamtschwebstaub bis zu einem Partikeldurchmesser bis ca. 70 µm* Partikelfraktion, die einen größenselektiven Lufteinlass passiert, der für einen aerodynamischen Durchmesser von 10 µm* eine Abscheidewirksamkeit von 50 % hat (Partikel bis maximal ca. 20 µm*) Entspricht ungefähr der alveolengängigen Fraktion und dem RPM Partikelfraktion, die einen größenselektiven Lufteinlass passiert, der für einen aerodynamischen Durchmesser von 2,5 µm* eine Abscheidewirksamkeit von 50 % hat (Partikel bis maximal ca. 5-6 µm*) Partikelfraktion größer als 2,5 µm* Durchmesser, die wesentlich durch mechanischem Abrieb und Aufwirbelungen von Bodenstaub besteht Feinstaub mit einem Durchmesser kleiner als 2,5 µm*, die primär aus Gasen oder sekundär durch Nukleation und Kondensation gebildet werden Partikel mit einem Durchmesser < 100 nm Nanopartikel Partikel mit einem Durchmesser < 50 nm PM10 PM4 PM2,5 Coarse mode particles Fine mode particles *: angegeben als aerodynamischer Durchmesser. Hierbei handelt es sich um den geometrischen Durchmesser bezogen auf eine Kugel mit der Dichte 1 g/cm3, welche die gleiche Sinkgeschwindigkeit in ruhender oder laminar strömender Luft hat 14 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 4 Messverfahren zur Charakterisierung von Partikeln Zur Probenahme bzw. Messung von Partikeln kommen unterschiedliche Systeme zum Einsatz, deren Methoden z.B. in einem Leitfaden des Umweltbundesamtes (UBA 2004) ausführlich dargestellt sind und im Folgenden nur kurz beschrieben werden. ● Zur kontinuierlichen und diskontinuierlichen Schwebstaubprobenahme wird von einer volumengesteuerten Pumpe Luft angesaugt und nach dem Impaktionsprinzip auf einem Filter abgeschieden. Je nach Wahl des Probenahmekopfes mit einem größenselektierenden Einlass können in der Folge unterschiedliche Größenfraktionen des Umweltaerosols (z.B. PM10, PM2,5, PM1) ermittelt werden. Die Partikelmasse wird gravimetrisch durch Differenzwägung vor und nach der Beladung mit luftgetragenen Partikeln bestimmt und in Verbindung mit den aufgezeichneten Volumenströmen in Massenkonzentrationen (µg/m³) umgerechnet. Das Prinzip des Impaktors beruht darauf, dass die Probeluft durch eine Düse mit hoher Geschwindigkeit auf eine Impaktionsplatte geleitet wird. Dort wird der Staub durch seine Trägheit entsprechend der Korngröße abgeschieden, während die Luft mit nicht abgeschiedenen (feineren) Staubfraktionen seitlich abgeführt wird (siehe Abbildung 3). ● Dem Messprinzip des TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance) Verfahrens liegt eine Frequenzänderung einer mit einem Filter verbundenen oszillierenden Einheit zu Grunde. Bewirkt wird diese Änderung der Frequenz durch sich auf dem Filter absetzende Partikel, die durch eine Mikrowaage gewogen werden. Die Massenbestimmung erfolgt dabei quasi in Echtzeit gleichzeitig mit der Probenahme. ● Bei der Staubmessung mittels der Betastrahlenabsorption wird die Probeluft durch ein Filterband gesaugt. Die auf dem Filterbandabschnitt abgeschiedene Staubmenge wird über die Schwächung der Betastrahlung beim Durchtritt durch den bestaubten Filter gemessen. Als Strahlungsquelle wird eine künstlich hergestellte radioaktive Quelle (z.B. Krypton 85) und als Detektor ein Geiger-Müller-Zählrohr oder eine Ionisationskammer benutzt. ● Bei der Bestimmung der Partikelmasse mittels Aethalometer wird die (kontinuierlich erfasste) Abschwächung eines Lichtstrahls durch einen Filter während dessen Beladung mit Aerosolteilchen erfasst. Dabei werden durch eine Lampe gleichmäßig die beladenen und unbeladenen Teile der Filterfläche beleuchtet und die jeweils transmittierte Strahlung mittels zweier Photodioden gemessen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 15 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Abb. 3: Links Querschnitt eines typischen Staubsammlers (z.B. für PM10) (der Firma Thermo Electron Erlangen) und rechts Flugbahn von unterschiedlichen Partikeln (nach [Siegel 2004]) Figure 3: Left: profile of a typical PM sampler unit; right: tragectories of different particles inside a sampler ● Die Lichtstreuung an kleinen Partikeln kann zur kontinuierlichen photometrischen Messung von Aerosolen genutzt werden. Mittels eines vorgeschalteten Impaktors und gegebenenfalls eines virtuellen Impaktors kann diese Messung so gestaltet werden, dass, wie bei der gravimetrischen Messung, Partikel ab einer vorgegebenen Partikelgröße bestimmt werden. Bei entsprechender thermischer Regulierung und Volumenstromregulierung sowie Führung des Luftflusses über entsprechende Vorabscheider ist es möglich, nach Kalibrierung mit einem solchen Gerät quasi parallel unterschiedliche Partikelgrößenkonzentrationen z. B. PM10 und PM2,5 zu messen. ● Bei den optischen Partikelzählern (Aerosolspektrometern) werden einzelne Partikel mit dem Probenahmeluftstrom durch ein beleuchtetes Messvolumen transportiert. Im Messraum streuen die Partikel das Laserlicht, das von einem Photodetektor in elektrische Signale umgewandelt wird. Vorteil dieser kleinen, mobilen Geräte ist die gleichzeitige Bestimmung von Anzahl und Verteilung der Partikel sowie der Feinstaubmasse (z.B. PM10, PM2,5, 16 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen PM1) in einem Größenbereich von ca. 0,1 bis 30 µm. Zu bedenken ist, dass die Umrechnung von Partikelanzahl nach Masse aufgrund verschiedener Grundannahmen erfolgt, deren Validität in Abhängigkeit von der Natur der Partikel variieren kann. ● Bei dem APS (Aerodynamic Particle Sizer) werden Partikel nach ihrer Masse und ihrem Strömungswiderstand getrennt. Hierbei können Aussagen über Anzahl und Verteilung von Partikeln im Bereich über ca. 0,1 µm getroffen werden. ● Gesamtpartikelzahlen lassen sich mit dem Prinzip des Kondensationskernzählers (CNC/CPC) bestimmen. Da die als Messgröße dienende Lichtabsorption mit dem Partikeldurchmesser stark abnimmt, werden die Feinpartikel künstlich (z.B. durch Anlagerung von Butanol) vergrößert. Zur Bestimmung von Korngrößen kann dem Kondensationskernzähler ein elektrischer Klassierer (DMA, Differential Mobility Analyzer) vorgeschaltet werden. Dabei werden die im Messgasstrom enthaltenen Partikel nach ihrer elektrischen Mobilität im Anschluss an die elektrische Aufladung getrennt. Eine Kombination aus Kondensationskernzähler und elektrischem Klassierer wird auch als DMPS (Differential Mobility Particle Sizer) oder SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer) bezeichnet. Der untere Messbereich umfasst Partikel mit einem Durchmesser ab ca. 3 nm. ● Bei dem Black-Smoke-Verfahren wird der bei niedrigem Probeluftvolumenstrom auf einem Filter abgeschiedene Staub mittels eines Reflexionsphotometers gemessen. Die photometrisch gemessenen Black-Smoke-Werte werden mit Hilfe einer früher aufgestellten Kalibrierkurve in gravimetrische Werte (µg/m3) umgerechnet. Zu berücksichtigen ist bei diesem einfachen Verfahren, dass z.B. die Staubfarbe wegen des unterschiedlichen Reflexionsgrades der Partikel einen erheblichen Einfluss auf das Messergebnis hat. ● Die Schwärzung von feinstaubbeladenen Filtern kann mittels eines Reflektometers gemessen werden, mit dem die Reflektion des Lichtes in Prozent ermittelt werden kann. Mit Hilfe von Leerfiltern kann die Reflektion vor jeder Messung auf 100% gesetzt werden und der Absorptionskoeffizient in Anlehnung an die ISO 9835 mit Hilfe der folgenden Formel bestimmt werden Abscoeff = (0,5A) ln(R0/Rf)/V, wobei A die beladene Filterfläche (in m²), R0 die Reflexion des Leerfilters (in %), Rf die Reflexion des beladenen Filters (in %) und V das gesammelte Luftvolumen (in m³) ist. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 5 VDI/DIN-Normen im Bereich von Partikelmessungen DIN EN 12341: 1999-03 Luftbeschaffenheit – Ermittlung der PM10-Fraktion von Schwebstaub – Referenzmethode und Feldprüfverfahren zum Nachweis der Gleichwertigkeit von Messverfahren Referenzmessmethode. Berlin: Beuth Verlag DIN EN 14907, November 2005, Luftbeschaffenheit, Gravimetrische Referenzmessmethode für die Bestimmung der PM2,5-Massenfraktion des Schwebstaubes; Deutsche Fassung prEN 14907;2005 DIN EN ISO/IEC 17025: 2000-04 Allgemeine Anforderungen an die Kompetenz von Prüfund Kalibrierlaboratorien Berlin: Beuth Verlag DIN 66141: 1974-02 Darstellung von Korn-(Teilchen-)größenverteilungen; Grundlagen. Berlin: Beuth Verlag VDI 2066 Blatt 5 : 1994-11 Messen von Partikeln – Staubmessung in strömenden Gasen; Fraktionierende Staubmessung nach dem Impaktionsverfahren – Kaskadenimpaktor VDI 2463, Blatt 1, November 1999, Messen von Partikeln, Messen der Massenkonzentrationen, Grundlagen VDI 2463, Blatt 7, August 1982, Messen von Partikeln, Messen der Massenkonzentrationen (Immission, Filterverfahren, Kleinfiltergerät GS 050 VDI 3489 Blatt 1 Messen von Partikeln, Methoden zur Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen (Übersicht), Januar 1990 VDI 3489 Blatt 2 Messen von Partikeln, Methoden zur Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen, Kondensationskernzähler mit kontinuierlichem Durchfluss, Dezember 1995 VDI 3489 Blatt 3 Messen von Partikeln, Methoden zur Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen, Optischer Partikelzähler, März 1997 VDI 3489 Blatt 8 Messen von Partikeln, Methoden zur Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen, Relaxationszeitspektrometer, Dezember 1996 VDI 3491 Blatt 1 Messen von Partikeln, Kennzeichnung von Partikeldispersionen in Gasen, Begriffe und Definitionen, September 1980 18 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen VDI 3491 Blatt 3 Messen von Partikeln, Herstellungsverfahren für Prüfaerosole, Herstellung von Latexaerosolen unter Verwendung von Düsenzerstäubern, November 1980 VDI 3491 Blatt 13 Messen von Partikeln, Herstellungsverfahren für Prüfaerosole, Herstellung von Prüfaerosolen mittels eines Schwingblenden-Aerosolgenerators, Juni 1996 VDI 3491 Blatt 15 Messen von Partikeln, Herstellungsverfahren für Prüfaerosole, Verdünnungssysteme mit kontinuierlichem Durchfluss, Dezember 1996 VDI 3867 Blatt 1 : 2006-02 Messen von Partikeln in der Außenluft – Charakterisierung von Prüfaerosolen – Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration und Anzahlgrößenverteilung – Grundlagen. Berlin: Beuth Verlag VDI 3867 Blatt 2 Messen von Partikeln in der Außenluft – Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen – Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration und Anzahlgrößenverteilung – Kodensationskernzähler (in Vorbereitung) VDI 3867 Blatt 3 Messen von Partikeln in der Außenluft – Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen – Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration und Anzahlgrößenverteilung – Mobilitätsspektrometer (in Vorbereitung) VDI 3867 Blatt 4 Messen von Partikeln in der Außenluft – Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen – Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration und Anzahlgrößenverteilung – Optischer Partikelzähler (in Vorbereitung) VDI 3867 Blatt 5 Messen von Partikeln in der Außenluft – Charakterisierung und Überwachung von Prüfaerosolen – Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration und Anzahlgrößenverteilung – Relaxationszeitspektrometer (in Vorbereitung) VDI 4202 Blatt 1 : 2002-06 Mindestanforderungen an automatische Immissionsmesseinrichtungen bei der Eignungsprüfung, Punktmessverfahren für gas- und partikelförmige Luftverunreinigungen. Berlin: Beuth Verlag VDI 4203 Blatt 3 : 2004-08 Prüfpläne für automatische Immissionsmesseinrichtungen, Prüfprozeduren für Messeinrichtungen zur punktförmigen Messung von gas- und partikelförmige Immissionen. Berlin: Beuth Verlag VDI 4280 Blatt 1 : 1996-11: Planung von Immissionsmessungen – Allgemeine Regeln für Untersuchungen der Luftbeschaffenheit. Berlin: Beuth Verlag VDI 4280 Blatt 2 : 2000-12 Planung von Immissionsmessungen – Regeln zur Planung von Untersuchungen verkehrsbedingter Luftverunreinigungen an Belastungsschwerpunkten. Berlin: Beuth Verlag Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 19 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen VDI 4280 Blatt 3 : 2003-06 Planung von Immissionsmessungen – Messstrategien zur Ermittlung von Luftqualitätsmerkmalen in der Umgebung ortsfester Emissionsquellen. Berlin: Beuth Verlag 20 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 6 Verhalten und Transport von Feinstäuben in Innenräumen Im Rahmen des Transports und des Verbleibs von Partikeln in Innenräumen werden sie durch eine Reihe physikalischer und chemischer Prozesse grundlegend beeinflusst, was zu erheblichen Veränderungen ihrer chemischen Zusammensetzung, ihrer physikalischen Charakeristika, ihrer Verteilungsmuster aber auch der messbaren Gehalte führt (Morawska & Salthammer 2003, Nazaroff 2004, EPA 2004). Wesentliche Prozesse (siehe auch Abbildung 4), die in diesem Zusammenhang berücksichtigt werden müssen, sind: • Infiltration (Penetration) der Partikel in den Innenraum durch Lüftung über Fenster und Türen sowie durch Undichtigkeiten bzw. Lücken der Gebäudehülle • Exfiltration der Partikel durch Entlüftung über Fenster und Türen • Deposition der Partikel auf Oberflächen des Innenraums • Resuspension durch Aufwirbelung der Partikeln von Raumoberflächen • Chemische Prozesse, die zu Neubildung und Koagulation von Partikeln führen. Abb. 4: Transportvorgänge und Transformationsprozesse mit Auswirkung auf die Partikelbelastung in Innenräumen Figure 4: Transport and transformation processes with impact of the indoor concentration of particulate matter Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 21 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 6.1 Infiltration / Penetration Der Penetrationsfaktor (P) ist definiert als der Anteil der Partikelfraktion mit einem spezifischen Durchmesser, der mit der einströmenden Außenluft den Innenraum erreicht. Er ist eine dimensionslose Maßzahl zwischen 0 und 1. Penetrationsraten lassen sich nur für nicht genutzte Räume bestimmen. In der wissenschaftlichen Literatur liegen Ergebnisse verschiedener Studien vor, die auf Beobachtung des Innen zu Außen Verhältnisses der Partikel (Long et al. 2000, Vette et al. 2001, Riley et al. 2002), auf Manipulationen der Gebäudehülle (Thatcher et al. 2003), experimentelle Simulationen im Labor (Mosley et al. 2001, Liu & Nazaroff 2003) oder auf mathematische Modellierungen (Liu & Nazaroff 2001, Thornburg et al. 2001, Riley et al. 2002) zurückgehen. Die Modellierung der Penetration durch Undichtigkeiten mit kleineren bzw. größeren Durchmessern zeigt, dass bei gleicher Gesamtfläche der Partikeldurchlass durch größere Querschnitte überproportional zunimmt (Liu & Nazaroff 2001). Weiterhin zeigen die Ergebnisse, das für verschiedene Gebäudetypen und Lückendurchmesser der größte Penetrationsfaktor für die Partikel im Durchmesserbereich < 2 µm besteht. Beispielhaft ist dieser Zusammenhang in der Abbildung 5 dargestellt. Abb. 5: Penetrationsrate (P) und Depositionsrate (k) von Partikeln modelliert aus mittleren (Standardfehler) Daten (Long et al. 2001b) Figure 5: Penetration efficiencies (P) and deposition rates (k) from models of nightly average (standard errors) data (Long et al. 2001b) 22 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 6.2 Deposition Der Deposition von Partikeln auf Oberflächen liegen unterschiedliche physikalische Mechanismen z.B. der Gravitation und Diffusion zugrunde, die Partikel in die Nähe der Oberflächen bringen und letztlich abscheiden. Neben der Depositionsgeschwindigkeit wird dieser Prozess durch die sogenannte Depositionsrate (k) beschrieben, die beispielhaft in der Abbildung 5 dargestellt ist. Es wird dabei deutlich, dass dieser Prozess stark vom Partikeldurchmesser abhängt und ein Minimum bei Partikeln mit einem Durchmesser von ca. 0,4 µm erreicht. Allerdings lässt sich aus den bisher vorliegenden Studien insgesamt eine erhebliche Variationsbreite belegen (Lai 2002, Morawska & Salthammer 2003, Miguel et al. 2005). Verschiedene andere Faktoren haben einen Einfluss auf die Depositionsrate. So wird die Partikeldeposition, insbesondere der gröberen Partikel, mit steigendem Luftzug im Raum und mit zunehmender Raumfläche erhöht und verändert sich auch mit steigendem Raumausstattungsgrad (Thatcher et al. 2002). Im Rahmen der Deposition wird der luftgetragene Staub zum Bestandteil des Hausstaubs. Im repräsentativen Umwelt-Survey von 1990/1992 finden sich Angaben zu Hausstaubniederschlägen in Haushalten (Seifert 1998). Die gemessenen Staubniederschlagsraten zeigten Abhängigkeiten vom Gebäudealter, Stadt-/Landsituation, der Personenzahl im Haushalt und dem Raucherstatus. In den Surveys werden als Median (95. Perzentil) für die Bundesrepublik Werte von 4,6 mg/m2/Tag (21,0 mg/m²/Tag) angegeben. Es wurde unter realen Nutzungsbedingungen gemessen. 6.3 Resuspension Auf den Oberflächen des Raumes abgelagerte Partikel können insbesondere durch Aktivitäten im Innenraum wieder in die Raumluft resuspendiert werden (Thatcher & Layton 1995, Ferro et al. 2004a und b, Hussein et al. 2006). Hu et al. (2005) stellen fest, dass im Wesentlichen 3 Einflussgrößen (mechanische Vibration, aerodynamische sowie elektrostatische Kräfte) eine größere Wirkung als die Gravitation erreichen können und so die Resuspension von Partikeln beeinflussen. Während Vibrationen und aerodynamische Kräfte in unterschiedlichem Maße zu einer Erhöhung der Resuspension beitragen können, ist die Adhäsion der Resuspension entgegenwirkt. In der Arbeit von Ferro et al. (2004b) werden verschiedene Innenraumaktvitäten in Bezug auf die Resuspension modelliert (Testaktivitäten: Textilien falten, Staubsaugen, Betten machen, Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 23 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen auf einem Vorleger tanzen, auf Holzböden tanzen, staubwischen, herumlaufen, sitzen auf Polstermöbeln)und die Veränderung der PM2,5-Gehalte und die Partikelanzahlkonzentrationen gemessen. Aktivitäten wirkten am stärksten auf die größten gemessenen Partikel > 5µm und waren in den meisten Fällen nicht mehr im Partikelbereich von 0,3-0,5 µm nachweisbar. Die in mg/Minute angegebenen Effektstärke bei der Aktivität „2 Personen laufen/sitzen“ war 3 mal höher als die Effektstärke bei einer Person. Tanzen auf einem Läufer (Teppich) war 3x partikelintensiver als gehen auf dem Läufer. Weiter war tanzen auf dem Läufer 7-9 x partikelintensiver als tanzen auf einem Holzboden. Auch in verschiedenen Feldstudien wurde gezeigt, dass Aktivitäten im Innenraum (z.B. laufen, spielende Kinder) zu einer deutlichen Erhöhung der Feinstaubgehalte führte, wobei im Wesentlichen nur gröbere Partikel aufgewirbelt wurden (Thatcher & Layton 1995, Long et al. 2000, Miguel et al. 2005). In der Abbildung 6 sind diese Zusammenhänge grafisch dargestellt. Darüber hinaus zeigte sich, dass die Resuspension in Räumen mit Teppichböden sig- Verhältnis der Gehalte vor und nach Aktivität nifikant höher war als in Räumen mit einem glatten Bodenbelag (Long et al. 2000). 7 11,4 6 5 29,5 9,2 Reinigung 2 Min. Bewegung 4 Personen, 5 Min. 4 Personen; 30 Min. Eintreten 4 3 2 1 0 0,5-1 >1-5 >5-10 >10-25 Partikeldurchmesser (µm) Abb. 6: Verhältnis der Innenraumluftgehalte unterschiedlicher Partikelfraktionen vor und nach Aktivitäten, die mit einer Resuspension von Partikeln verbunden sind (Thatcher & Layton 1995) Figure 6: The ratio of the suspended particle concentration after resuspension activity to the indoor concentration before that activity, by particle size (Thatcher & Layton 1995) 24 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 6.4 Partikelneubildung, Koagulation und Phasenübergänge Im Rahmen chemischer Prozesse im Innenraum können Partikel neu gebildet werden beziehungsweise es zum Partikelgrößenwachstum kommen. Erläuterungen zu diesem sogenannten sekundären organischen Aerosol (SOA) findet sich im Kapitel 8.5. Der Koagulation in Innenräumen liegt zugrunde, dass Partikel in Innenräumen in Abhängigkeit von z.B. der Anzahl mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit miteinander zusammentreffen und dann die Tendenz haben zu agglomerieren. Dieser Vorgang ist zum Beispiel von Bedeutung bei Quellen ultrafeiner Partikel im Innenraum. Da diese z.B. beim Abbrennen von Kerzen in hohen Anzahlkonzentrationen vorliegen, tendieren sie im weiteren zeitlichen Verlauf dazu, sich zusammenzuballen, was durch eine Verschiebung der Maxima der Partikelverteilung zu beobachten ist (Dennekamp et al. 2001). Auch das Phänomen des Phasenübergangs beschreibt einen „Alterungsprozess“, bei dem z.B. ein Wachstum der Partikel durch Anlagerung von organischen Substanzen oder Wasser beobachtet wird. Hierunter fällt auch der Wechsel von der Gas- zur kondensierten Phase und zurück. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 25 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7 Ergebnisse zur Expositionssituation in Innenräumen 7.1 Feinstäube in Wohnungen / Häusern 7.1.1 Messungen zur Partikelmasse Innenraumluftbürtiger Feinstaub unterscheidet sich in der physikalischen Qualität und Quantität sowie in der chemischen Zusammensetzung deutlich von der Umgebungsluft außerhalb von Gebäuden und ist daher in keinem Fall direkt miteinander zu vergleichen. Aufgrund ihrer Komplexität muss bei Innenräumen grundsätzlich beachtet werden, dass auch die Feinstaubgehalte von vielfältigen Einflussfaktoren abhängig sind. Die zeitlich und räumlich sehr variablen partikulären Belastungsmuster sind dabei z.B. abhängig von der Art und Stärke der Quellen, den Senken im Raum, der Art und Intensität der Aktivität der Nutzer, den Lüftungsbedingungen, den physiko-chemischen Umwandlungsprozessen und der Hintergrundbelastung, die direkt oder indirekt von der Außenluftqualität und hier wesentlich von der meteorologischen Lage bestimmt wird. Darüber hinaus spielen die baulichen Bedingungen des Gebäudes (z.B. Dichtigkeit der Hülle) und der Räume eine wichtige Rolle. In der wissenschaftlichen Literatur ist eine Vielzahl von Messungen der Partikelmassenkonzentrationen in der Innenraumluft beschrieben. In der folgenden Tabelle 3 sind Ergebnisse zu den massebezogenen Messungen in Wohninnenräumen und in der Außenluft zusammengestellt. Zu beachten ist dabei, dass unterschiedliche Probenahmezeiten und Messmethoden die Ergebnisse stark beeinflussen können. In verschiedenen Studien konnte gezeigt werden, dass Rauchen der wichtigste Einflussfaktor auf die PM2,5-Gehalte war und in etwas geringerem Maße auch das Kochen und das Abbrennen von Räucherstäbchen (z.B. Özkaynak et al. 1995, Wallace & Howard-Reed 2002, Wallace 2003, Lai et al. 2004, Simoni et al. 2004, Fromme et al. 2005, Breysse et al. 2005). Veröffentlichte Studien aus Deutschland liegen bisher nur begrenzt vor. Beispielhaft ergab die Untersuchung Berliner Wohnungen im Winter mittlere PM4-Konzentrationen (tagsüber, 68 Stunden) in Raucherhaushalten von 109 µg/m³ (18 bis 787 µg/m³) bzw. von 59 µg/m³ (57 bis 140 µg/m³) im Sommer. In Nichtraucherhaushalten lagen die Gehalte mit 28 µg/m³ (12 26 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen und 47 µg/m³) im Winter und 28 µg/m³ (12 und 59 µg/m³) im Sommer signifikant niedriger. Darüber hinaus bestand bei Nichtraucherwohnungen eine signifikante Korrelation der Feinstäube in der Innenraumluft mit denen in der Außenluft (Fromme et al. 2005). Für Baden-Württemberg wurde in der Zeit vom November 2001 bis Mai 2002 in 126 Wohnungen und in 68 Fällen parallel dazu in der Außenluft der PM2,5 als Wochenmittel bestimmt. Die Gehalte bewegten sich in der Innenraumluft von 3 bis 209 µg/m³ (Median: 19 µg/m³) und in der Außenluft zwischen 4 und 43 µg/m³ (Median: 16 µg/m³). Es wurde kein statistisch bedeutsamer Stadt-Land-Unterschied und keine Korrelation zwischen den Innenraum- und Außenluftwerten beobachtet (Link et al. 2004). In einer weiteren Studie in München und Umgebung wurden in Stadtwohnungen im Sommer PM10-Mediane zwischen 7,0 und 35,2 µg/m³ und im Winter von 13,8 bis 63,4 µg/m³ gemessen (Deichsel et al. 2005). Die Gehalte lagen in den Innenräumen insgesamt niedriger als in der Außenluft und zeigten sich insbesondere vom Lüftungsverhalten abhängig. Winkens und Praetotorius (2006) beschreiben einen Zusammenhang zwischen den Raumluftgehalten an PM10 und der Art des Bodenbelags in Kinder-, Schlaf- und Wohnzimmern von 105 Wohnungen in Nordrhein-Westfalen. Die Mittelwerte waren bei glattem Bodenbelag bei 30,4 µg/m³, während sie in Räumen mit Teppichböden bei 62,9 µg/m³ lagen. Leider enthält die bisher vorliegende Veröffentlichung keinen Hinweis auf möglichen Einflussfaktoren auf die partikuläre Luftbelastung wie z.B. das Rauchverhalten der Nutzer, das Alter der Bodenbeläge und die Anwesenheit von Personen während der Probenahme. Vor diesem Hintergrund können die Ergebnisse nicht abschließend bewertet werden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 27 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 3: Studien zur PM2,5- und PM10-Belastung in Wohninnenräumen und in der Außenluft in µg/m³ (erweitert nach Fromme 2006b) Table 3: Concentrations of PM2.5 and PM10 in indoor air of residences and outdoor air in µg/m³ Quelle PM2,5 (Median) Innen Außen PM10 (Median) Innen Außen Bemerkungen Europa Simoni et al. 2004+ Monn et al. 1997 87 (W, R) 51 (W, NR) 57 (S, R) 42 (S, NR) 18,3/26,0 - - - 33,9/21,0 25,8 18,1 15,7 (A) 11,4 (H) 37 (A) 19 (B) 10 (H) 27 (P) 9,1 - - - - - - Oxford, UK; n: 42; 1998-2000 82,1 - - - - Thessaloniki, Griechenland; n : 6 (NR) und 6 (R) Berlin, Deutschland; n: 62 (NR), 60 (R) und 50 außen, Winter 1997/98 und Sommer 2000 9,2 (x) 7,8 (y) - - 19 16 - - - - ~ 48-50 (x) ~ 21-28 (y) - 36,0 36,0 39,0 41,0 - - - Janssen et al. 2005 Hänninen et al. 2004+ 14,1 (A) 9,8 (H) 31 (A) 26 (B) 13 (H) 36 (P) Lai et al. 2004 17,3 19,8 (R) 9,9 (NR) Dermentzoglou et 74,0 (NR) al. 2003+ 146 (R) Fromme et al. 30 (W, NR) 2005# 66 (W, R) 27 (S, NR) 57 (S, R) Sørensen et al. 13,4 (x) 2005 9,5 (y) Link et al. 2004 Winkens & Praetorius 2006 Stranger et al. 2007+ Osman et al. 2007 28 (NR) 71 (R) 24 (S) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Pisa, Italien; n: 282; 1991-94 Zürich, Schweiz; städtisch; n: 2 für PM2,5; n: 17 für PM10; 1996 A: Amsterdam, H: Helsinki; n: 80; Winter/Frühling 1998/99 Europäische Städte; A: Athen, B: Basel, H: Helsinki, P: Prag; n: 186, 1996-2000 Kopenhagen, Dänemark; x: < 8°C außen, y:> 8°C außen; 1999-2000 Baden-Württemberg; n: 126 innen; n: 68 außen; 2001-2002 Nordrhein-Westfalen, n: 105 Haushalte**, x: glatter Bodenbelag, y: Teppichboden Antwerpen,. Belgien; n: 19, 24h Sammlung; 2002-2003 Norost Schottland; n: 75 (NR) und 73 (R); 2004/2005 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Fortsetzung Tab. 3: Studien zur PM2,5- und PM10-Belastung in Wohninnenräumen und in der Außenluft in µg/m³ Quelle PM2,5 (Median) Innen Außen PM10 (Median) Innen Außen Bemerkungen Amerika Pellizzari et al. 1992 Leaderer et al. 1999 Rojas-Bracho et al. 2000 Rojas-Bracho et al. 2002 Long et al. 2000 33,5 (a) 35,5 (a) 25,9 (b) 35,0 (b) 17,4 (W) 12,7 (W) 18,7 (S, AC) 21,8 (S) 21,1(S, nAC) 81,8 (a) 51,6 (b) 25,7 (W) 28,9 (S, AC) 33,3(S, nAC) 12,9 (W) 9,0 (S) 61,0 6,1 (W) 10,2 (S) 60,9 34,7 (W) 12,7 (S) 92,5 9,0 8,3 16,0 Kinney et al. 2002 20,9 (W) 19,0 (S) Wallace et al. 27,7 2003+ Sawant et al. 45,4 2004 Meng et al. 2005 14,4 84,1 (a) 74,1 (b) 23,9(W) 26,0 (S) Riverside, USA; n: 161-173; innen (a) und außen (b); 1990 Virginia, USA; n: 223 (Winter) und 58 (Sommer); AC: air conditioned, nAC: Ohne Air Condition; 1994-1998 9,2 (W) Boston, USA; n: 18 über je 6-12 12,1 (S) Tage; 1996/97 103,5 Santiago, Chile; n: 20 über 5 Wochentage; Winter 1999 9,8 Boston, USA; Vororte; n: 9; 1998 11,9 (W) 13,6 (S) 13,6 - - New York, USA; n: 48; 1999 - - 7 Städte, USA; n: 294 21-72 - - 15,5 - - 14 19 - - Mira Loma, USA; n: 16; 20012002 Kalifornien, Texas und New Jersey; n: 212; 1999-2001 Raleigh, USA; n. 36 59,1 (R) 25,8 (NR) 35 (a) 9,8 (b) - - Baltimore, USA; n: 90 48 (a) 18 (b) 71,2 (R) 37,7 (NR) - - 16,7 12,6 - - Baltimore und Umgebung, USA; n: 100 city (a) und 20 Vorstadt (b) Boston, USA; n: 43; verschiedene Jahreszeiten; 2003-2005 Lee et al. 1997+ 25,3 26,3 - - Lung et al. 2007+ - - 79,8 95,5 11,1 (n) 15,5 (j) - - - Wallace & Williams 2005 Breysse et al. 2005+ Simons et al. 2007 Baxter et al. 2007 Asien / Australien Morawska et al. 2003+ Chongju, Korea; n: 8; Sommer 1995 Taiwan; 3 Städte, n: 45; 1998-99 Brisbane, Australien; Vorort; mit (j) und ohne (n) Aktivität im Innenraum; n: 15; 1999 Li & Lin 2003+ 38,7 (W) 38,3 (W) Taipeh, Taiwan; städtisch; n: 10; 36,6 (S) 36,3 (S) 1999-2000 Chao & Wong 45,0 47,0 63,3 69,5 Hong Kong, City, n: 34; 19992002+ 2000 Mönkkönen et al. 55,5 (a) Indien; städtisch; n: 11; ohne 2005 144,6 (b) Kochen (a) und mit Kochaktivitäten (b); 2002 Ho et al. 2004*+ 55,4 78,4 Hong Kong, verkehrsnah; n: 3; 2002-2003 W: Winter; S: Sommer; R: Raucher; NR: Nichtraucher; *: einschl. 2 Büros und eines Schulraums; #: PM4; +: Mittelwerte; **: Mediane aus Kinder-, Schlaf- und Wohnzimmer Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 29 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.1.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln Systematischere Untersuchungen der Partikelanzahlkonzentration (particle number concentration, PNC) in Wohnungen liegen derzeit nur begrenzt vor. Allerdings lassen sich in der wissenschaftlichen Literatur einige orientierende Messungen finden, die einen ersten Eindruck der Belastungssituation aufzeigen. So beschreiben Link et al. (2004) in einem städtischen Gebiet Baden-Württembergs PNCs (Partikel von 10 nm bis 1 µm) von 20.400 (innen) bzw. 28.500 Pt./cm³ (außen) und in einem ländlichen Bereich von 19.900 (innen) bzw. 8.100 Pt./cm³ (außen). McLaughlin et al. (2005) berichten in 7 irischen Wohnungen über mittlere PNCs (0,02-1 µm) zwischen 4.900 und 105.200 Pt./cm³ mit einem Maximalwert bis zu 485.300 Pt./cm³. In einer weiteren schwedischen Studie wurden 3 Wohnungen untersucht, wobei sich mittlere Tageswerte zwischen ca.1.800 und 8.300 Pt./cm³ (innen) und 2.000 bis 7.000 Pt./cm³ (außen) ergaben (Matson 2005). Das Innen zu Außen Verhältnis bewegte sich dabei zwischen 0,7 und 2,5. In einer Nichtraucher-Wohnung in Athen wurden während einer Woche über 24 Stunden im Schlafzimmer (tagsüber keine Anwesenheit von Personen) gemessen und mittlere PNCs von 14.500 Pt./cm³ (4.400-108.000 Pt./cm³) ermittelt (Diapouli et al. 2007b). In einem Apartment in Bosten lagen die mittleren PNC bei 16.000 Pt./cm³ und das Innen- zu Außenverhältnis bei 0,6 (Levy et al. 2002). Auch bei der kontinuierlichen Messung in einem Wohnhaus bei Washington D.C. lagen die mittleren PNCs beim Vorliegen von Innenraumquellen bei 18.700 Pt./cm³ (Maximum: 300.000 Pt./cm³) und ohne Innenraumquellen bei 2.400 Pt./cm³ (Maximum: 58.000 Pt./cm³) (Wallace & Howard-Reed 2002). Vergleichbare Konzentrationen beschreiben Hughes et al. (1998) in einer Studie in Los Angeles. In 36 Häusern in Kanada wurden am Nachmittag mittlere Gehalte von 21.600 Pt./cm³ bestimmt, während in der Nacht die durchschnittlichen Gehalte bei 6.700 Pt./cm³ lagen (Weichenthal et al. 2007) In Australien wurden von Morawska et al. (2003) bei der Untersuchung von Küchen in 15 Wohnungen 1999 mittlere PNCs (7 bis 808 nm) von 18.200 Pt./cm³ (während Innenraumaktivitäten) und 12.400 Pt./cm³ (ohne Aktivitäten) gemessen. Insgesamt ist bekannt, dass beim wesentlichen Fehlen von Innenraumquellen die Innenraumgehalte signifikant niedriger liegen als in der Außenluft, aber auch ein anderes Verteilungsmuster aufweisen (Franck et al. 2003). 30 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.2 Feinstäube Gemeinschaftseinrichtungen 7.2.1 Messungen zur Partikelmasse In der Tabelle 4 sind die in Innenräumen von Gemeinschaftseinrichtungen derzeit veröffentlichten Untersuchungsergebnisse zur Feinstaubbelastung zusammengestellt. Außerhalb Europas sind Studien in Nordamerika (Keeler et al. 2002, Scheff et al. 2000, Ligman et al. 1999, Shaughnessy et al. 2002, Turner et al. 2002, Yip et al. 2004, John et al. 2007, Ward et al. 2007), in Korea (Son et al. 2005) und Hong Kong (Lee & Chang 2000) durchgeführt worden. Die Beschreibung typischer Belastungssituationen auf der Grundlage dieser Studien ist schwierig, da die Variabilität zwischen den Klassenräumen hoch ist, der Untersuchungsumfang oft klein und die Randbedingungen (z.B. Lüftungssysteme) nicht immer deutlich beschrieben sind. Im Vergleich zu den europäischen Studien scheint das Belastungsniveau in einem vergleichbaren Niveau zu liegen. In niederländischen Studien aus den neunziger Jahren lagen die medianen PM10-Gehalte bei 73 und 81 µg/m³ (Janssen et al. 1997, Roorda-Knape et al. 1998) bzw. die PM2,5Konzentrationen bei 23 µg/m³ (Janssen et al., 2001). Die Feinstaubgehalte variierten stark, sowohl zwischen den Schulgebäuden als auch zwischen den Klassenräumen und waren nicht von der Nähe zur nächsten Straße oder der Verkehrsbelastung abhängig (RoordaKnape et al. 1998). Bezogen auf den PM2,5 berichten hingegen Janssen et al. (2001) im Rahmen der Untersuchung von 24 Schulen von April 1997 bis Mai 1998 von einer Assoziation hoher Innenraumgehalte mit einem hohen Anteil an Lkw-Verkehr und geringerer Nähe zur nächsten Straße. In einer aktuelleren Studie in Belgien wurden hingegen relativ hohe PM2,5-Konzentrationen in 27 Schulen beschrieben (Stranger et al. 2007). Die Ergebnisse einiger europäischer Untersuchungen sind beispielhaft in der folgenden Abbildung 7 dargestellt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 31 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 4: Feinstaubbelastung in Gemeinschaftseinrichtungen (in µg/m³) Table 4: Indoor air concentration of PM in schools and kindergarten (in µg/m³) Quelle Median/Mittelwert Fraktion Beschreibung (Min; Max) Europa Janssen et al. 1997 Roorda-Knape et al. 1998 Janssen et al. 2001 Link et al. 2004 81/157 (57; 234) PM10 73/92 (51; 166) PM10 23/23 (7,7; 52,8) PM2,5 13/14,5 (5; 40) PM2,5 Fromme et al. 54/55 (13; 128) 2005 Stranger et al. 61 (11;166) 2007 Lahrz et al. 2003 60/62 (24; 106) Diapouli et al. 2007a Molnár et al. 2007 Fromme et al. 2007a PM4 PM2,5 PM4 -/229 -/ 82 -/8 (3,3; 19,0) PM10 PM2,5 PM2,5 92/105 (16; 313) (W) 65/71 (18; 178) (S) 20/23 (3; 81) (W) 13/13 (5; 35) (S) PM10 Amsterdam und Wageningen, Niederlande; 3 Schulen; Unterrichtszeit; 1994/95 Niederlande; 12 Schulen; Wochenmittel; 1995 Amsterdam, Niederlande; 24 Schulen; Unterrichtszeit; 1997/1998 Baden-Württemberg; 54 Klassenräume; Wochenmittel; 2001/2002 Berlin; 73 Kindergärten; Betreuungszeit; 2000/2001 Antwerpen, Belgien; 27 Schulen; städtisch und ländlich; 12h tags; 2002/2003 Berlin; 33 Schulen; Unterrichtszeit; 2003 Athen, Griechenland; 7 Schulen; Unterrichtszeit; 2003-04 Stockholm, Schweden; 10 Klassenräume in 5 Schulen; Unterrichtszeit; 2003/2004 München; Winter 79 und Sommer 74 Klassenräume; Unterrichtszeit; 2004/2005 PM2,5 Nordamerika Ward et al. 2007 - (14,2; 54,0) (E) - (4,6; 10,8) (M) John et al. 2007 15,6/17,3/16,2 PM2,5 PM2,5 Libby, USA; 2 Schulen (E: elementary school; M: middle school); 24h; 2005 Columbus, USA; 3 Schulen; 1 Woche; 1999 Detroit, USA; 2 Schulen zu 5 Zeitpunkten; 24 h; 1999/2000 5 Staaten, USA; 15 Klassenräume in 5 Schulen; Unterrichtszeit Keeler et al. 2002 Shaughnessy et al. 2002 Asien -/8,0-16,4 -/8,7-31,6 -/13 (4-25) PM2,5 PM10 PM2,5 Son et al. 2005 -/46 (6,2; 135,5) PM10 Lee & Chang 2000 Liu et al. 2004a -/- (21-617) PM10 Choongnam, Korea; 40 Klassenräume; 2003 Hong Kong, China; 5 Schulen; 1997/1998 -/44 (~10-180) -/133 (~70-390) PM2,5 PM10 Peking, China; 7 Klassenräume; 2002/2003 W: Winter; S: Sommer 32 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen N PM10 Janssen et al. 1997 3 Roorda-Knape et al. 1998 12 Fromme et al. 2007a (Winter ) 79 74 Fromme et al. 2007a (Sommer ) Lahrz et al. 2003 PM4 33 73 PM2.5 24 Fromme et al. 2005 Janssen et al. 2001 Link et al. 2004 54 Fromme et al. 2007a (Winter) 79 Fromme et al. 2007a (Sommer) 74 Stranger et al. 2007 27 Molnar et al. 2007 10 0 50 100 150 200 250 300 µg/m³ Abb. 7: Auswahl europäischer Studien zur Feinstaubbelastung in Gemeinschaftseinrichtungen (Minimum, Median, Maximum) Figure 7: Particulate matter in the indoor air of schools and kindergarten in Europe (minimum, median, maximum) So wurden in 73 Berliner Kindergärten, die von November 2000 bis März 2001 während der Betreuungszeit untersucht wurden, relativ hohe PM4-Gehalte zwischen 13 und 128,4 µg/m³ (Median: 52,6 µg/m³) gemessen (Fromme et al. 2005). Weiterhin ließen sich in 33 Klassenräumen Berliner Schulen von September 2002 bis zum Februar 2003 während der Unterrichtszeit PM4-Konzentrationen von 24 bis 106 µg/m³ (Median: 60 µg/m³) nachweisen (Lahrz et al. 2003). In einer Studie in Baden-Württemberg wurden 54 Klassenräumen an 29 Schulen zwischen November 2001 und Mai 2002 untersucht. Im Wochenmittel lagen die medianen PM2.5Gehalte bei 13 µg/m³ (Spannweite: 5 - 40 µg/m³) (Link et al. 2004). In den Klassenzimmern wurden in der Regel etwas niedrigere PM2,5-Konzentrationen gemessen als in der Außenluft. Zu beachten ist hierbei, dass der Probenahmezeitraum auch Zeiten einschloss, in der kein Unterricht stattfand (z.B. nachts). Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 33 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen In einer Untersuchung zur Luftqualität bayerischer Schulen wurden in der Wintermessperiode 2004 / 2005 und in der Sommermessperiode 2005 in insgesamt 92 bzw. 76 Klassenräumen Messungen durchgeführt (Fromme et al. 2007a). Die während eines Schultages bestimmten PM2,5-Tagesmediane bewegten sich im Winter zwischen 2,5 und 79,1 µg/m³ (Median: 26,5 µg/m³) und die PM10-Konzentrationen im Bereich von 16,3 bis 313 µg/m³ (Median: 91,5 µg/m³). Bei den Sommermessungen wurden hingegen für PM2,5 Tagesmediane zwischen 4,0 und 26,2 µg/m³ (Median: 13,3 µg/m³) und für PM10 von 18,3 bis 178,4 µg/m³ (Median: 64,9 µg/m³) beobachtet. Für PM10 bzw. PM2,5 wurde im Mittel eine ca. 34 %ige jahreszeitbedingte Reduktion beobachtet. In den Grundschulen ließen sich statistisch signifikant höhere Gehalte als in den weiterführenden Schulen finden. Nur in der Wintermessperiode korrelierten die Anzahl der Raumnutzer, das Raumvolumen und die Raumfläche signifikant mit der PM10-Belastung in den Klassenzimmern. Für PM2,5-Gehalte konnte eine derartige Assoziation nicht beobachtet werden. In der Untersuchung wurde jeweils an einem Tag in einer Schule 2 Klassenräume untersucht. Die mediane Feinstaubkonzentration in einem Klassenraum ist somit abhängig von den allgemeinen Bedingungen an diesem Tag in dieser Schule (z.B. Außenluftkonzentrationen, allgemeine bauliche Bedingungen, Reinigungsverfahren etc.) und klassenraumspezifischen Bedingungen (z.B. Anzahl der Schüler im Raum und deren Aktivität, Lüftung). Die gesamte Variabilität zwischen den Tagesmedianen der Feinstaubkonzentration lässt sich daher aufteilen in den Teil, der durch die Schule und den Tag bedingt ist (der zeitliche und schulische Zusammenhang lässt sich nicht trennen), und den Teil, der auf den spezifischen Klassenraum zurückzuführen ist. Für PM1 ergibt sich, dass 90 % der Variabilität der Tagesmediane auf Unterschiede zwischen den Schulen bzw. den Tagen und nur 10 % auf Unterschiede zwischen den Klassenräumen zurückzuführen sind. Für gröbere Partikel (PM10) lagen die Werte bei 45 % und 55 %, das heißt hier wirken sich verstärkt die Unterschiede zwischen den Klassenräumen aus. 7.2.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln Über Ergebnisse von Messungen zur Partikelanzahlkonzentration (PNC) sind in Deutschland bisher erst zwei Studien veröffentlicht worden. In bayerischen Schulen wurden im Sommer 2005 in 36 Klassenräumen PNCs von 2.600 bis 12.100 Partikeln/cm³ gemessen (Fromme et al. 2007a). In Klassenräumen Baden-Württembergs bewegten sich die PNCs im Jahr 2001/2002 zwischen 2.400 und 75.500 Pt./cm³ (Stadt) bzw. 1.720 und 47.100 Pt./cm³ (ländli- 34 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen cher Bereich) (Link et al. 2004). Die Mediane betrugen in dieser Studie 8.300 (Stadt) bzw. 4.100 Pt./cm³ (Land), während in Bayern die Mediane über alle Klassenräume betrachtet im Sommer bei 5.700 Pt./cm³ lagen. Da in Schulinnenräumen in der Regel klassische Quellen für ultrafeine Partikel fehlen, scheint in dieser Hinsicht keine außergewöhnliche Belastungssituation vorzuliegen. In einer weiteren Studie in Griechenland wurde in 7 Grundschulen in Athen mittlere PNCs von 24.000 Pt./cm³ während der Unterrichtszeit bestimmt, die gut mit den Außenluftgehalten (32.000 Pt./cm³) übereinstimmten (Diapouli et al. 2007a). 12 Klasse 1d Klasse 3b Klasse 21a Klasse 27a Klasse 29b Klasse 36b Klasse 39a dN/dlogDp (Anzahl/cm³)[e3] 10 8 6 4 2 0 10 100 Electrical Mobility Diameter (nm) Abb. 8: Verteilung der Partikelanzahlkonzentrationen (Median) nach dem Mobilitätsdurchmesser in 7 Klassenräumen (Fromme et al. 2007a) Figure 8: Indoor size distribution of particles (median) in seven classrooms using electrical mobility diameter (Fromme et al. 2007a) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 35 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.2.3 Hinweise zu den Quellen der Feinstaubbelastung in Schulen Eine Möglichkeit den Außenluftanteil an der Innenraumluftbelastung zu bestimmen besteht in der Messung der Staubzusammensetzung (z.B. Elemente oder Ionen). Während mittlerweile viele Studien zur Zusammensetzung des Feinstaubs in Wohninnenräumen und in der korrespondierenden Außenluft vorliegen, sind Ionen bisher nur in drei Studien im luftgetragenen Staub in Schulinnenräumen bestimmt worden (Diapouli et al. 2007a, John et al. 2007, Fromme et al. 2007b). So wurden in 7 Schulen in Athen jeweils über 2 bis 5 Tage die Sulfat- und Nitratgehalte im PM10 und PM2,5 gemessen (Diapouli et al. 2007a). Die Messperioden lagen in den Wintermonaten 2003 und 2004 und umfassten nur in fünf Schulen Klassenräume. Der prozentuale Anteil am PM10 und PM2,5 in Innenräumen lag für Sulfat bei 2,3 % und 5,8 % und für Nitrat bei 1,0 % und 1,9 %. In der Außenluft war der Anteil dieser Ionen an den Massengehalten beider Fraktionen ca. doppelt so hoch. In der zweiten Untersuchung wurden in Ohio in einer ländlichen und zwei städtischen Schulen die Ionen im PM2,5 zwischen September 1999 und August 2000 während der Schulzeit bestimmt (John et al. 2007). Die Autoren ermitteln insbesondere einen deutlich höheren Anteil an Sulfat (ca. 13 %) in den Innenräumen als in den anderen Studien. Das Innen zu Außen Verhältnis lag in diesem Fall bei 0,8. Da in dieser Studie auch der Außenluftanteil des Sulfat am PM2,5 in bei ca. 17 % lag, müssen im näheren Umfeld aktive Quellen vorhanden sein. Auch die anteiligen Nitratgehalte ergaben in dieser Studie ein ungewöhnlich hohes Innen/Außen Verhältnis von ca. 1,3 (vs. 0,2 wie in den anderen Studien). Auffällig ist, dass die PM2,5-Gehalte in der Innenraumluft im Vergleich mit den anderen Studien deutlich niedriger waren und quasi kein Unterschied zwischen Innen und Außen bestand. Hinweise zum Lüftungssystem in den Schulen wurden von den Autoren nicht gegeben. In einer Pilotuntersuchung in Bayern wurden verschiedene Feinstaubfraktionen und 10 wasserlöslichen Ionen, der elementare und organische Kohlenstoff in zwei Klassenräumen einer städtischen Schule und parallel in der Außenluft über 7 Wochen gemessen (Fromme et al. 2007b). Insgesamt bestimmten im Inneren Calcium (30 %) und Sulfat (28 %), außen hingegen Nitrat (36 %) und Sulfat (27 %) die Gesamtgehalte an wasserlöslichen Ionen in der PM10-Staubfraktion. Das Innen/Außen-Verhältnis der prozentualen Anteile an der Partikel- 36 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen masse betrug z.B. im PM10 (PM2,5) 0,3 (0,4) für Sulfat, 0,1 (0,2) für Nitrat, 0,1 (0,3) für Ammonium und 1,4 (1,6) für Calcium. Die gemessenen Innen zu Außen Verhältnisse für Nitrat und Ammonium wurden auch in Wohnungsinnenräumen beobachtet. Sulfat ist hingegen ein typischer Indikator für Verbrennungsprodukte in der Außenluft und Quellen in Schulinnenräumen sind in der Regel nicht zu erwarten. Vor diesem Hintergrund ergab eine grobe Abschätzung, dass im Median 57 % des PM2,5 und 76 % des PM10 nicht aus der Außenluft stammt und in den Klassenräumen selbst generiert wird. Gleichzeitig wurden in dieser Studie elektronenoptische Untersuchungen der Filter einschließlich von EDX-Messungen (energiedispersive Mikroanalyse) durchgeführt. Die deutlich höheren Calcium-Gehalte im Innenraum und der im Vergleich zur PM2,5-Fraktion und zur Außenluft wesentlich höhere Nachweis von Kalium und Magnesium im PM10, weisen zusammenfassend darauf hin, dass die massenbezogenen Feinstaubgehalte sich insbesondere auf Bodenpartikel und andere mineralische Substanzen, Abrieb von Baumaterialien und Kreidestaub zurückführen lassen. 7.2.4 Interventionsstudien zu Reinigung/Lüftung und Feinstaubbelastung Zu der Bedeutung von Lüftung und Reinigung auf die Feinstaubgehalte in Klassenräumen liegen Ergebnisse aus Berlin (Lahrz et al. 2004), Frankfurt (Heudorf 2006) und München (Twardella et al. 2007) als Bericht vor. In Berlin wurden im Oktober/November 2003 bzw. im Januar/Februar 2004 zwei Klassenräume untersucht. Die Ergebnisse deuten daraufhin, dass eine verstärkte Lüftung (z.B. Stoßoder Dauerlüftung) sowie ein tägliches staubbindend-feuchtes Wischen und anschließendes Nasswischen der Böden zu einer Reduktion der alveolengängigen Staubfraktion und des PM10 führt. Die Reinigungshäufigkeit allein nach den Mindestanforderungen gemäß Anhang A der DIN 77400 (Mindestreinigungshäufigkeit ausgehend von einem optimalen Gebäudezustand) zeigte sich hingegen als nicht ausreichend. Im Februar/März 2006 wurden 4 Klassenräume in Frankfurt untersucht. Als Ergebnis war ein positiver Einfluss auf die PM10-Gehalte durch ein verbessertes Lüftungsverhalten zu beobachten. Auch eine verstärkte Reinigung zeigte grundsätzlich diesen Effekt, allerdings war die Reduktion der PM10-Gehalte (gravimetrisch bestimmt) nur in einem der 4 Klassenräumen statistisch signifikant. Das parallel angewandte laseroptische Verfahren belegte eine signifikante Verminderung in 3 Klassenräumen und einen signifikanten Anstieg in einem Klassenraum. Das intensivierte Reinigungsverfahren bestand in diesem Fall aus dem täglichen nas- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 37 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen sen Wischen der Böden, Tische und Stühle und dem Abwischen von Schränken, Fensterbänken und Kreideleisten. In einer Pilotstudie in Bayern wurde die Entwicklung der Feinstaubgehalte in 2 Klassenräumen über 6 Wochen im Oktober / November 2005 verfolgt. Hierbei zeigte sich, dass kontinuierliches Lüften in den Pausen die PM10-Gehalte dann signifikant reduzieren konnte, wenn keine hohe physische Aktivität der Schüler vorherrschte. Die PM2,5-Konzentrationen in den Klassenräumen ließen sich durch diese Methode nicht beeinflussen. Eine zweimal pro Woche intensivierte Reinigung (erst Staubsaugen und anschließendes nasses Wischen) bewirkte eine signifikante Verminderung der PM10-Gehalte, nicht aber der PM2,5-Werte. Den bedeutendsten Einflussfaktor auf die PM10-Konzentrationen im Raum stellt die Aktivität der Schüler dar, die in diesem Fall mittels eines persönlichen Aktivitätsmonitors minütlich ermittelt wurde, während die PM2,5-Gehalten wesentlich von den Außenluftgehalten abhängig waren. Unter Beteiligung von 4 Bundesländern (Baden-Württemberg, Bayern, Berlin, Niedersachsen) wird derzeit in einer abgestimmten Studie (LUPE I) nach einem praktikablen Reinigungsverfahren gesucht, das einerseits die Feinstaubgehalte reduziert, andererseits die finanziellen Ressourcen schont. Erste Ergebnisse (siehe auch das entsprechende Kapitel im Anhang) deuten an, dass ein einfaches Reinigungsverfahren (tägliches Feuchtwischen1 und einmal pro Woche Nasswischen des Bodens) nicht den gewünschten Erfolg erbracht hat. 7.2.5 Zusammenfassende Schlussfolgerungen für den Bereich Schulen Im Rahmen der kontinuierlich gemessenen Partikelmassenkonzentrationen fällt auf, dass die Gehalte, z.B. in Abhängigkeit von verschiedenen Aktivitäten der Raumnutzer, erheblichen Schwankungen unterliegen. Untersuchungen zum Tagesprofil der Feinstaubbelastung in Schulen oder in Kindertagesstätten bzw. zum Beitrag bestimmter Quellen zur Feinstaubbelastung fehlen bisher weitgehend. Erste Untersuchungen in Schulen weisen jedoch auf unterschiedliche Quellen hin. Auffällig ist der ausgeprägte Unterschied der Feinstaubbelastung zwischen dem Winter- und dem Sommerhalbjahr. So lagen in bayerischen Schulen die PM10-konzentrationen im Som1 Feuchtwischen ist ein staubbindendes Wischen des Bodenbelages in einer Arbeitsstufe mit nebelfeuchten oder präparierten Reinigungstextilien zur Beseitigung von lose aufliegendem Feinschmutz (Staub, Flaum) und in geringem Umfang auch für aufliegenden Grobschmutz (Papierknäuel, Pappbecher, Zigarettenstummel etc.). 38 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen mer deutlich niedriger als im Winterhalbjahr. Es ist anzunehmen, dass im Sommerhalbjahr häufiger und länger als im Winterhalbjahr gelüftet wird. Unterstützt wird diese Annahme indirekt durch den gefundenen Zusammenhang zwischen der PM10-Konzentration und der Kohlendioxid-Konzentration in Klassenräumen. Überraschenderweise stellt in Schulen die Jahrgangsstufe einen bedeutsamen Einflussfaktor auf die Feinstaubbelastung dar. Die höchsten Feinstaubbelastungen fanden sich in den Grundschulklassen, während in den Klassen der Jahrgänge 5 - 7 bzw. 8 - 11 deutlich niedrigere Gehalte vorlagen. Die Klassen unterschieden sich dabei nicht hinsichtlich Klassengröße oder Raumvolumen. Für diesen Effekt könnte einerseits die Tatsache sein, dass Grundschulklassen zunehmend „wohnlicher“, z.B. mit sog. Kuschelecken, eingerichtet werden. Zudem sind Oberflächen vielfach mit Schulmaterialien wie z. B. den Bastelergebnissen der Grundschüler voll gestellt. Es ist zu vermuten, dass Grundschulklassen deshalb weniger gut einer gründlichen Reinigung und damit Staubentfernung zugänglich sind als die Klassen der höheren Jahrgangsstufen. Andererseits ist die physische Aktivität der Kinder in den Grundschulklassenräumen höher (z.B. Spiele während des Unterrichts) und führt zu Aufwirbelungsphänomenen. Bodenbeläge in Schulen werden nach wie vor kontrovers diskutiert. Während in der bayerischen Untersuchung kein Unterschied zwischen Klassen mit Teppichböden und glatten Bodenbelägen beobachtet werden konnte, beschreiben Shaughnessy et al. (2002) signifikante Differenzen bei PM2,5-Messungen, mit höheren Gehalten in Räumen mit Teppichböden (17 vs. 10 µg/m³). Auch in einer Studie in zwei Gymnastikräumen wurde kein Unterschied in Abhängigkeit von dem Bodenbelag gesehen. Aufgrund der geringen Anzahl untersuchter Räume ist die Aussagekraft aller Studien jedoch eingeschränkt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 39 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.3 Feinstäube in Bürogebäuden 7.3.1 Messungen zur Partikelmasse Im Rahmen eines Untersuchungsprogramms zur Luftqualität an Berliner Büroarbeitsplätzen wurden im Verlauf des Jahres 2001 insgesamt in 25 typischen Büroräumen (Nichtraucher) auch Messungen der alveolengängigen Feinstaubfraktion (PM4) durchgeführt (Lahrz et al. 2002). Die Messungen wurden über eine Probenahmedauer von 6-7 Stunden während der Kernzeit (mindestens 9-15 Uhr) und unter den üblichen Arbeitsbedingungen durchgeführt. Die Probenahme erfolgte grundsätzlich in Atemhöhe und unmittelbarer Nähe der Beschäftigten. Die Feinstaubkonzentrationen zeigten einen Mittelwert von 34 µg/m³ und einer Bandbreite von 5 bis 120 µg/m³ (siehe Abbildung 9). µg/m³ 140 120 100 80 60 40 20 0 Einzelmessergebnisse Abb. 9: PM4-Messergebnisse in 25 Büroräumen in Berlin (Lahrz et al. 2002) Figure 9: PM4 in indoor air of 25 office rooms in Berlin, Germany (Lahrz et al. 2002) 40 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 5: Mittelwerte und Bereiche der Feinstaubbelastung in Büroräumen in µg/m³ Table 5: Concentrations of particulate matter in the indoor air in office buildings in µg/m³ Quelle Median (Min; Max) Fraktion Beschreibung PM10 Paris, Frankreich; n: 222 personenbezogene Messungen ; 1995 Paris; n: 55 Büros; inkl. Raucher (42 Nichtraucher); 1999/2000 Berlin; n: 25 Büros, 6-7 h; reale Arbeitsbedingungen, überw. natürliche Lüftung; 2001 Griechenland; n: 40 Räume in 2 Gebäuden, überwiegend Büros oder Labor-Büroarbeitsplätze; 7 h; natürliche Lüftung; Winter Europa Phillips et al. 1998 Mosqueron et al. 2005 Lahrz et al. 2002 53 (NR) * 63 (R) * 26 (5; 265) PM2,5 29 (5; 120) (NR) PM4 Gemenetzis et al. 2006 77 (11; 250) (alle) 103 (25; 370) (alle) 67 + 32 (NR) 93 + 43 (NR) 111 + 65 (R) 139 + 78 (R) PM2,5 PM10 PM2,5 PM10 PM2,5 PM10 15 (1; 77) (NR) + 44 (11; 308) (R) + 20 (NR) * 46 (R) * 30 (<BG; 98)(NR) * 67 (18; 217) (R) * 7 (1; 25) + 11 (3; 35) + RSP USA, Nordwesten; n: 38 RSP USA; n: 254 (NR) und 331 (R); 1989 PM10 PM10 PM2,5 PM10 14 bis 36 # PM10 New Jersey und Pennsylvania, USA; n: 52 (NR) und 28 (R); 1992 USA ; n: 100 Bürogebäude mit RLT; je 3 Messorte für PM10 und je 1 Messort für PM2,5; 1994-1998 Iowa, Nebraska und Minnesota, USA; n: 6 Bürogebäude mit RLT; 1996/1997 92 (12; 392) RSP Nordamerika Turk et al. 1989 Turner et al. 1992 Heavner et al. 1996 Burton et al. 2000 Reynolds et al. 2001 Asien Baek et al. 1997 Seoul und Taegu, Korea; n: 6; Nichtraucher und Raucher; 1994/1995 Chao et al. 49 (26; 79) RSP Hong Kong, China; n: 25 Gebäude; 2001b 1999/2000 Liu et al. 28 (3; 103) PM2,5 Peking, China; n: 11 Büros; (inkl. 1 2004 63 (14; 166) PM10 Raucherbüro); 2002/2003 *: arithmetischer Mittelwert; +: geometrische Mittelwert; #: geometrische Mittelwert je Gebäude; BG: Bestimmungsgrenze; RSP: respirable suspended particles Die Studienergebnisse aus anderen Ländern sind schwer vergleichbar, da häufig auch die Feinstaubkonzentrationen aus Raucherbüros (in sehr unterschiedlichem Umfang) in die Be- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 41 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen rechnung der Mediane oder Mittelwerte eingegangen sind. Die Ergebnisse und entsprechende Kurzbeschreibungen der Studien sind in der Tabelle 5 zusammengestellt. Auffällig niedrige Werte ergaben sich bei der umfangreichsten Untersuchung (Burton et al. 2000) in 100 Gebäuden (mit raumlufttechnischen Anlagen) der USA mit geometrischen Mittelwerten von 7 µg/m³ PM2,5 bzw. 11 µg/m³ PM10. Die hohen Feinstaubkonzentrationen (Mediane) mit 77 µg/m³ PM2,5 bzw. 103 µg/m³ PM10 in griechischen Büros (Gemenetzis et al. 2006) werden hingegen auf hohe Außenluftkonzentrationen und den Raucheranteil zurückgeführt. 7.3.2 Messungen zur Partikelanzahl Abgesehen von Untersuchungen, die sich mit der Emission von Tonerstäuben aus Laserdruckern und Kopiergeräten beschäftigen, liegen bisher nur wenige Veröffentlichungen vor, bei denen die Anzahl ultrafeiner Partikel in Büroräumen systematisch bestimmt wurde. In einer schwedischen Veröffentlichung wird eine Methode vorgestellt, mit Hilfe eines Rechenmodels Partikelzahlen abzuschätzen (Matson & Ekberg 2005). Für einen Vergleich zur Prüfung der Methode wurden Messdaten in fünf Büros zum Vergleich herangezogen und ein Innen zu Außen Verhältnis (I/A) zwischen 0,48 und 0,78 ermittelt (ohne Angabe der Partikelzahlen). In einer weiteren Veröffentlichung werden die gleichen I/A-Ratios benannt (Matson 2005). Bei den Raucherräumen (2 von 5) wurden höhere Partikelzahlen gefunden. Aus einer Grafik der Veröffentlichung ist in den 5 Büros eine Spannweite von ca. 1.000 bis 13.000 Pt./cm³ zu entnehmen. Die Gebäude waren mit raumlufttechnischen Anlagen ausgerüstet. In einer australischen Studie wird aus einem Großraumbüro mit raumlufttechnischer Anlage und Rauchverbot während der Arbeitszeit eine Durchschnittskonzentration von 6.500 (+ 8.200) Pt./cm³ angegeben (He et al. 2007). Während der Arbeitszeit lag die Partikelkonzentration ca. fünfmal höher als in den Nichtarbeitszeiten, was mit der Partikelemission von Laserdruckern in Verbindung gebracht wird. Die höchste gemessene Konzentration lag in dieser Untersuchung bei 38.200 Partikel/cm³. Zu Partikeln mit einem Durchmesser > 1 µm liegen Daten aus dem ProKlimA-Projekt vor (Bischof et al. 2003). In mehreren Bürogebäuden wurden zahlreiche Daten (nges=1462) zu dieser „gröberen“ Partikelfraktion ermittelt. Der arithmetische Mittelwert lag bei 585 Pt./l, das 50. und 95. Perzentil bei 500 bzw. 1.200 Pt./l. Die mittlere Partikelanzahl war bei natürlich belüf- 42 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen teten Räumen mit 870 Pt./l höher als in klimatisierten Räumen (380 Pt./l). Saisonal betrachtet wurden in der kalten Jahreszeit eine größere Anzahl an Partikeln > 1 µm beobachtet als bei höheren Außentemperaturen. 7.3.3 Zusammenfassende Bemerkung für den Bereich Büroräume Hinsichtlich der Partikelmasse ergeben die vorliegenden Untersuchungen in Büroräumen Feinstaubgehalte in vergleichbarer Größenordnung wie sie auch in Wohnräumen gefunden werden. Für eine vergleichende Betrachtung der Partikelzahlen liegen keine ausreichenden Daten vor. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 43 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.4 Feinstaubemissionen von Kopiergeräten und Druckern in Innenräumen Emissionen beim Betrieb von Kopiergeräten und Laserdrucker werden immer wieder mit gesundheitlichen Beschwerden in Zusammenhang gebracht und kritisch diskutiert (z.B. Gminski & Mersch-Sundermann 2006, Roller 2006, Ewers & Nowak 2006). Bei den Staubemissionen könnte es sich insbesondere um Papier- und Tonerstaub handeln. Aufgrund der physikalisch-technischen Bedingungen, die beim Betreiben dieser Geräte vorliegen, wird die Möglichkeit einer relevanten Freisetzung von Partikeln aber eher nicht erwartet (Ewers & Nowak 2006, Bake & Moriske 2006). Gminski & Mersch-Sundermann (2006) fassen Untersuchungen in Prüfkammern zusammen. Unter der Annahme bestimmter Randbedingungen (Raumvolumen: 17,4 m³, einstündiger Druckbetrieb, Luftwechsel: 0,5 pro Stunde) gehen sie davon aus, dass Raumluftkonzentrationen zwischen 90 und 165 µg/m³ resultieren könnten. Demgegenüber gibt es bisher nur sehr wenige Untersuchungen, die die Belastungssituation realer Büroräume durch Stäube gemessen haben. So wurden in einer älteren dänischen Studie im Luftaustritt von 5 verschiedenen Kopierern Staubgehalte (nicht weiter spezifiziert) von 90 bis 460 µg/m³ (Mittelwert: 240 µg/m³) gefunden (Hansen & Andersen 1986). In zwei Büroräumen mit Kopierern in Deutschland wurden während eines Messtages gravimetrisch bestimmte E-Staubgehalte von 41,8 µg/m³ und 46,2 µg/m³ gemessen (Müller & Wappler 2001). In einem Raum mit Laserdrucker lag die Konzentration bei 49,2 µg/m³, während in einem Kontrollraum 62,0 µg/m³ bestimmt wurden. Bei ersten Ergebnissen einer Untersuchung von 63 Büroräumen in neun Gebäuden wurden 20 bis 250 µg/m³ (Median: 60 - 80 µg/m³) bestimmt, wobei keine Angaben zur Partikelfraktion gegeben wurden (BfR 2007). Bisher sind in nur wenigenUntersuchungen Ergebnisse zur Anzahl ultrafeiner Partikel veröffentlicht worden. Nach Kagi et al. (2007) ließen sich beim Betrieb von 2 Laserdruckern und einem Bubblejet-Printer sehr unterschiedliche PNCs (particle number concentrations) in der Raumluft finden, deren Durchmesser insbesondere im Bereich von 50 nm lagen. Bake und Moriske (2006) testeten 7 Laserdrucker und einen Tintenstrahldrucker unterschiedlichen Alters und Druckkapazität in einem Prüfraum und einen neuwertigen Drucker 5mal in einem Büroraum (ca. 50 m³) unter normalen Nutzungsbedingungen. Das Maximum 44 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen der Partikelgröße lag bei den feinen Partikeln (0,1-10 µm) bei einem Durchmesser von 1 µm, während die ultrafeinen Partikel ein Maximum bei 65 nm (Schwarz-Weiß-Druck) bzw. 110 nm (Farb-Druck) zeigten. Die Autoren folgern, dass neue Drucker teilweise höhere Partikelemissionen zeigen, bei älteren Druckern schon beim elektrischen Anschalten eine Emission auffiel und auch bei dem Tintenstrahldrucker eine, wenn auch geringere, Emission an Partikeln beobachtet werden konnte. Bei einem weiteren Versuch bewegten sich die PNCs (5350 nm) in dem Büroraum ohne Druckaktivitäten zwischen ca. 6.000 und 10.000 Pt./cm³, die auf Spitzenkonzentrationen von ca. 13.000 bis 22.000 Pt./cm³ beim Drucken von 20 Seiten anstiegen, wenn Tür und Fenster geschlossen waren (Bake 2007). In einer neueren australischen Untersuchung wurden in einem Büroraum während Arbeitszeiten mit Laserdruckerbetrieb mittlere Gehalte von 6.500 Pt./cm³ (Maximum: 38.200 Pt./cm³) bestimmt, die in Arbeitszeiten ohne Druckarbeiten bei 1.200 Pt./cm³ lagen (He et al. 2007). In der gleichzeitig bestimmten Außenluft wurden während des Druckbetriebs maximal 10.900 Pt./cm³ gefunden. Mittelwerte werden von den Autoren dieser Arbeit nicht angegeben, können aber aus einer Abbildung auf ca. 5.000 Pt./cm³ geschätzt werden. Im Hinblick auf die Frage, welcher Art die ultrafeinen Partikel sind, liegen bisher nur wenige veröffentlichte Daten vor. Wensing et al. (2006) teilten mit, dass „ihre Ergebnisse darauf hindeuten, dass neben Tonerpartikeln auch Aerosole, die während des Druckprozesses gebildet werden, das Ergebnis der Partikelmessung beeinflussen können. Die Art der Partikel wird von den Autoren als gasförmigen Siloxan-Oligomeren aus der Fixiereinheit angegeben (Wensing et al. 2007). Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 45 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.5 Feinstäube in Gaststätten und vergleichbaren Einrichtungen 7.5.1 Messungen zur Partikelmasse Verschiedene Arbeitsgruppen haben die Feinstaubbelastung in Gaststätten, Restaurants und vergleichbaren Einrichtungen gemessen (siehe Tabelle 6). In der international umfangreichsten Studie von Bohanon et al. (2003) wurden insgesamt 34 Restaurants in 7 Ländern untersucht. Für Einrichtungen in Frankreich, der Schweiz und England wurden dabei mediane PM4-Gehalte von 75 bis 194 µg/m³ gefunden (Maximalkonzentrationen bis 391 µg/m³). In den anderen europäischen Studien wurde ein etwas höheres durchschnittliches Konzentrationsniveau beschrieben (meist gemessen als PM2,5), wobei in englischen Pubs Maximalwerte von ca. 1400 µg/m³ erreicht wurden (Edwards et al. 2006a). Eine aktuelle bayerische Untersuchung, die im Jahr 2006 durchgeführt wurde, ergab in Diskotheken (n = 10) für PM10 einen Median von 1014 µg/m³ und für PM2,5 von 869 µg/m³ (Bolte et al. 2007). In Gaststätten (n = 18) wurden von der gleichen Arbeitsgruppe Mediane von 210 µg/m³ (PM10) und von 195 µg/m³ (PM2,5) gemessen. In der Abbildung 10 ist beispielhaft der PM10-Konzentrationsverlauf der Feinstaubgehalte in drei Einrichtungen, die in der vorgenannten Studie untersucht wurden, dargestellt. In Sydney konnten in Freizeitsportclubs PM10-Konzentrationen zwischen 185 und 798 µg/m³ (Median 460 µg/m³) beobachtet werden, wobei die Außenluftgehalte bei 61 µg/m³ lagen (Cains et al. 2004). In einer amerikanischen Studie wurden sowohl personenbezogene Messungen bei nichtrauchendem Personal als auch raumluftbezogene Messungen in Restaurants und Bars durchgeführt (Maskarinec et al. 2000). Die Ergebnisse zeigten zum einen die große Schwankungsbreite der Feinstaubbelastung, zum anderen systematische Unterschiede, da Barkeeper höher exponiert waren als die Bedienungen im Restaurant und da Nichtraucherbereiche mit einem Median 48 µg/m³ (PM4) eine etwas geringere Belastung aufwiesen als Raucherzonen (Median 66 µg/m³). In der Arbeit von Cains et al. (2004) wurde eine durchschnittlich 50 %ige Verbesserung der Belastungssituation durch die Ausweisung von Nichtraucherzonen oder von räumlich vollständig getrennten Nichtraucherzimmern beschrieben, allerdings wurden in dieser Studie verschiedene wichtige Randbedingungen (z.B. Rauchaktivität, bauliche Bedingungen) nicht genau benannt. Auch Lambert et al. (1993) beschrieben in 6 von 7 Restaurants etwas niedrigere Gehalte in den ausgewiesenen Nichtraucherzonen. Eine andere Studie aus Australien ergab für baulich vollständig getrennte Nichtraucherbereiche (mit Rauchabzügen) eine weit- 46 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen gehende Reduktion des PM10, während sich die Gehalte in weniger abgetrennten Bereichen im Mittel nur um 20 % reduzierten (Cenko et al. 2004). Die Auswirkungen einer raumlufttechnischen Anlage, durch die ein unidirektionaler Luftstrom vom Nichtraucherbereich in den Raucherbereich sichergestellt wurde, führte im Durchschnitt zu vergleichbaren Konzentrationen wie in 2 anderen Einrichtungen, in denen das Rauchen verboten war (Jenkins et al. 2001). Limitiert wird diese Aussage jedoch dadurch, dass die Lüftungsbedingungen in den Nichtrauchereinrichtungen ungünstiger gewesen zu sein scheinen. Darüber hinaus waren die Maximalwerte in dem Restaurant mit dem Raucherbereich noch höher. In 7 amerikanischen Restaurants / Bars mit Rauchern wurden mittlere PM4-Gehalte von 231 µg/m³ (Median 115 µg/m³) gemessen, die zwei Monate nach dem Inkrafttreten des Rauchverbots um 90-95 % niedriger lagen (Repace 2004). Ott et al. (1996) beschrieben für eine Taverne, die an 76 Tagen im Verlauf von drei Jahren beobachtet wurde, eine Abnahme der mittleren PM4-Belastung von 83 µg/m³ zu Zeiten, als das Rauchen noch erlaubt war, auf 15 µg/m³ nach dem Rauchverbot (Reduktion um ca. 80 %). In einer Untersuchung der New Yorker Gesundheitsbehörde in 14 Bars und Restaurants wurde nach dem Rauchverbot eine mittlere Feinstaubreduktion (PM2,5) um 90 % (von 412 µg/m³ auf 27 µg/m³) beobachtet (Travers et al. 2004). Auch in einer Studie in 28 Einrichtungen in Massachussetts kommen die Autoren zu dem Ergebnis, dass die PM2,5-Gehalte von im Mittel 206 µg/m³ vor dem Rauchverbot auf durchschnittlich 14 µg/m³ abfielen (Connolly et al. 2005). Zu ähnlichen Ergebnissen kommen auch Untersuchungen aus Texas und Irland (Waring & Siegel 2007, Mulcahy et al. 2005, Goodman et al. 2007). So berichten Goodman et al. (2006), dass nach der Einführung des Rauchverbots in 42 Pubs in Irland die PM2,5-Gehalte um 84 % und die PM10Konzentrationen um 37 % zurückgingen. Die Autoren beschreiben, neben einer Reduktion der internen Exposition, eine Verbesserung der Lungenfunktion und ein Reduktion der berichteten Symptome der nichtrauchenden Pub-Angestellten. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 47 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 6: Feinstaubbelastung in Restaurants, Bars, Diskotheken und vergleichbaren Einrichtungen in µg/m³ (nach Fromme et al. 2006b) Table 6: Concentrations of particulate matter in indoor air of restaurants, pubs and discotheques in µg/m³ Quelle Median (Min; Max) Fraktion Beschreibung Europa Bohanon et al. 2003 194 (56; 312) 75 (0; 277) 201 (62; 391) 164 PM4 PM4 PM4 PM2,5 Restaurants; Frankreich Restaurants; Schweiz Restaurants; England 1 Rauchercafe; Basel; 2000/2001 167 (54; 1395) 217 (15; 1227) 35,5 * 72,1 * 119 PM2,5 PM2,5 PM2,5 PM10 PM2,5 33 Pubs mit Essensausgabe; UK; 2004 31 Pubs ohne Essen; UK; 2004 42 Pubs; Dublin, Irland; 2004/2005 164 (55; 570) 203 (103; 1250) 869 (291; 4475) 199 (80; 592) 219 (115; 1297) 1014 (358; 4806) PM2,5 PM2,5 PM2,5 PM10 PM10 PM10 40 Bars und andere Einrichtungen; Rom, Italien; 2005 11 Restaurants, Cafés; D; 2005/2006 7 Kneipen,Pubs 10 Diskotheken 11 Restaurants, Cafés; D; 2005/2006 7 Kneipen,Pubs 10 Diskotheken 53 (22; 131) PM4 7 Restaurants; Albuquerque, USA; 1989 Ott et al. 1996 57 (25; 181)** PM4 1 Taverne; Kalifornien, USA; 1992/1994 Maskarinec et al. 2000 Brauer et al. 2000 Repace et al. 2006 66 (0; 233) 82 (0; 768) (11; 163) (47; 253) 178 (43; 323) PM4 PM4 PM2,5 PM2,5 PM3,5 Restaurants; USA; 1996/1997 Bars; USA; 1996/1997 11 Restaurants; Vancouver, Kanada 4 Bars; Vancouver, Kanada 6 Pubs; Boston, USA; 2003 Connolly et al. 2005 206 (23; 727) PM2,5 Künzli et al. 2003 Edwards et al. 2006a Goodman et al. 2007 Valente et al. 2007 Bolte et al. 2007 Nordamerika Lambert et al. 1993 28 Einrichtungen in 5 Orten Massachussetts, USA; 2005 *: Mittelwert; **: Mittelwert und Bereich der Tagesmittelwerte; Messungen als RPM wurden vereinfacht als PM4 dargestellt 48 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Fortsetzung Tab. 6: Feinstaubbelastung in Restaurants, Bars, Diskotheken und vergleichbaren Einrichtungen in µg/m³ Quelle Median (Min; Max) Fraktion Beschreibung Asien / Australien Baek et al. 1997 159 (33 ; 475) PM4 6 Restaurants ; Seoul und Taegu, Korea; 1994/1995 Bohanon et al. 2003 194 (0; 611) PM4 Restaurants; Japan 107 (54; 172) PM4 Restaurants; Korea Lee et al. 1999 400 - 1760 PM10 3 Restaurants und 2 Einkaufszentren; Hongkong, China; 1996/1997 Lung et al. 2004 105 und 80,4 PM2,5 Raucherbereiche in 2 Coffee Shops; Taichung, Taiwan; 2000/2001 Cenko et al. 2004 279 (22; 1348) PM10 3 Clubs; Australien; 2002 443 (8; 3003) 3 Bars; Australien; 2002 Cains et al. 2004 460 (185; 798) (a) PM10 17 Freizeitclubs; Sydney, Australien; 210 (67; 904) (b) Raucherbereich (a) und Nichtraucherbereich (b) *: Mittelwert; **: Mittelwert und Bereich der Tagesmittelwerte; Messungen als RPM wurden vereinfacht als PM4 dargestellt Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 49 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 2000 Diskothek (0:15-4:08 Uhr) Kneipe (20:01-23:59 Uhr) Café (11:26-15:24 Uhr) 1800 1600 PM 10 (µg/m³) 1400 1200 1000 800 600 400 200 0 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 Zeit (in Minuten) Abb. 10: Zeitlicher Verlauf der PM10-Konzentrationen in drei öffentlichen Einrichtungen (modifiziert nach Bolte et al. (2007)) Figure 10: Time dependent course of PM10 in public venues (dicotheques, bars and cafés) (Bolte et al. 2007) 7.5.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln Bisher liegen in der wissenschaftlichen Literatur erst zwei Studien vor, bei denen die Anzahl ultrafeiner Partikel in diesen Einrichtungen bestimmt wurde. Milz et al. (2007) untersuchten 2 Restaurants in zwei amerikanischen Städten, wobei 1 Restaurant in jeder Stadt eine Nichtraucher-Gaststätte mit einem separaten Raucherraum war. Während in Nichtraucher-Restaurants die mittleren Gehalte bei ca. 15.000 Pt./cm³ lagen, wurden in Raucher-Räumen von Nichtraucher-Restaurants ca. 82.000 Pt./cm³ und in reinen Raucher-Restaurants ca. 106.000 Pt./cm³ beobachtet. Auch bezüglich der ultrafeinen Partikel führen Raucherräume zu einer Belastung in angrenzenden Bereichen, in denen das Rauchen nicht erlaubt ist. 50 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen In Deutschland sind Studienergebnisse zur Partikelanzahl (Partikel von 10 bis 487 nm) bisher lediglich im Rahmen einer bayerischen Studie beschrieben, die 2005/06 in München und Augsburg durchgeführt wurde (Bolte et al. 2007). In ihr wurden sehr hohe mediane PNCs von 221.100 Pt./cm³ in 4 Cafes/ Restaurants, 119.100 Pt./cm³ in 2 Bars und 289.900 Pt./cm³ in 7 Diskotheken gemessen. Eine Partikelverteilung ist beispielhaft in der folgenden Abbildung 11 dargestellt und zeigt ein Verteilungsmaximum bei Partikeln mit einem Durchmesser von ca. 100 nm. Partikelanzahlkkonzentration [N/cm³] 500x103 Café Kneipe Diskothek 400x103 300x103 200x103 100x103 0 10 100 electrical mobility diameter [nm] Abb. 11: Partikelverteilung (10-487 nm Mobilitäts-Durchmesser) in der Innenraumluft von öffentlichen Einrichtungen (Bolte et al. 2007) Figure 11: Size distribution of particles (10-487 nm electrical mobility diameter) in the indoor air of public venues (Bolte et al. 2007) 7.5.3 Messungen in Küchenbereichen In den Küchenbereichen von Gaststätten / Restaurants sind bisher nur gelegentlich Messungen in der wissenschaftlichen Literatur beschrieben, während die Belastungssituation in den Küchen von privaten Wohnungen und Häusern öfter untersucht wurden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 51 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen So berichten See & Balasubramanian (2006) bei der Untersuchung in einem chinesischen Imbiss in Singapur, dass der mittlere PM2,5-Gehalt außerhalb von Kochzeiten bei 26,7 µg/m3 lag, während er beim Kochen mit Gasöfen auf durchschnittlich 312,4 µg/m³ anstieg. Auch die PNCs stiegen um den Faktor 85 von 9.100 Pt./cm³ auf 770.000 Pt./cm³ an. In einer Studie in Hong Kong wurden in 4 Restaurants, in Abhängigkeit von der Art der Zubereitung, sehr unterschiedliche Feinstaubkonzentrationen gefunden (Lee et al. 2001). Während in einem koreanischen Barbecue-Restaurant mittlere Gehalte von 1442 µg/m³ (PM10) bzw. 1167 µg/m³ (PM2,5) gemessen wurden, lagen die mittlere Gehalte in einem chinesischen Dim-SumRestaurant bei lediglich 33,9 bzw. 28,7 µg/m³. Die Autoren beschreiben, dass alle Restaurants über eine zentrale Raumluftanlage verfügen, während keine Aussagen zum Rauchverhalten gemacht werden. 7.5.4 Zusammenfassende Schlussfolgerungen für den Bereich Gaststätten In der Innenraumluft von Gaststätten und vergleichbaren öffentlichen Einrichtungen, in denen geraucht wird, lassen sich die höchsten Partikelmassengehalte und Partikelanzahlkonzentrationen von allen Innenräumen nachweisen. Aus gesundheitlicher Sicht ist dieses Konzentrationsniveau nicht akzeptabel. Vor dem Hintergrund der Belastungssituation mit Feinstäuben, dem Auftreten von anderen, z.T. kanzerogenen Substanzen, und den bekannten gesundheitlichen Auswirkungen einer Passivrauchbelastung, sind hier kurzfristig gezielte und konsequente Maßnahmen zum Nichtraucherschutz dringend notwendig. 52 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 7.6 Feinstäube in Verkehrsmittelinnenräumen 7.6.1 Feinstäube in oberirdischen Verkehrsmitteln 7.6.1.1 Messungen zur Partikelmasse Die Gehalte an Feinstäuben in oberirdisch betriebenen Verkehrsmitteln sind in der Tabelle 7 zusammengestellt. Die höchsten Gehalte in Autos und Bussen sind in asiatischen Städten beobachtet worden, mit mittleren Konzentrationen im Bereich von 90 – 150 µg/m³ (PM2,5) und 110 – 200 (PM10). Lediglich in einer Studie in Boston und in Peru werden ähnlich hohe Konzentrationen beschrieben. Die anderen Untersuchungen, insbesondere in Europa, beschreiben hingegen ein Belastungsniveau für PM2,5 von ca. 20 – 40 µg/m³, wobei in der Regel die Konzentrationen innen deutlich höher lagen als in der Umgebungsluft. Aus Deutschland sind bisher nur zwei Studien veröffentlicht, bei denen Feinstäube während Autofahrten in Berlin sowie in Bus- und Straßenbahnlinien in München untersucht wurden (Fromme et al. 1998, Praml & Schierl 2000). So wurde in München in den Jahren 1993 bis 1996 die PM10-Gehalte auf 14 Buslinien (je 4 Stunden Fahrzeit) bestimmt und durchschnittlich 155 µg/m³ gemessen (Praml & Schierl 2000). Maximale Konzentrationen lagen bei einer Messfahrt sogar bei 686 µg/m³. Die Innenraumluftgehalte waren dabei um den Faktor 1,7 bis 4,0 höher als die Ergebnisse der stationären Außenluftmessstation. In der anderen Untersuchung wurde 1995/96 bei Autofahrten im Sommer und im Winter in einem handelsüblichen Pkw, ohne Klimaanlage oder Luftfiltersysteme, die Innenraumluft während der Fahrt durch die Berliner City untersucht (Fromme et al. 1998). Die mittleren Gehalte an PM4 lagen bei ca. 43 µg/m³ und es zeigte sich kein bedeutsamer Unterschied zwischen den beiden Jahreszeiten. Eine Studie in den Münchener Straßenbahnen ergab auf 5 Linien mittlere PM10-Gehalte zwischen 71 und 279 µg/m³ (Praml & Schierl 2000). In einer Untersuchung in Peking wurden in oberirdisch eingesetzten, klimatisierten Zügen, die einen Vorort mit der City verbanden, Gehalte von 108 µg/m³ (PM10) bzw. 37 µg/m³ (PM2,5) gemessen (Li et al. 2006). In oberirdisch verkehrenden U-Bahn Zügen in London wurden hingegen ähnliche mittlere Konzentrationen von 29,3 µgPM2,5/m³ gemessen wie in Autos und Bussen (Adams et al. 2001). Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 53 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 7: Feinstaubbelastung (PM2,5) in Verkehrsmittelinnenräumen in µg/m³ Table 7: Concentrations of PM2.5 in public transportation systems Quelle Mittelwert Min- Max Beschreibung Praml & Schierl 2000 80-236 c 43-686 Fromme et al. 1998 44 (S) d 43 (W) d 33,4 18,7-70,3 27,0-72,2 - 42 d 19-65 München, Deutschland; 14 Buslinien; 1993-1996 Berlin, Deutschland; 1 Auto über 2 Wochen im Winter und Sommer; 1995/1996 London, England; 10 Taxis über jeweils 7 Tage; 1995 und 1996 Manchester, UK; 31 Autofahrten Europa Pfeifer et al. 1999 Gee et al. 1999 Gee & Raper 1999 Adams et al. 2001 Gulliver & Briggs 2004 Kaur et al. 2005 Krausse & Mardaljevic 2005 Amerika Rodes et al. 1998 Levy et al. 2002 Riediker et al. 2004 Sabin et al. 2004 Han et al. 2005 Gomez-Perales et al. 2004 338 d 252 d 39,0 (Bus) 37,7 (Auto) 38,9 (Bus) 33,7 (Auto) 15,5 43,2 c 34,5 (Bus) 38,0 (Auto) 41,5 (Taxi) - 7,9-97,4 15,1-76,9 5,9-87,3 6,6-94,4 6,0-64,6 15,2-58,5 17,9-71,8 9,7-25,6 London, UK; Sommer; 36 Busse; 42 Autos; 1999/2000 London, UK; Winter; 32 Busse; 12 Autos; 1999/2000 Northhampton, UK; 2 Autorouten; 1999/2000 London, UK; 42 Busse, 29 Autos, 22 Taxis; 2003 ~110 (Bus) ~110 (Auto) 23 4-22 29-107 75-175 90-130 7,1-38,7 161 36-60 (X) 13-56 (Y) - Sacramento, USA; Auto Los Angeles, USA; Auto Boston, USA; 1 Bus und 1 Auto; jeweils 2h morgens und nachmittags; 2000 North Carolina, USA; 9 HighwayPolizisten auf je 4 Fahrten; 2001 Los Angeles, USA; 31 Schulbusfahrten; X: Fenster zu, Y: Fenster auf; 2002 Trujillo, Peru; Bus; Winter 2002 71 (Bus) 68 (Kleinbus) 23-137 12-106 Mexiko City, Mexico; Bus und Minibus über 6 Tage, während Rush Hour; 2002 Manchester, UK; 2 Buslinien in der City Leicester, UK; 133 Kleintransporter a: geometrischer Mittelwert; b: Median; c: PM10; d: PM4 54 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Fortsetzung Tab. 7: Feinstaubbelastung (PM2,5) in Verkehrsmittelinnenräumen in µg/m³ Quelle Mittelwert Min- Max Beschreibung Asien / Australien Chan et al. 2002a Chan et al. 2002b Sohn et al. 2005 Chertok et al. 2004 93 (Bus) 97 (Kleinbus) 112 (Bus) c 137 (Kleinbus) c 145 (Bus) 106 (Taxi) 203 (Bus) c 150 (Taxi) c 152 (Bus) 176 (Taxi) 20,8 a (E) 29,6 a (Z) 78-109 48-137 80-161 74-204 99-374 94-212 9,1-32,8 21,4-45,2 Hong Kong; 12 Busfahrten, 7 Kleinbusfahrten; nicht klimatisiert; 1999/2000 Guangzhou, China; 15 Busse, 8 Taxis; Sommer 2000 Seoul, Korea; 20 Busse, 20 Taxis; 2003/2004 Sydney; Australien, 16 Autos, E: erste Woche, Z: zweite Woche; 2002 a: geometrischer Mittelwert; b: Median; c: PM10; d: PM4 Insgesamt wird die Exposition im Pkw-Innenraum durch vielfältige Faktoren, z.B. Lüftung, Fahrweise, Verkehrsdichte, Bebauung und Meteorologie, beeinflusst. Insgesamt scheinen Pkw-Insassen dabei einer höheren Belastung ausgesetzt zu sein als Radfahrer und Fußgänger (Adams et al. 2001, Kaur et al. 2005), wobei Gulliver & Briggs (2004) diesen Zusammenhang nicht bestätigen konnten. Jahreszeitliche Abhängigkeiten sind wenig untersucht. Adams et al. (2001) fanden aber signifikant höhere PM2,5-Gehalte im Sommer verglichen zum Winter (Geometrische Mittelwerte: 35,0 vs. 23,7 µg/m³). Zu beachten sind ferner Klimaanlagen und Filtersysteme, die in Abhängigkeit von der Güte und dem Abscheidungsgrad maßgeblichen Einfluss auf die Gehalte in Verkehrsmittelinnenräumen haben können. 7.6.1.2 Messungen in tabakrauchbelasteten Kraftfahrzeugen Bei einer Autofahrt in Wellington / Neuseeland wurden mit einem kontinuierlichen Messgerät bei voll geöffnetem Seitenfenster mittlere PM2,5-Gehalte während des Rauchens einer Zigarette von 169 µg/m³ (Spitzenkonzentration: 217 µg/m³) gemessen (Edwards et al. 2006b). Im Anschluss wurde bei geschlossenem Fenster geraucht, wobei die durchschnittlichen Gehalte während der Rauchphase bei 2962 µg/m³, mit Spitzengehalten von 3645 µg/m³ lagen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 55 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Erst 40 Minuten nach Rauchende erreichten die Gehalte wieder das Basisniveau. In einer kanadischen Studie stieg die Grundbelastung von ca. 24 µg/m³ bei geschlossenen Fenstern in 3 Autos während des Rauchvorgangs auf mittlere PM2,5-Gehalte zwischen 790 und 4626 µg/m³ (Maximum: 7635 µg/m³) (Sendzik et al. 2006). In einem Auto mit weit geöffneten Seitenfenstern lag die durchschnittliche Konzentration hingegen bei 49 µg/m³. Rees & Connolly (2006) bestimmten bei 45 Messungen mit einem kontinuierlichen Messgerät während des Rauchens bei geschlossenen Fenstern mittlere PM2,5-Werte von 271 µg/m³ (Maximum: ca. 500 µg/m³). Bei geöffneten Seitenfenstern lagen die Mittelwerte bei ca. 50 µg/m³ (Maximum: ca. 100 µg/m³). Die Grundbelastung in den Autoinnenräumen lag vor dem Experiment bei ungefähr 10-20 µg/m³. 7.6.1.3 Messungen von ultrafeinen Partikeln In der Tabelle 8 sind veröffentlichte Ergebnisse zur Messung ultrafeiner Partikel in Autos und Bussen zusammengefasst, die in England und den USA durchgeführt wurden. Messungen aus Deutschland sind in der wissenschaftlichen Literatur bisher nicht publiziert. Im Mittel ergibt sich eine PNC im Bereich von 25.000 bis 50.000 Partikeln/cm³. Sehr hohe Gehalte wurden hingegen von Kaur et al. (2005) in der City von London beschrieben, die im Mittel bei ca. 90.000 bis 100.000 Pt./cm³ lagen. Auch in New York wurden sehr hohe mittlere Konzentrationen bei der Fahrt auf dem Freeway mit geöffnetem Fenster beschrieben (EigurenFernandez et al. 2005). Auffällig sind in dieser Studie die niedrigeren Gehalte, wenn die Klimaanlage eingeschaltet war. Insgesamt deuten alle Studien darauf hin, dass neben den konkreten Lüftungsbedingungen im Auto insbesondere die Außenluftgehalte und damit die Fahrbedingungen von Bedeutung für die Belastung im Inneren sind. Unter besonderen Bedingungen, z.B. ein vorausfahrender Diesel-Lkw, wurden kurzfristige Spitzenkonzentrationen von bis zu 500.000 Pt./cm³ beobachtet (Abraham et al. 2002, Eiguren-Fernandez et al. 2005). 56 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tab. 8: Ultrafeine Partikel (UFP) in Verkehrsmittelinnenräumen (in 10³ Partikel/cm³) Table 8: Ultrafine particles (UFP) in indoor air of transportation systems (10³ particles/cm³) Quelle Mittelwert Min - Max Messbereich (µm) Beschreibung - 0,02 ->1,0 Aberdeen, UK; 11 Busse 9,9-142,8 8,0-281,6 46,1-115,6 0,01- >1,0 Leeds, UK; Bus, 0,02- >1,0 101,4 (Bus) 99,7 (Auto) 87,5 (Taxi) 94,1 (Auto) 64,5-158,7 36,5-151,8 51,5-114,0 25,4-217,0 0,02- >1,0 Leicester, UK; 133 Kleintransporter London, UK; während Bus-, Auto- und Taxifahrten; 2003 001- >1,0 Athen, Griechenland; Routen durch die City; 2004 29,9 b 4,3-190,2 0,02- >1,0 ~32,0 (Bus) ~39,0 (Auto) 24,8 (X, AC) 54,7 (X, nAC) 68,6 (Y, AC) 245,7 (Y,nAC) 12,0-80,0 11,0-83,0 - 0,02- >1,0 New York, USA; 3 Stadtfahrten Boston, USA; Auto; 2000 Europa Dennekamp et al. 2002 Mackay 2004 Krausse & Mardal- jevic 2005 Kaur et al. 2005 Diapouli et al. 2007b Nordamerika Abraham et al. 2002 Levy et al. 2002 Eiguren-Fernandez et al. 2005 53,0 a 43,6 (Bus) 58,3 (Auto) 0,005-~2,0 Los Angeles, USA, Autofahrt; AC: air condition, nAC: Fenster geöffnet; X: kleine Straße; Y: Freeway a: Median; b: Mittelwert aus drei Touren 7.6.2 Feinstäube in unterirdischen Verkehrsmitteln 7.6.2.1 Messungen zur Partikelmasse Für diese Verkehrsmittelinnenräume liegen Messungen derzeit insbesondere aus England vor. So wurden 1996 in der Londoner U-Bahn im Sommer mittlere PM2,5-Konzentrationen von 247 µg/m³ (105 – 371 µg/m³) und im Winter von 157 µg/m³ (12 – 263 µg/m³) gemessen (Adams et al. 2001). In einer aktuelleren Studie in drei U-Bahn Linien in London wurden im Mittel 180 - 200 µg/m³ (PM2,5) gemessen, während auf den Bahnsteigen von drei UBahnhöfen durchschnittliche PM2,5-Gehalte von 270 - 480 µg/m³ bestimmt wurden (Hurley et al. 2004). Eine Studie in Boston ergab durchschnittliche Konzentrationen von 70 µg/m³ PM2,5 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 57 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen im U-Bahn Wagen, während auch hier die Gehalte auf dem U-Bahnhof mit 130 µg/m³ deutlich höher waren (Levy et al. 2002). In der U-Bahn von Mexico-City lagen die durchschnittlichen PM2,5-Gehalte hingegen bei 61 µg/m³ (31 - 99 µg/m³) (Gómez-Perales et al. 2004). PM10-Messungen sind in der U-Bahn von Seoul und in einer chinesischen Stadt durchgeführt worden und zeigten eine Belastung in den Zügen von 148 µg/m³ (Sohn et al. 2005) bzw. 67 µg/m³ (26-123 µg/m³) (Chan et al. 2002b). Die einzige Veröffentlichung aus Deutschland beschreibt die Belastung in der Berliner UBahn, die 1995/96 in Zügen einer zentralen U-Bahn Route gemessen wurden (Fromme et al.1998). Die mittleren PM4-Gehalte lagen in dieser Studie bei 153 µg/m³ (121-176 µg/m³) im Sommer und 141 µg/m³ (124-169 µg/m³) im Winter. In der gleichen Studie wurde bei einmaligen Messungen auf 4 U-Bahnsteigen gravimetrische PM4-Konzentrationen während des Betriebs zwischen 128 und 311 µg/m³ bestimmt. Zusammenfassend zeigen die Untersuchungen, dass die Belastungssituation in den UBahnzügen die Gehalte in den oberirdischen Verkehrsmitteln deutlich übersteigen kann. Darauf deuten insbesondere die Studien aus London und Berlin hin. Es ist darüber hinaus nicht bekannt, welche chemische Zusammensetzung diese Partikel haben und wo ihre Quellen zu suchen sind (z.B. lediglich Aufwirbelungen oder Dieselmotorabgas). Die wenigen Messungen zur Partikelanzahl lassen wahrscheinlich eher gröbere Partikel vermuten. Auffällig ist, dass die Belastung in den U-Bahnhöfen oft höher ist als in den Zügen. Es fehlen aktuelle Daten aus Deutschland, um eine Risikoabschätzung treffen zu können. 7.6.2.2 Messungen von ultrafeinen Partikeln Für die Innenräume von U-Bahnen liegen derzeit kaum Messungen zur Partikelanzahl vor. In drei U-Bahn Linien von London wurden im Mittel 17.000 - 23.000 Pt./cm³ (>50 nm) gemessen, während auf den Bahnsteigen von drei U-Bahnhöfen durchschnittliche Gehalte von 14.000 - 29.000 Pt./cm³ bestimmt wurden (Hurley et al. 2004). Zu ähnlichen Ergebnissen kommen Messungen in der U-Bahn von Boston, bei der im Mittel ca. 21.000 Pt./cm³ gemessen wurde (Levy et al. 2002). 58 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 8 Wichtige Quellen und Einflussfaktoren auf Feinstäube in Innenräumen Aus den bisher in der wissenschaftlichen Literatur veröffentlichten Untersuchungen lassen sich folgende Aktivitäten und Faktoren beschrieben, denen ein bedeutender Einfluss auf die Feinstaubkonzentrationen in der Innenraumluft zukommt. 8.1 Verbrennungsprozesse in Innenräumen Das Rauchen auch eine wesentliche Partikelquelle sein kann belegen Studien zur Charakterisierung der Tabakrauchbestandteilen und Untersuchungen in Testräumen, in denen geraucht wurde. So ließen sich in einem Testraum beim Rauchen einer Zigarette Spitzenkonzentrationen an alveolengängigen Partikeln von ca. 150 µg/m³ und beim Rauchen einer Zigarre Maximalwerte von ca. 400 µg/m³ nachweisen (Klepeis et al. 1999). In der folgenden Abbildung 12 sind beispielhaft die zeitlichen Entwicklungen der Feinstaubgehalte in diesem Testraum dargestellt. In vielen Studien wurde darüber hinaus beobachtet, dass das Rauchen auch in Innenräumen zu einer deutlichen Zunahme der Partikelmasse als auch der Partikelanzahlkonzentration führt. So gehen z.B. Özkaynak et al. (1995) davon aus, dass der zusätzliche mittlere Beitrag durch das Rauchen in einer Erhöhung der Grundbelastung an PM10 um 27 - 37 µg/m³ (PM2,5: 29 – 37 µg/m³) besteht. Die gleichen Autoren rechneten mit einem Beitrag zum PM10 (als 12 Stunden Mittelwert) von 3,2 µg/m³ pro Zigarette. Auch in der umfangreichen Harvard Six-City Study lagen die Jahresmittelwerte in Raucherhaushalten ca. um den Faktor 3 höher als in Nichtraucherhaushalten (Neas et al. 1994). Die Verteilungsparameter sind für diese Studie in der Abbildung 13 dargestellt und belegen einen deutlichen Anstieg der Innenraumbelastung mit der Anzahl gerauchter Zigaretten. Auch die Partikelanzahl stieg beim Zigarettenrauchen erheblich an, z.T. auf Werte bis zu 213.000 Partikeln/cm³ (He et al. 2004, Bake et al. 2004, Afshari et al. 2005, Hussein et al. 2006). Verschiedene Studien ergaben auch beim Abbrennen von Kerzen bzw. Öllampen in Räumen und Testkammern einen Anstieg der ultrafeinen Partikel, allerdings lag dieser eher unter den Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 59 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Spitzenkonzentrationen, die beim Kochen beschrieben worden sind (Fine et al. 1999, Birmili et al. 2003, Bake et al. 2004, Hussein et al. 2006). Dabei traten deutlich höhere Gehalte beim Löschen von Kerzen auf als beim Brennen selbst (Hussein et al. 2006). Bake et al. (2004) beschrieben beim Abbrennen von Kerzen und Teelichtern einen erheblichen Anstieg von Partikeln < 50 nm in der Raumluft, der sich allerdings bereits nach 1 Stunde wieder normalisiert hatte. Auch beim Abbrennen von Räucherstäbchen lassen sich hohe Massengehalte in der Innenraumluft nachweise (Chao et al. 1998, Jetter et al. 2002). In einer Studie wurden insbesondere Partikel im Bereich von 0,06 bis 2,5 µm (Verteilungsmaximum: 0,26 und 0,65 µm) in der Raumluft beobachtet, die bei der Untersuchung von 23 verschiedenen Räucherstäbchen zu Emissionsraten von 7 bis 56 mg/h führten (Jetter et al. 2002). Zigarre Zigarette Abb. 12: Zeitliche Entwicklung der Gehalte an alveolengängigem Feinstaub in einem Wohnzimmer (97 m³) beim Rauchen einer Zigarre und einer Zigarette (Punkte: gemessen; Linie: Modellrechnung) (Klepeis et al. 1999) Figure 12: Time series of respirable suspended particles (RSP) in a parlor (97 m³) smoking a cigar and a cigarette (dots: measured; line: predicted by model) (Klepeis et al. 1999) 60 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen (µg/m³) 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 nie/früher wechselnd <0,5 1,0-2,0 >2,0 Packungen Abb. 13: Verteilung der Perzentilwerte (10., 25., 50., 75., 90. Perzentil) für Jahresmittelwertgehalte an PM2,5 im Innenraum nach Rauchstatus bzw. Anzahl gerauchter Zigaretten (Neas et al. 1994) Figure 13: Distribution percentiles (10th, 25th, 50th, 75th, 90th percentile) for annual average concentrations if indoor PM2.5 by smoking status and number of cigarette packs smoked (Neas et al. 1994) 8.2 Kochaktivitäten Auch bei Kochaktivitäten ist die Freisetzung feiner und ultrafeiner Partikel (20 – 500 nm Durchmesser) beschrieben (Abt et al. 2000). Verschiedene Arbeitsgruppen berichteten über kurzfristig sehr hohe Spitzenbelastungen beim Kochen mit Elektroherden und insbesondere bei Gasherden von 100.000 bis 560.000 Partikeln/cm³ (Morawska et al. 2003, Dennekamp et al. 2001, He et al. 2004, Afshari et al. 2005, Ogulei et al. 2006, Hussein et al. 2006). Dabei lässt sich der weite Konzentrationsbereich insbesondere durch die unterschiedlichen Kochaktivitäten (z.B. Backen, Braten, Frittieren, Toasten), den Energieeinsatz, das jeweilige Kochgut, die Lüftungsbedingungen und die Raumgeometrie erklären. Dennekamp et al. (2001) beschrieben Anzahlkonzentrationen von bis zu 110.000 bzw. 150.000 ultrafeiner Partikel/cm³ bei der Benutzung von 4 Elektro- bzw. Gaskochfeldern und Spitzenwerte von bis zu 590.000 ultrafeiner Partikel/cm³ beim Braten von Schinken auf ei- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 61 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen nem Gasherd. Partikel mit einem Durchmesser von 16 bis 72 nm dominierten in der Partikelgrößenverteilung. Nach kurzer Zeit kommt es durch Koagulation der Partikel in der Raumluft zu einer Verschiebung in Richtung größerer Durchmesser. Kurze Zeit nach Beendigung der Kochaktivität (<1-4 Stunden) werden wieder übliche Anzahlkonzentrationen erreicht, auch weil die ultrafeinen Partikel sehr schnell zu größeren aggregieren (Abt et al. 2000, Dennekamp et al. 2001, Hussein et al. 2006). Ein Beispiel für diese hohen PNCs gibt die folgende Abbildung 14. 250 PNC (Anzahlx103/cm3) PM10 (µg/m3) Staubsaugen Backen 200 150 100 50 0 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 260 Zeit (in Minuten) Abb. 14: Partikelanzahlkonzentration (PNC) und PM10-Gehalte in der Küche beim Backen mit einem elektrischen Backofen Figure 14: Particle number concentration (PNC) and PM10 in the kitchen baking with an electric oven. Auch bezogen auf die Partikelmasse stellen diese Aktivitäten eine Quelle dar (Jones et al. 2000). In einer amerikanischen Studie wurde bei typischen Kochaktivitäten PM2,5- bzw. PM10Konzentrationen von einigen hundert µg/m³ in der Küche beobachtet, wobei die Partikel im Wesentlich aus der feinen und ultrafeinen Fraktion bestanden (Fortmann et al. 2001).In den angrenzenden Wohn- und Schlafräumen waren die PM2,5-Gehalte erheblich niedriger. Für PM10 war dies auch der Fall, aber nicht so ausgeprägt. Die höchsten Gehalte wurden während der automatischen Selbstreinigung der Geräte beobachtet. In der amerikanischen 62 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen PTEAM-Studie wurde mit Hilfe eines Regressionsmodell ermittelt, dass durch das Kochen die Grundbelastung an PM10 im Innenraum um ca. 12 – 26 µg/m³ (PM2,5: ca. 13 µg/m ³) ansteigt (Özkaynak et al. 1995, Wallace et al. 2003). Außergewöhnlich hohe Belastung sind beim Kochen unter Verwendung offener Feuerstellen zu erwarten, die insbesondere in Ländern der Dritten Welt zu PM2,5-Gehalte bis in den unteren mg/m³ erwarten lassen (z.B. Naeher et al. 2000). 8.3 Reinigungsaktivitäten Bei der Wohnungsreinigung (insbesondere beim Staubsaugen) wird in der Innenraumluft eine Zunahme an gröberen Partikeln (2,5-10 µm Durchmesser) und damit insbesondere der Partikelmasse beobachtet (Abt et al. 2000) (siehe auch Abbildung 14). In zwei Studien aus den Vereinigten Staaten wurde der Beitrag von Reinigungsaktivitäten an der PM2,5Innenraumbelastung auf 23-32 µg/m³ geschätzt (Long et al. 2000, Ferro et al. 2004). Afshari et al. (2004) beschreiben dagegen für ultrafeine Partikel lediglich einen nicht signifikanten geringfügigen Anstieg. In einer Untersuchung verschiedener Staubsauger in einem Versuchsraum kam es beim Einsatz von zwei Geräten ohne HEPA-Filter zu einer Abnahme der Partikelanzahl > 100 nm, aber zu einem Anstieg der Partikel < 50 nm in der Raumluft. Bei einem Staubsauger mit HEPA-Filter ließ sich hingegen eine deutliche Reduktion im gesamten Partikelspektrum beobachten (Bake et al. 2004). In der Studie von Long et al. (2000) wurde darüber hinaus untersucht, welchen Einfluss das Reinigen eines Wohnraumes mit einem handelsüblichen Reinigungsmittel, das zu 15 % aus Pinienöl bestand, auf die partikuläre Belastung besitzt. Während der Tätigkeiten stiegen die PNCs von anfangs 2.000 Pt./cm³ auf ein Maximum von 190.000 Pt./cm³ (Partikel > 20 nm) und die PM2,5-Gehalte von 5 auf 38 µg/m³. Die Spitze der Partikelverteilung lag 10 Minuten nach dem Reinigen bei 60 nm und stieg nach 1 Stunde auf 110 nm an. Als Erklärung für dieses Phänomen, das teilweise noch über Stunden beobachtet werden konnte, wurde die Partikelneubildung bzw. ein Partikelwachstum durch oxidative Prozesse im Innenraum (siehe Kapitel 8.5) angenommen. Auch andere Arbeitsgruppen konnten in Testkammern, die wie ein Wohnraum eingerichtet waren, bei der Anwesenheit von Ozon und gleichzeitiger Anwendung terpenhaltiger Reinigungsmittel einen deutlichen Anstieg der Partikelanzahlkonzentrationen und der Partikelmasse sowie auch von Carbonylverbindungen (Formaldehyd, Aceton) nachweisen (Sarwar Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 63 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen et al. 2004, Singer et al. 2006, Destaillats et al. 2006). In der Abbildung 15 ist dieser Zusammenhang dargestellt. ohne Ozon mit Ozon (1. Versuch) mit Ozon (2. Versuch) Partikelanzahl/cm³ 10000 1000 100 A B C Abb. 15: Maximale Partikelanzahl (PNC) in einem Testraum nach der Anwendung von Reinigungsmitteln und einem Luftverbesserer (A: Entfetter auf Orangenöl-Basis; B: Reiniger auf Pinienöl-Basis; C: Luftverbesserer) (nach Singer et al. 2006) Figure 15: Maximum number of particles (PNC) in a test chamber resulting from the use of cleaning products and an air freshner (A: orange oil-based degreaser; B: pine oil-based cleaner; C: air freshner) (from Singer et al. 2006) 8.4 Biologische Quellen Quellen für Feinstaubpartikel in Innenräumen können mitunter auch biologischen Ursprungs sein. Hierbei kann es sich um lebensfähige oder schon abgestorbene Mikroorganismen (Bakterien, Schimmelpilze) oder Viren handeln. Es können aber auch Bestandteile, Zersetzungsprodukte, Stoffwechselprodukte oder Inhaltstoffe von Mikroorganismen oder unter anderem auch von Pollen, Parasiten und höheren Organismen in die Luft übergehen. Zu nennen wäre hierbei z.B. Toxine, Endotoxine, beta-Glucane und Allergene. Die auf biologische 64 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Quellen zurückzuführenden Feinstaubpartikel können im Bereich der natürlichen Hintergrundkonzentration auftreten und damit in der Höhe abhängig von der Jahreszeit sein. Es können aber auch fallbezogene Schadensquellen vorliegen, die zur Folge haben können, dass es zum Auftreten von biologischen Partikeln kommt, die in der Art und in der Konzentration über das hinausgehen, was allgemein in der Umgebungsluft auftritt. Dies könnte z. B. ein Feuchteschaden sein, der zu einem Schimmelpilzbefall und damit zu erhöhten Schimmelpilzkonzentrationen im betreffenden Innenraum führt. Nach Einschätzung einer Kommission des Robert-Koch-Institutes ist die quantitative Bestimmung z. B. einer derartigen Exposition nicht möglich (RKI 2006). Ähnlich sind sicher auch die bei den anderen biologischen Schadstoffen auftretenden Expositionen quantitativ nicht zu bestimmen. Bestenfalls sind qualitative Einschätzungen möglich. Einerseits unterliegen die Schimmelpilze großen zeitlichen und räumlichen Konzentrationsschwankungen und einige Arten kommen dominant auch in der Außenluft vor. Dabei wird die Konzentration in den einzelnen Medien von den unterschiedlichsten Faktoren (Jahreszeit, Größe zusätzlicher Innenraumquellen, Wachstumsphase, Nährstoffangebot, Feuchte, mechanische Aktivitäten, Nutzungsgewohnheiten sowie spezifische Stabilität, Flugfähigkeit, abgegebene Konzentration von Sporen oder anderen Substanzen usw.) beeinflusst. Vor dem Hintergrund der möglichen starken zeitlichen und räumlichen Schwankungen der Konzentration an Schimmelpilzen, vor allem in der Luft, ist es für eine Expositionsabschätzung problematisch, dass Schimmelpilzmessungen nur über relativ kurze Zeiträume (Minuten, Stunden) durchgeführt werden können. Eine Verallgemeinerung der erhaltenen Konzentrationsergebnisse ist nur mit Einschränkung möglich. Echte Langzeitmessungen, die den Verlauf der Konzentration über Wochen erfassen und auch kurzfristige Spitzenwerte erkennen lassen, sind bei Schimmelpilzmessungen nicht möglich. Andererseits ist unklar, welches Medium (z. B. Luft, Baumaterialien, Hausstaub) und welcher Parameter (z. B. Gesamtsporenzahl, kultivierbare Schimmelpilzsporen, Toxine, MVOC, βGlukane, sonstige Zellbestandteile oder Stoffwechselprodukte) eine gesundheitlich relevante Exposition des Menschen im Innenraum am besten charakterisiert. Die Ergebnisse verschiedener Studien haben gezeigt, dass die in den einzelnen Medien ermittelten Konzentrationen oft nur schwach oder gar nicht miteinander korrelieren. Darüber hinaus kommen Schimmelpilze meist gleichzeitig mit anderen Allergenen vor, so dass eine Abgrenzung schimmelpilzspezifischer Wirkungen problematisch ist. Antigene der Hausstaubmilben, das Katzenantigen (fel d 1), von außen in den Innenraum eingetragene Antigene sowie Bakterien und Endotoxine müssen mitberücksichtigt werden. Hausstaubmilben (und auch Bakterien) stellen einen Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 65 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen besonderen Confounder dar, da sie genau wie Schimmelpilze in Räumen höherer Luft- und Materialfeuchtigkeit gehäuft auftreten. Besonders problematisch ist, dass zahlreiche Allergene biologischen Ursprungs einem saisonalen Zyklus ähnlich dem der außenlufttypischen Schimmelpilze unterliegen. So finden sich in Außen- und Innenraumluft gerade im Sommer/Spätsommer nicht nur vermehrt Schimmelpilzsporen (v.a. Cladosporium spp. und Alternaria spp.), sondern auch zahlreiche Gräser- und Kräuterpollen. 8.5 Sekundäre organische Aerosole (SOA) Obwohl seit langer Zeit immer wieder diskutiert, wurde erst in den neunziger Jahren damit begonnen systematischer die komplexen Bildungs- und Transformationsprozesse von Partikeln in Innenräumen zu untersuchen. Hierbei wurde deutlich, dass chemische Reaktionen der Gas- und Aerosolphase auch in Innenräumen für die Neubildung sogenannter sekundärer organischer Aerosole (SOA) und für die Modifizierung existierender Partikel verantwortlich sind (Zusammenfassung in Weschler et al. 2006). Insbesondere die Bildung von SOA durch die Reaktion von Ozon mit Terpenen und anderen ungesättigten organischen Verbindungen wurde in vielen experimentellen Testkammerversuchen nachvollzogen und bestätigt (z.B. Wainman et al. 2000, Fan et al. 2003, Sarwar et al. 2004, Liu et al. 2004b, Vertiainen et al. 2006, Destaillats et al. 2006, Aoki & Tanabe 2007). Bei dieser Reaktion wurde nicht nur eine Partikelneubildung beobachtet, sondern auch Carbonylverbindungen (Formaldehyd, Aceton), unterschiedliche organische Säuren, Stickstoffverbindungen, Wasserstoffperoxid und verschiedene Radikale, wie das Hydroxylradikal, gebildet. Weiterreaktionen des Hydroxylradikals mit anderen flüchtigen organischen Verbindungen in Innenräumen (z.B. Toluol, Xylole) sind gleichfalls beschrieben (Shaughnessy et al. 2001, Fan et al. 2003). Es wird davon ausgegangen, dass in der simultanen Bildung von z.B. Wasserstoffperoxid und dem hygroskopischen SOA ein Mechanismus besteht, der partikelgebundenes H2O2, aber auch andere irritative Substanzen, tiefer in die Atemwege eindringen lassen könnte, ohne das sie bereits an den peripheren Atemwegen abreagieren (Weschler et al. 2003). Grundsätzlich scheint bei höherer relativer Luftfeuchte eine verstärktes Partikelwachstum aufzutreten (Wainman et al. 2000). Darüber hinaus wurde beobachtet, dass es auch in solchen Innenräumen zu einem Partikelwachstum kommt in denen eigentlich keine flüchtigen Vorläufersubstanzen in der Raumluft vorhanden sind (Shaughnessy et al. 1999). Erklärt wird dies mit der Reaktion des Ozons mit ungesättigten Substanzen in Raumausstattungsmaterialien, wie z.B. Linoleumbelägen, Teppichböden (Morrison et al. 2002). 66 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Weschler & Shields (1999) untersuchten erstmals SOAs, indem sie einen von zwei Büroräumen, bei eingestellter Ozonkonzentration (<5 bis 45 ppb), mit verschiedenen Terpenen belasteten. Die Autoren geben an, dass es unter realistischen Ozon- und Limonengehalten in einem Raum mit Limonen zu einer mittlere Massenzunahme von 2,5 - 5,5 µg/m³ gegenüber dem Kontrollraum kam. Gleichzeitig wurde eine Zunahme der Partikelanzahl um den Faktor 10 beobachtet. Ozon war in diesen Experimenten der limitierende Faktor in der Bildung von SOAs. Die Ergebnisse sind in der Abbildung 16 grafisch dargestellt. ohne Limonen mit Limonen 14 6000 12 Partikelmasse [µg/m³] Partikelanzahl/cm³ 5000 4000 3000 2000 1000 10 8 6 4 2 0 0 0,1-0,2 0,2-0,3 0,3-0,4 Größenklasse [µm] 0,4-0,5 0,1-0,2 0,2-0,3 0,3-0,4 0,4-0,5 Größenklasse [µm] Abb.16: Vergleich der Partikelkonzentrationen (links: Anzahl; rechts: Masse) in einem Büro mit einer Limonen-Quelle und einem Raum ohne (Weschler 2003). Figure 16: Comparison between the concentrations of particles (left: number; right: mass) in an office with a limonene source and one without (Weschler 2003). Bisher sind zwei Studien veröffentlicht, in denen reale Wohnungen untersucht wurden (Long et al. 2000, Hubbard et al. 2005) bzw. eine in einem wohnähnlich eingerichtete Testraum (Singer et al. 2006; Ergebnisse siehe Kapitel Reinigungsaktivitäten). Während in der Studie von Long et al. (2000) der SOA-Effekt nach Aufbringung eines Pinienöl-haltigen Reinigungsmittels und eines Luftverbesserers ermittelt wurde (siehe Kapitel 8.3 Reinigungsaktivitäten), untersuchten Hubbard et al. (2005) den Effekt von ozonbildenden Luftreinigern bei Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 67 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen gleichzeitiger Anwendung terpenhaltiger Reinigungsmittel in drei Wohnräumen in Texas. Diese Studie kommt zu dem Ergebnis, dass bei der Anwesenheit von Ozon und Terpenen die Anzahl der Partikel in allen Größenklassen ansteigt und eine Verschiebung von kleinen zu größeren Partikeldurchmessern beobachtet werden kann. 8.6 Beitrag der Außenluft an den Innenraumluftgehalten Der Beitrag der Außenluft zur Höhe der Feinstaubkonzentration in der Innenraumluft ist neben der betrachteten Partikelfraktion insbesondere abhängig vom Lüftungsverhalten der Raumnutzer, von der Dichtigkeit der Gebäudehülle (Penetrationsfaktor), den Staubdepositionsraten im Innenraum, den Resuspensionseffekten im Raum und dem Koagulationsverhalten der Partikel, wobei das Lüftungsverhalten naturgemäß in starkem Maße von der Jahreszeit und von der Witterung abhängt (Chao & Tung 2001, Nazaroff 2004, Janssen et al. 2005, Gabrio et al. 2007a,b). Insgesamt sind diese Prozesse sehr komplex und müssen für jede Partikelfraktion gesondert betrachtet werden. Über die Fenster und Türen, aber auch über Undichtigkeiten in der Gebäudehülle erfolgt ein Luftwechsel zwischen der Innenraumluft und der Außenluft. Diese stark variierende Luftwechselrate führt in der Folge auch zu einem starken Einfluss der Außenluft auf die Höhe der Feinstaubkonzentration in der Innenraumluft. Auch gravierende Kurzzeitbelastungen in der Außenluft können sich selbst bei geschlossenen Fenstern in Abhängigkeit von der Dichtigkeit der Gebäudehülle im Innenraum bemerkbar machen. Auch die Höhe des Stockwerks in dem der Innenraum liegt kann einen deutlichen Einfluss auf die Belastungssituation haben. In größeren Gebäudekomplexen muss auch ein Einfluss auf die Feinstaubkonzentration in einem Raum aufgrund erhöhter bzw. erniedrigter Feinstaubkonzentrationen in Nachbarräumen und der Luftströmungsverhältnisse im Gesamtobjekt beachtet werden. Auch Cyrys et al. 2004 berichten bei der Untersuchung von zwei Modellräumen ohne eine weitergehende Innenraumaktivität, dass 75 % der Innenraumluftgehalte an PM2,5 aber nur 43 % der Anzahl ultrafeiner Partikel durch die jeweiligen Außenluftgehalte erklärbar sind. Ergebnisse im Rahmen einer epidemiologischen Untersuchung ergaben einen statistisch signifikanten Zusammenhang zwischen der Außenluft- und der persönlichen Partikelbelas- 68 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen tung (Kim et al. 2005). Von den Autoren wird berichtet, dass in Abhängigkeit vom Luftwechsel der Außenluftanteil an der Innenraumbelastung zwischen 5 und >90 % schwanken kann. In einer Untersuchung wurden in 10 Klassen (5 Schulen) sowie in 10 Vorschulen und 20 Nichtraucherhaushalten gravimetrisch PM2,5-Messungen (innen und außen) durchgeführt und der Staub auf verschiedene Elementen untersucht. Begleitet wurden Luftwechselmessungen durchgeführt (0,4/h-3,5/h in Schulen; 0,2/h-1,3/h in Wohnungen; Vorschulen: 0,3/h5,8/h). Mit einer Ausnahme (Titan) waren die Außenkonzentrationen der untersuchten Stoffe größer als die Innenkonzentrationen; für Titan wurden Innenraumquellen (Farbpigmente) vermutet. Für Blei wurde keine signifikante Korrelation zwischen Luftwechselrate und Partikelinfiltration gefunden, für Schwefel lediglich bei den Wintermessungen in den Wohnungen. Das I/O-Verhältnis lag bei Blei und Schwefel zwischen 0,4-0,9 in Abhängigkeit vom Ort und der Jahreszeit (Molnar et al. 2007). In der Abbildung 17 sind die Ergebnisse einer amerikanischen Arbeitsgruppe dargestellt, die die lüftungsbedingte Beeinflussung der Partikelpenetration von Außen in Wohninnenräume ermittelt haben (Riley et al. 2002). Lediglich beim Vorhandensein einer raumlufttechnischen Anlagen kann, aufgrund entsprechender Filtersysteme, mit einem sehr geringen Anteil an Außenluftpartikeln an der Innenraumluftbelastung gerechnet werden. Vergleichende Messungen der Partikelanzahlkonzentrationen um den Außenluftanteil im Innenraum zu ermitteln liegen nur sehr begrenzt vor. Bei der parallelen Messungen der Partikelverteilung in Räumen ohne Innenraumquelle (siehe Abbildung 18) ergaben sich bei geschlossenen Fenster und Türen im Innenraum deutlich niedrigere Gehalte in den Partikelgrößenklassen als Außen, wobei die Differenz mit der Höhe der Außenluftbelastung zunahm (Franck et al. 2003). Darüber hinaus war im Innenraum das Konzentrationsmaximum zu höheren Durchmessern verschoben. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 69 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen hohe natürliche Lüftung normale natürliche Lüftung PNC PM2,5 RLT PM10 0 20 40 60 80 100 % Abb. 17: Anteil der Außenluftpartikel an den Innenraumpartikeln in drei städtischen Wohnungen mit raumlufttechnischen Anlagen und mit üblichen natürlichen Lüftungsbedingungen sowie hohem natürlichem Lüftungsverhalten (modifiziert nach Riley et al. 2002). Figure 17: Predicted indoor proportion of outdoor particles in three urban residential scenarios with an air conditioned equipment and with normal or high natural ventilation (modified from Riley et al. 2002) 70 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Abb. 18: Partikelverteilung im Innenraum und in der Außenluft (Beispiele von parallelen Messungen Innen und Außen) (Franck et al. 2003) Figure 18: Indoor and outdoor size distributions of particles (example of paired outdoor and indoor measurements) (Franck et al. 2003) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 71 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 9 Toxikologische Aspekte von Feinstäuben in der Innenraumluft In einer Vielzahl von Tierexperimenten und In-vitro-Untersuchungen wurde versucht, den Wirkungsmechanismus von Feinstaubpartikeln aufzuklären, der (auch auf Grund seiner Komplexität) noch nicht vollständig verstanden wird. Es ließ sich insbesondere zeigen, dass Partikel im Bereich der Atemwege zu einer vermehrten Freisetzung von Chemokinen / Cytokinen führen. Diese niedermolekularen Signalproteine induzieren den Einstrom von neutrophilen Leukozyten aus dem Blutstrom in das Bronchiallumen und üben eine proinflammatorische Wirkung aus. Darüber hinaus wird durch die Interaktion der Partikel mit der Zellwand von Makrophagen und nach ihrer Phagozytose bzw. Endozytose die Bildung von Eicosanoiden und reaktiven Sauerstoffspezies (ROS) und Stickstoffspezies angeregt. Die vermehrte Bildung von ROS führt, durch Reaktionen mit kritischen Zellbestandteilen (z.B. DNA, Zellmembranen), zu strukturellen und funktionalen Veränderungen insbesondere im Bereich der alveolären Epithelzellen und zur Apoptosis von Alveolarmakrophagen. Hinsichtlich der Zuordnung von Wirkungen zu verschiedenen Feinstaubfraktionen und Staubinhaltsstoffen bestehen noch deutliche Wissenslücken. Mit den bisher üblichen Messmethoden für PM10 bzw. PM2,5 wird lediglich die Partikelmasse erfasst; über die Größenverteilung, die Oberflächenstruktur und -eigenschaften, die chemische und biologische Zusammensetzung der Partikel, die für die toxische Wirkung von wesentlicher Bedeutung sein dürften, geben diese Messungen hingegen keine Informationen. So weisen einige Untersuchungen darauf hin, dass die Art der Quelle und atmosphärische Transformationsprozesse nicht nur die Zusammensetzung (EC-Anteil, Gehalt an organischen Substanzen etc.), sondern auch wesentlich die Wirkung sowohl in In-vitro-Versuchen als auch im Tierexperiment beeinflusst (DeMarini et al. 2003, Singh et al. 2004, Becker et al. 2005, Jalava et al. 2007, Happo et al. 2007, Pérez et al. 2007). Auch epidemiologische Untersuchungen, bei denen jedoch nur Expositionsdaten aus der Außenluft herangezogen wurden, gestatten den Schluss, dass feine Partikel (< 2,5 µm Da) sich hinsichtlich Mortalität und Herz-Kreislauf- oder Atemwegserkrankungen als risikoreicher erwiesen haben als die gröberen Partikel. Daten zur Toxizität von Feinstäuben liegen derzeit fast ausschließlich zu Reinsubstanzen bzw. zu typischen Außenluftpartikeln vor. 72 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Lediglich in einer In-vitro-Studie in Boston wurde an 14 gepaarten Innen- und Außenluftproben (PM2.5) die Bioaktivität an Alveolarmakrophagen näher untersucht (Long et al. 2001a). Auch nach Adjustierung auf die Endotoxingehalte der jeweiligen Proben zeigten Innenraumstäube eine stärkere proinflammatorische Wirkung (TNF Produktion) als vergleichbare Außenluftstäube. In einer anderen Studie von Monn & Becker (1999) wurde die Cytotoxizität und das proinflammatorische Potential der wasserlöslichen Komponenten von “fine” and “coarse particles” auf Blutmonozyten untersucht. Toxizität und Cytokinproduktion zeigten sich abhängig von der PM10-2,5-Partikelfraktion aus der Außenluft, nicht aber von der PM2,5– Fraktion und von Innenraumluftstäuben. Allerdings merken die Autoren kritisch an, dass eine Beeinflussung der Ergebnisse durch gram-negative Bakterien bzw. Endotoxin nicht ausgeschlossen werden kann. In einer schwedischen Studie wurde vergleichend das Potential oxidativen Stress auf Lungenzellen auszuüben von Feinstaub aus einem U-Bahnhof und einer nahen stark befahrenen Straße betrachtet (Karlsson et al. 2005). Die oxidative und genotoxische Potenz von Stäuben aus der U-Bahn war um den Faktor 4 bzw. 8 höher. Das oxidative Potential scheint dabei sehr stark von den hohen Eisengehalten (insbesondere Fe3O4) im UBahn Staub abhängig zu sein. Wenn das Gleichgewicht zwischen Partikelaufnahme und Elimination (Clearance) über längere Zeit durch eine erhöhte Aufnahme von Partikeln gestört ist, kann es zum sog. OverloadPhänomen kommen. Hierunter versteht man, dass die Clearance des alveolär deponierten Staubs ab einer bestimmten Beladung der Makrophagen mit Partikeln abnimmt und bei einer Überladung ganz zum Erliegen kommt. Dies hat zur Folge, dass die beschriebenen Entzündungsprozesse intensiver ablaufen. Bei Säugetieren (z. B. Ratte) konnten auf diese Weise Tumor bildende Prozesse in Gang gesetzt werden. Auch wenn derartige Prozesse beim Menschen bisher nicht hinreichend belegt sind, ist angesichts der tierexperimentellen Ergebnisse anzunehmen, dass ähnliche Mechanismen auch beim Menschen grundsätzlich möglich sind. Kado et al. (1994) konnten zeigen, dass die mutagene Aktivität, bestimmt mit dem Salmonella microsuspension assay, von Außenluftproben und Innenraumluftproben aus NichtraucherWohnungen vergleichbar ist. Bei der Untersuchung des Schulpersonals in 12 schwedischen Schulen (n=234) in den Jahres 1993-1995 wurde der inflammatorische Effekt von verschiedenen chemischen und biologischen Innenraumluftverunreinigungen auf die Nasenschleimhaut beobachtet (Norbäck et al. 2000). Für die in je zwei Klassenräumen pro Schule kontinuierlich gemessenen Fein- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 73 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen staubgehalte (alveoläre Fraktion) ließen sich keine signifikanten Beziehungen zu den in der nasalen Lavage gewonnen Entzündungsparametern finden (im Gegensatz zu Formaldehyd und NO2). Hingegen zeigten sich die Ergebnisse der rhinometrischen Messungen abhängig vom Feinstaubgehalt, der sich in den Klassenräumen allerdings nur zwischen 12 und 32 µg/m³ bewegte. Die gleiche Arbeitsgruppe beschreibt jedoch eine deutliche Verringerung der Entzündungsparameter von Personen in solchen Klassenräumen mit einem ausreichenden Luftaustausch, geringen sedimentierten Staubgehalten und guter Reinigung der Räume (Walinder et al. 1998). In einer amerikanischen Studie (3 Schulen, 7 Klassenräume) wurden als Marker einer bakteriellen Belastung des Staubs die Muraminsäure (Muc) und Lipopolysaccharide (LPS) bestimmt (Fox et al. 2005). Sowohl die Feinstaubgehalte (zwischen 33 und 58 µg/m³) als auch die Muc- und LPS-Gehalte waren in den besetzten Klassenräumen höher als in der Außenluft, allerdings zeigten sich erhebliche Unterschiede zwischen den Schulen. In einem Versuch wurden 10 Personen (Nichtraucher) in einem Testraum über 3 Stunden gegenüber „reiner“ Luft (41 µg/m³) bzw. Bürostaub (33 bis 462 µg/m³) exponiert (Pan et al. 2000). Der Staub wird als Gesamtstaub angegeben und nicht näher charakterisiert. Die schlechtere Innenraumluftqualität war signifikant mit verschiedenen Fragebogenitems zur Befindlichkeit (trockene Augen und Nasen, Irritationen von Haut und Nase) verknüpft und als akuter Effekt zeigte sich ein Einfluss auf die wahrgenommene Geruchsintensität. In einer weiteren Klimakammerstudie über 3 Stunden wurden 6 erwachsene Frauen und Männer mit einer definierten Atopie 75 µg TSP/m3, 0,3 ppm Ozon oder einer Mischung aus TSP und Ozon in diesen Konzentrationen ausgesetzt. Die Mischung führt bei den Probanden im Vergleich zur Exposition gegenüber TSP oder Ozon allein zu einer signifikanten Erhöhung der Zahl der Eosinophilen in der Nasallavage und zu einem signifikanten Absinken des PEF (peak expiratory flow) (Mølhave et al. 2005). 74 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 10 Epidemiologische Aspekte von Feinstäuben in der Innenraumluft Ergebnisse von epidemiologische Studien zu den gesundheitlichen Folgen von Feinstaubbelastung wurden oft dahingehend kritisch hinterfragt, dass sie sich auf Feinstaubkonzentrationen in der Außenluft beziehen und diese nicht unbedingt die tatsächliche Exposition gegenüber Feinstaub wiedergeben, da sich Menschen den Großteil der Zeit in Innenräumen aufhalten. Typische Quellen für Feinstaub in der Außenluft sind der Straßenverkehr und Industrieprozesse, während in Wohninnenräumen insbesondere Zigarettenrauch, andere Verbrennungsprozesse (z.B. beim Kochen und Heizen) sowie Aufwirbelungen von sedimentriertem Hausstaub eine Rolle spielen können. Bei Feinstaub handelt es sich um eine komplexe Mischung aus verschiedenen Komponenten mit unterschiedlichen physikalischen und chemischen Eigenschaften. Verschiedene Eigenschaften können relevant für unterschiedliche gesundheitliche Wirkungen sein. Primär wird Feinstaub anhand der Größe der Partikel charakterisiert. Daraus resultieren die Bezeichnungen PM10, PM2,5 etc. sowie die Einteilung in eine grobe Fraktion (coarse fraction, PM10-PM2,5), eine feine Fraktion (PM2,5) und eine ultrafeine Fraktion (PM0,1). In Abhängigkeit von der Größe können Partikel unterschiedlich weit in den Atemtrakt gelangen. Es wird daher angenommen, dass feinere Partikel stärkere Gesundheitseffekte hervorrufen als gröbere. Untersuchungen weisen jedoch auch darauf hin, dass die Zusammensetzung der Stäube für die gesundheitliche Wirkung von Bedeutung ist (Laden et al. 2000; Schwarze et al. 2006, Ostro et al. 2007). Die Partikel in der groben Feinstaubfraktion (PM10-PM2,5) entstehen weitgehend mechanisch durch den Zerfall größerer fester Partikel. In städtischer Umgebung beinhaltet diese Fraktion typischerweise aufgewirbelten Staub von Straßen und von industriellen Prozessen, sowie biologisches Material wie Pollen und Bakterienfragmente. Sie enthält ebenfalls vom Wind getragenes Erdkrustenmaterial aus landwirtschaftlichen Prozessen, unbedecktem Boden, Schotterstraßen und Bergbauaktivitäten. Die Partikel aus der feinen Fraktion (PM2,5) entstehen primär aus Gasen oder durch Verbrennungsprozesse. Sie setzt sich typischerweise zusammen aus Nitraten, Sulfaten, Ammonium, schwarzem (elementaren) Kohlenstoff, einer großer Anzahl organischer Verbindungen und Spurenelementen. Experimentelle Studien weisen darauf hin, dass feinere Partikel zwar stärkere Effekte auslösen, die Zusammensetzung der Stäube aber eine größere Bedeutung für die Wirkung hat. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 75 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen So scheinen Metalle, die generell vermehrt in der gröberen Feinstaubfraktion auftreten, eine wichtige Rolle bei der Entzündungsreaktion in der Lunge, den kardiovaskulären Effekten und auch bei allergischen Reaktionen zu spielen. Einige Studien haben weiterhin gezeigt, dass die stärkere Wirkung der gröberen Fraktion auf Zytokine und Chemokine auf den höheren Gehalt an Endotoxinen zurückzuführen ist. Sulfate wurden lange Zeit als schädliche Komponente des Feinstaubs eingestuft. Epidemiologische und toxikologische Evidenz weisen jedoch nicht darauf hin, dass Sulfate bei üblichen Außenluftkonzentrationen mit Gesundheitsrisiken verbunden sind (Reiss et al. 2007). Sulfate könnten vielmehr einen Marker für andere Inhaltstoffe des Feinstaubs, insbesondere des Verkehrs- und Industrieverursachten Staubes, darstellen. Feinstaub aus natürlicher, geologischer Quelle scheint mit der Entwicklung von Asthma verbunden zu sein (Chimonas und Gessner 2007). Die Rolle der löslichen organischen Komponenten ist noch ungeklärt. In verschiedenen Studien wurde versucht, mit Hilfe von Faktorenanalyse den Beitrag verschiedener Quellen zu der Gesamt-Feinstaub-Konzentration in der Außenluft zu bestimmen. Diese Faktoren können dann in üblicher Weise in Regressionsmodellen nach ihrem Zusammenhang mit Gesundheitseffekten untersucht werden. In 6 Gebieten der USA wurde für die Jahre 1979-88 die Zusammensetzung des Feinstaubs in der Außenluft bestimmt und 3 Hauptquellen identifiziert: Boden- und Erdkrustenmaterial, Fahrzeugmotorenabgase und Kohleverbrennung (Laden et al. 2000). Bei Analyse von Register-basierten Sterblichkeitsdaten zeigte sich, dass ein Anstieg in der Sterblichkeit besonders mit Feinstaub aus Fahrzeugmotoren (3,4 % je 10 µg/m³) und auch mit Feinstaub aus Kohleverbrennung (1,1 % je 10 µg/m³), nicht jedoch mit Feinstaub aus Erdkrustenmaterial verbunden war. Die Partikel aus Fahrzeugabgasen waren insbesondere mit Sterbefällen an ischämischen Herzerkrankungen verbunden, während Partikel aus der Kohleverbrennung vornehmlich mit Sterblichkeit aufgrund von respiratorischen Symptomen assoziiert waren. Dies könnte auf unterschiedliche Mechanismen der Wirkung hinweisen. Von 1995 bis 1997 sind in Phönix, Arizona Daten zur Gesamt- und kardiovaskulären Sterblichkeit erhoben worden (Mar et al. 2000). Parallel wurde am Monitoring-Standort PM2.5 gemessen und folgende Komponenten identifiziert: Feinstaub aus Abgasen und Straßenabrieb, Boden oder Vegetationsbrände. Die Konzentration an Feinstaub aus Autoabgasen und von Bränden war mit der kardiovaskulären Sterblichkeit verbunden, nicht jedoch mit der Gesamtsterblichkeit. Feinstäube aus Bodenpartikeln zeigten keinen Zusammenhang mit der Sterblichkeit. 76 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tsai et al. (2000) analysierten Sterblichkeitsdaten aus 3 Städten in New Jersey aus den Jahren 1981-83. Als Quellen des Feinstaubs wurde Ölverbrennung, Industrielle Quellen 1 bis 3, geologische, motorisierter Straßenverkehr und Sulfate identifiziert. Einen Zusammenhang mit der Gesamtmortalität ließ sich für Feinstaub aus Ölverbrennung, Industriell 2 und Sulfate beobachten. Bezüglich der Sterblichkeit aufgrund kardio-respirativer Erkrankungen zeigten sich Zusammenhänge mit dem Feinstaub aus der Ölverbrennung, dem Straßenverkehr, Industriell 1 und 3 und Sulfaten. In 14 US-Städten wurden Daten zu Krankenhauseinweisungen aufgrund der Chronisch Obstruktiven Lungenerkrankung (COPD), kardiovaskulären Erkrankungen und Lungenentzündung erhoben (Janssen et al. 2002). Diese wurden mit dem Prozentsatz des PM10, der aus bestimmten Quellen stammt, in Beziehung gesetzt: Straßenverkehr, Diesel, Kohleverbrennung, Ölverbrennung, Holzverbrennung, Metallverarbeitung, flüchtiger Staub. Diese Prozentsätze wurden anhand von Statistiken der EPA berechnet. Ziel war herauszufinden, ob die unterschiedliche örtliche Zusammensetzung des PM10 die Unterschiede in der Ursache-Wirkungsbeziehung (PM10 – Erkrankungsraten) zwischen den Städten erklären können. Hierbei wurde beobachtet, dass der Zusammenhang zwischen PM10 und Krankenhauseinweisungen aufgrund kardiovaskulärer Erkrankungen bei einem hohen Anteil an Verkehrsund Verbrennungs-verursachtem Feinstaub besonders hoch lag. Dies zeigt, dass besonders diese Quellen des Feinstaubs für die Ursache-Wirkungs-Beziehung verantwortlich sind. In einer prospektiven Studie in Helsinki, Finnland, wurde das Auftreten von Bewegungsinduzierter Ischämie unter älteren Menschen mit koronarer Herzerkrankung in Abhängigkeit von verschiedenen Feinstaubfraktionen bestimmt: Erdkrustenmaterial, LangstreckenTransport, Ölverbrennung, Salz, Verkehr (Lanki et al. 2006). Auch hier wurde beobachtet, dass vor allem Feinstaub, der aus Verbrennungsprozessen stammt, insbesondere aus dem Straßenverkehr, eine negative Wirkung auf das kardiovaskuläre System ausübt. Eine neue Untersuchung weist auf einen Einfluss des Straßenverkehrs-bezogenen PM2.5 auf das Geburtsgewicht hin (Slama et al. 2007). Bei 1016 Neugeborenen in München, die ein mindest-Geburtsgewicht von 2500 g aufwiesen, wurde die Außenluft-PM2.5 Konzentration am Wohnort der Mutter während der Schwangerschaft geschätzt; sie lag im Durchschnitt bei 14.4 µg / m³. Das Risiko eines Geburtsgewichtes von kleiner 3.000 g vergrößerte sich in dem adjustierten Modell um 13 % je Anstieg der PM2,5-Konzentration um 1 µg/m³. Ein ähnlicher Zusammenhang war zuvor bereits in anderen Studien gezeigt worden. Ebenso zeigte sich in einer neuen Untersuchung, dass Straßenverkehrs-bedingtes PM2,5 das Risiko einer ärztlich Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 77 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen diagnostizierten Mittelohrentzündung bei Kleinkindern bis zum Alter von 2 Jahren erhöht (Brauer et al. 2006). Insgesamt kann auf Basis der bisherigen Studienergebnisse vermutet werden, dass insbesondere Feinstaub, der aus Verbrennungsprozessen stammt (inklusive Straßenverkehr) gesundheitsschädigende Wirkung hat. Endgültige Aussagen über die gesundheitsrelevanten Komponenten des Feinstaubs sind jedoch noch nicht möglich. Die Ergebnisse weisen jedoch darauf hin, dass unterschiedliche Komponenten mit unterschiedlichen Risiken einhergehen und somit Feinstaub im Innenraum, der möglicherweise anders zusammengesetzt ist und aus anderen Quellen stammt, eine andere Wirkung auf die menschliche Gesundheit haben kann als Feinstaub in der Außenluft. In einigen Studien wurde daraufhin die Innenraumbelastung mit Feinstaub gemessen und diese in Beziehung zu Gesundheitseffekten gesetzt. In einer kleinen Untersuchung in Seattle, die 27 gesunde Erwachsene, 34 Erwachsene mit respiratorischer und 27 Personen mit kardialer Vorerkrankung einschloss, lagen die Innenraumkonzentrationen (es handelte sich durchgehend um Nichtraucher-Wohnungen, 7,4 - 9,5 µg PM2,5 /m³, 12,6 - 16,2 µg PM10 /m³) unterhalb der Außenluftwerte. Es wurden nur wenige signifikante Effekte der Innenraum-, Außenluft und personellen Exposition zu PM2,5 und PM10 auf den Blutdruck oder die Herzfrequenz beobachtet (Mar et al. 2005). Eine weitere kleine Untersuchung umfasste 19 Kinder mit Asthma, bei denen jeweils im Frühjahr und Herbst über 2 Wochen die Feinstaubbelastung im Innenraum und in der Außenluft sowie über personenbezogene Messgeräte erfasst wurde (Delfino et al. 2004). Hier lagen die Belastungen in der Innenraumluft bei 12,1 µg PM2,5 /m³ bzw. 30,3 PM10 /m³. Personendosimetrische Messungen zeigten tagsüber höhere Werte (durchschnittlich 55,7 µg PM10 /m³) als nachts (durchschnittlich 22,3 µg PM10 /m³). Es zeigte sich ein Zusammenhang der Lungenfunktion mit der personenbezogenen Belastung und auch, wenn auch schwächer, mit den Innenraum- und Außenluft-Werten. In einer Studie wurde bei gesunden 1.237 Kindern im Sommer und Winter InnenraumKonzentrationen von PM2,5 gemessen (Neas 1994). Hier zeigte sich, dass das von Eltern berichtete Auftreten an Symptomen der unteren Atemwege mit steigender PM2,5Innenraumkonzentration anstieg, dieser Anstieg erreichte jedoch nicht statistische Signifikanz. Weiterhin gab es keinen Zusammenhang zwischen der PM2,5-Innenraumkonzentration und der im Rahmen der Studie gemessenen Lungenfunktion der Kinder. In dieser Studie war die PM2,5-Innenraumkonzentration deutlich beeinflusst durch das Rauchverhalten der Er- 78 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen wachsenen in der Wohnung: in Raucherwohnungen lagen sie bei durchschnittlich 48,5 µg/m³, in Nichtraucherwohnungen bei durchschnittlich 17,3 µg/m³. In Italien wurden Querschnittserhebungen unter Personen aus der Po-Ebene und in Pisa durchgeführt (Simoni et al. 2004). Hierbei wurde in 421 Häusern PM2,5 im Innenraum im Sommer und Winter für jeweils eine Woche gemessen. Parallel wurden Haus-Charakteristika mittels Interview und individuelle Angaben mittels Fragebogen erfasst. Die Lungenfunktion wurde mittels peak expiratory flow viermal täglich gemessen. Der Zusammenhang zwischen Innenraum-Exposition und Gesundheit wurde nur im Winter analysiert (n = 1.090, 49 % Männer). Zu diesem Zeitpunkt nimmt man an, dass aufgrund des geringeren Luftaustausches die Innenraumluft primär durch Innenraum-Quellen beeinflusst wird. Dies mag insbesondere dann der Fall sein, wenn die Fenster sehr dicht sind, wie es in städtischen Gebieten eher der Fall ist. Die PM2,5-Konzentration war insbesondere durch das Rauchverhalten der Bewohner und durch das Lüftungsverhalten beeinflusst, dazu kam in Pisa die Dichtigkeit der Fenster und die Verwendung von Gasfeuerung. Obwohl die Außenkonzentrationen an PM2,5 in der städtischen Region höher lag, lagen die Innenwerte in der ländlichen Region höher (im Winter bei durchschnittlich 76 µg/m³ auf dem Land und 67 µg/m³ in der Stadt). Eine erhöhte PM2,5-Innenraumkonzentration war in dieser Studie mit einem erhöhten Risiko für akute respiratorische Erkrankungen und bronchitischen oder asthmatischen Symptomen verbunden. Neben der Untersuchung der Wirkung von Feinstäuben gemessen im Innenraum und in der Außenluft ist es weiterhin interessant, die Gesamtbelastung in Komponenten aufzuteilen, die durch Außenluftquellen und solche, die durch Innenraumquellen hervorgerufen werden. Die Bestimmung dieser Komponenten ermöglicht dann eine Abschätzung, inwieweit Außenluftquellen oder Innenraumquellen für Gesundheitseffekt verantwortlich sind. In einer Untersuchung von Ebelt et al. (2005) wurde bei 16 Patienten mit COPD die Belastung mit PM2,5 und das Auftreten von respiratorischen und kardiovaskulären Symptomen erhoben. Auf Basis von Aktivitätsprotokollen und der Sulfatkonzentration wurde der Außenluftund Innenluft-Beitrag zur PM-Belastung bestimmt. Hierbei wurde wie folgt konzeptionell vorgegangen: Die Gesamtexposition E eines Menschen ist abhängig von der Konzentration in der Außenluft (CO), der Zeit, die sich die Person im Freien aufhält (TO), der Konzentration in Innenräumen CI und der Aufenthaltszeit in Innenräumen TI. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 79 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen E = C O ⋅ TO + C I ⋅ TI Während davon ausgegangen wird, dass die Außenluftkonzentration ausschließlich durch Quellen in der Außenluft bestimmt wird, ist die Innenraumkonzentration bestimmt durch Feinstäube aus der Außenluft, die nach der Infiltrationsrate R in den Innenraum einströmen, und der Feinstäube, die aus Innenraumquellen selbst stammen. Der Beitrag der Gesamtexposition E, der auf Außenluftquellen zurückzuführen ist (EOS), beträgt somit EOS = C O ⋅ TO + C O ⋅ R ⋅ TI , während der Beitrag durch Innenraumquellen (EIS), durch E IS = (C I − C O ⋅ R ) ⋅ TI berechnet werden kann. Wenn die Gesundheitsschädigung durch Außenluftquellen beurteilt werden soll, eignet sich die Außenluftkonzentration nur dann, wenn sie eng mit dem Außenluft-Beitrag EOS korreliert. Um diese Annahme zu verifizieren, ist eine Identifikation der verschiedenen Komponenten der Feinstaubbelastung notwendig. Hierfür werden Indikatorelemente eingesetzt, für die keine bzw. keine relevante Innenraumquelle bekannt ist, wie z.B. das Sulfat. Bisher liegen nur wenige kleine epidemiologische Studien vor, in denen eine separate Bestimmung des Außenluft- und Innenraumbeitrags von Feinstaubs durchgeführt wurde und diese mit gesundheitlichen Parametern verglichen wurden. In der Untersuchung von Ebelt et al. (2005) stellte sich heraus, dass die Gesamtexposition gegenüber PM2,5 vor allem von der Exposition durch Innenraumquellen abhängig ist. Die Gesamtexposition wie die Exposition durch Innenraumquellen war nicht mit einem der untersuchten gesundheitlichen Parameter verbunden. Es wurden jedoch signifikante Zusammenhänge zwischen der Exposition durch den Außenluft-Beitrag des PM2,5 und gesundheitlichen Effekten (Erhöhung des systolischen Blutdrucks, Verschlechterung der Lungenfunktion und Arrhythmien) beobachtet. Die Zusammenhänge waren nicht so deutlich, wenn statt der Exposition durch den Außenluft-Beitrag die Außenluftkonzentration herangezogen wurde. In einer Untersuchung aus den USA wurde mit speziellen Modellrechnungen aus Ergebnissen von Messungen der Außenluft, des Innenraums und personenbezogener Messungen der Außenluft- und Innenraumbeitrag zur PM2,5 Exposition bestimmt (Koenig et al. 2005). Bei 19 Kindern mit Asthma wurde parallel zur Bestimmung der Feinstaubbelastung die Lungenfunktion bestimmt, Symptome und Medikamenteneinnahme erhoben und Stickoxid in der 80 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ausatemluft als Marker für Atemwegsinfektionen gemessen. Der Innenraumbeitrag der Exposition war nicht mit der Stickoxidkonzentration verbunden, eine Erhöhung des Außenluftbeitrags war jedoch zumindest unter den Kindern, die keine Medikamente nahmen, mit einer Erhöhung der Stickoxidkonzentration verbunden. Im Gegensatz dazu war der Innenraumbeitrag, aber nicht der Außenluftbeitrag, mit Änderungen der Lungenfunktion verbunden. Trotz der umfassenderen Expositionserfassung in diesen Studien kann diese noch nicht als optimal angesehen werden, da die Innenraumkonzentration in der Regel nur in der Wohnung erfasst wird. Konzentrationen in anderen Innenräumen, in denen sich die Kinder lange aufhalten, wie z.B. Schulen, können deutlich anders ausfallen. Während diese beiden kleinen Untersuchungen noch keine Schlüsse auf die tatsächlichen Gesundheitseffekte von Feinstäuben aus Außenluft- und Innenraumquellen zulassen, weisen sie doch darauf hin, dass Feinstäube aus diesen Quellen unterschiedliche Effekte haben können und somit eine separate Betrachtung von Feinstaubbelastung durch Außenluftquellen und durch Innenraumquellen sinnvoll ist. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 81 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 11 Risikoabschätzung von Feinstäuben in der Innenraumluft Der EU-Grenzwert für PM10 in der Außenluft basiert auf Risikoabschätzungen einer Exposition gegenüber einer, mehr oder weniger gut definierten, physikalischen und chemischen Zusammensetzung der Außenluft. Auch wenn Innenraumluft durch die Außenluft beeinflusst wird, zeigen sich doch deutliche Unterschiede in der physikalischen, chemischen und biologischen Zusammensetzung und zum zeitlichen Verlauf der einzelnen Konzentrationen. Ferner sind für den Innenraum zahlreiche Expositionsspitzen typisch. Eine direkte Übertragung des EU-Grenzwertes zur gesundheitlichen Bewertung der Feinstaubbelastung der Innenraumluft ist daher in keinem Fall möglich. Soweit Dosis-Wirkungsbeziehungen vorliegen, beziehen sich diese auf Staubbelastungen am Arbeitsplatz und insbesondere für bestimmte Staubqualitäten wie z. B. Gießereistäube. Als Wirkungsgröße wurde dabei in der Regel die Abnahme des Atemstoßvolumens (FEV1 – forciertes Expirationsvolumen in der ersten Sekunde) ermittelt, das einen relativ einfach messbaren, gut reproduzierbaren und klinisch relevanten Parameter für den Wirkungsendpunkt chronisch obstruktive Lungenerkrankungen darstellt. Als weitere Beurteilungsgröße wurde vielfach die Änderung der forcierten expiratorischen Vitalkapazität (FVC) bestimmt. Einschränkend ist bei der Bewertung dieser Studien anzumerken, dass neben den Partikeln auch bestimmte Eigenschaften des Staubes wie z. B. sein Quartzanteil die Wirkung beeinflusst haben. In der Gesamtschau der verfügbaren epidemiologischen Studien kam die Deutsche Forschungsgemeinschaft zu dem Schluss, dass eine Erhöhung der Grundprävalenz der chronischen bronchialen Reaktion um 5 % ab 4 – 6 mg einatembaren Staubs pro Kubikmeter zu erwarten ist. Für die alveolengängige Feinstaubfraktion (entspricht etwa PM4) wurde eine 5%ige Zunahme der Grundprävalenz der chronischen bronchialen Reaktion bei 1,6 - 1,7 mg Feinstaub pro Kubikmeter abgeschätzt. Aus tierexperimentellen Clearance-Studien wurde zusätzlich abgeleitet, dass beim Menschen eine deutliche Einschränkung der ClearanceFunktion bei 1,2 mg pro Kubikmeter für alveolengängige Stäube mit einer Staubdichte von 1 g/cm3 auftreten könnte. Als Maximale Arbeitsplatzkonzentration3 für eine Feinstaubfraktion mit einer Staubdichte von 1 bis 2 g/cm3 wurde eine Konzentration von 1,5 mg pro Kubikmeter vorgeschlagen (DFG 1997). Für eine arbeitsplatztypische Staubdichte um 2,5 g/cm3 hat der 3 Der MAK-Wert ist die höchstzulässige Konzentration eines Arbeitsstoffes als Gas, Dampf oder Aerosol in der Luft am Arbeitsplatz, die nach dem gegenwärtigen Stand der Kenntnis auch bei wiederholter und langfristiger, in der Regel täglich 8-stündiger 82 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ausschuss für Gefahrstoffe einen gesundheitsbasierten Luftgrenzwert für alveolengängigen Feinstaub von 3 mg/m3 abgeleitet (AGS 2001). Eine Staubdichte von 1 g/cm3 ist typisch für Kunststoffstäube, Metallstäube weisen eine Staubdichte über 5 g/cm3 auf (DFG 1997). Insgesamt sollte die Bewertung von Feinstaub auf eine wesentlich breitere Grundlage gestellt werden. Dabei muss auch die Tatsache berücksichtigt werden, dass sich die Menschen hierzulande über 80 – 90 % ihrer Zeit in Innenräumen aufhalten. Auch aus anderen umfangreichen Untersuchungen zur Innenraumluftqualität ist bekannt, dass sich ihre Zusammensetzung und Qualität wesentlich von der der Außenluft unterscheiden kann. InnenraumFeinstäube haben andere Quellen als Feinstäube in der Außenluft und führen somit zu gänzlich anderen Belastungen. Ohne die Kenntnis der quantitativen und qualitativen Feinstaubbelastung im Innenraum sind mögliche Zusammenhänge zwischen der Feinstaubbelastung innen und außen nicht interpretierbar; die alleinige Betrachtung von Staubbelastungen der Außenluft ist hinsichtlich einer möglichen Gesundheitsschädigung nicht befriedigend. Angesichts der nur begrenzt zur Verfügung stehenden Daten zur Exposition gegenüber Feinstäuben in Innenräumen, insbesondere zur chemischen Zusammensetzung des Feinstaubs und zu Dosis-Wirkungsbeziehungen, lässt sich derzeit keine fundierte Risikobewertung von Feinstaub in der Innenraumluft vornehmen. Exposition, jedoch bei Einhaltung einer durchschnittlichen Wochenarbeitszeit von 40 Stunden im Allgemeinen die Gesundheit der Beschäftigten nicht beeinträchtigt und diese nicht unangemessen belästigt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 83 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 12 Offene Fragen / Forschungsbedarf Die Ergebnisse einer Vielzahl von Studien legen nahe, dass unterschiedliche Partikelfraktionen von Verkehrs- und anderen anthropogenen Emissionen, aber auch natürliche Feinstaubbelastungen an der Belastung der Luft beteiligt sind und zu einer Beeinträchtigung der Gesundheit führen können. Technische Verbesserungen wie z.B. der Einbau von Filteranlagen oder die Nutzung feinstaubärmerer Technologien, besonders bei der Wärmegewinnung (z.B. Hausbrand) und teilweise im Verkehrswesen, haben zu einer generellen Reduktion der Emissionen geführt. Diese Verminderung bezieht sich jedoch in den letzten Jahren hauptsächlich auf den Massenanteil der Emissionen. Folgende offene Fragen bzw. erforderlicher Forschungsbedarf lässt sich zusammenfassend darstellen: • Bei der Vielzahl der eingesetzten Messmethoden müssen in der Zukunft verstärkt qualitätssichernde Maßnahmen ergriffen werden. In diesem Zusammenhang ergibt sich z.B. ein erheblicher Bedarf an Methodenvalidierungen. Einer Anregung der LAUG folgend hat sich mittlerweile eine VDI/DIN-Arbeitsgruppe(AG 4/4/01) „Planung von Innenraumluftmessungen“ konstituiert, die sich am 12. Juli 2007 zum ersten Mal getroffen hat. • Die üblichen Verfahren zur Bestimmung von Feinstäuben (PM10, PM2,5) ermitteln die Feinstaubkonzentration aufgrund der Abscheidungscharakteristik einer definierten Partikelfraktion in einem Sammelkopf. Die biologische, chemische und physikalische Zusammensetzung der Partikel, ihre Größe, Oberfläche, Form, Anzahl usw. werden dabei nicht berücksichtigt. Hier sind dringend Studien notwendig, die zu einem besseren Verständnis der Art und Zusammensetzung der Innenraumluftstäube aus unterschiedlichen Einrichtungen im Vergleich zur Außenluft liefern. Aus diesen Informationen sollte insbesondere versucht werden gezielte Quellenzuordnungen zu treffen. • Zusätzliche Belastungen durch chemische Schadstoffe wie z.B. Stickoxide, Schwefeldioxid, Ozon, flüchtige organische Verbindungen und andere bedeutsame Einflussfaktoren, wie 84 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Klima oder Umgebungslärm, werden in der gesundheitlichen Bewertung in der Regel nicht ausreichend berücksichtigt. Darüber hinaus sollte die gegenseitige Beeinflussung dieser Faktoren in Innenräumen untersucht werden. • Ein deutlicher Mangel besteht an epidemiologischen Kenntnissen zu solchen Gesundheitseffekten, die spezifisch durch die Innenraumluftbelastung mit Feinstäuben hervorgerufen werden. Aufgrund des hohen Aufwandes von epidemiologischen Untersuchungen, erscheint es in einem ersten Schritt erforderlich, die Machbarkeit derartiger Studien kritisch zu prüfen und nach sinnvoll einsetzbaren Effektmarkern zu suchen. • Auch über die toxikologische Relevanz von Feinstäuben aus unterschiedlichen Innenräumen bzw. verschiedenen Innenraumquellen gibt es kaum Erkenntnisse. Diese grundlegenden Daten sind für eine fundierte Risikoabschätzung aber unverzichtbar. Vor diesem Hintergrund sind vergleichende toxikologische Untersuchungen zur biologischen Aktivität von Innenraumluft- und Außenluftstäuben dringend erforderlich. • Insgesamt sollte die Datenlage bezüglich der durch Innenräume bedingten gesundheitlichen Effekte besser untersucht werden. Hierzu ist es dringend erforderlich, bessere Parameter zu finden, die diese Effekte beschreiben können. Im Rahmen von Interventionsstudien sollten die Auswirkungen von Maßnahmen auf die gesundheitliche Situation der Raumnutzer in jedem Fall eingehend dokumentiert werden. • Es ist erforderlich, durch geeignete Studie zu prüfen, inwieweit auch die Feinstaubsituation in Innenräumen (insbesondere in Schulen) durch technische Lüftungsmaßnahmen verbessert werden sollte. Dies könnte insgesamt zu einer verbesserten Raumluftqualität in diesen Einrichtungen führen, wobei andere Fragen (z.B. Wartungsaufwand, Hygieneprobleme) unbedingt bedacht werden sollten. Hiermit könnten zudem Aspekte der Energieeinsparung und mittelbar des Klimaschutzes befördert werden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 85 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 13 Vorläufige Empfehlungen Aus den derzeit vorliegenden Ergebnissen werden einige vorläufige Empfehlungen deutlich: 1. Es wird angeregt, die Ad-hoc-Arbeitsgruppe der Innenraumlufthygiene-Kommission des Umweltbundesamtes und der Landesgesundheitsbehörden um eine zeitnahe Bewertung der Feinstaubbelastung im Innenraum auf der Basis dieses Sachstandsberichtes zu bitten. Diese könnte mit dazu beitragen, dass Fehlinterpretationen und zu große Unterschiede in der konkreten Bewertung der Feinstaubgehalte in Innenräumen vermieden werden. Ferner wird angeregt, diese Bewertungsproblematik in die zuständigen europäischen bzw. internationalen Bewertungsgremien (insbesondere EU-SCHER und WHO) heranzutragen, auch um den deutschen Standpunkt in den künftigen Diskussionen in diesen Gremien zu betonen. 2. Studien zeigen einen Zusammenhang zwischen dem Feinstaubgehalt in Innenräumen und der Lüftungssituation, näherungsweise angegeben z.B. durch den Kohlendioxidgehalt der Innenraumluft, auf. Eine verbesserte Lüftung führt, neben einer Vielzahl anderer positiver Auswirkungen auf die Luftqualität und das Befinden in Innenräumen, in der Regel auch zu einer deutlichen Verbesserung der Belastung mit Feinstäuben. Vor diesem Hintergrund sollten insbesondere in Gemeinschaftseinrichtungen verstärkt Maßnahmen ergriffen werden, die Lüftungsmaßnahmen zu verbessern. 3. Die höchsten Innenraumbelastungen mit Feinstäuben entstehen beim Rauchen. Um eine Passivrauchbelastung im privaten Bereich zu vermeiden sollte in allen Räumen, in denen sich Kinder und Jugendliche aufhalten, das Rauchen unterlassen werden. In diesem Zusammenhang sollten entsprechende Informationen deutlich auf die Risiken der Passivrauchbelastung hinweisen und nachhaltige Verhaltensänderungen gebahnt werden. 4. Die Empfehlung, nicht in Gegenwart von Kindern und Jugendlichen zu rauchen, gilt nicht nur für den privaten Bereich, sondern natürlich auch für den öffentlichen Bereich. Darüber hinaus ist zum Schutz der Kindergesundheit und zur Senkung der Feinstaubgehalte ein 86 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Rauchverbot in Kindertagesstätten, Schulen, Gaststätten, Diskotheken, Veranstaltungsräumen, Verkehrsmittelinnenräumen und anderen öffentlich zugänglichen Innenräumen unverzichtbar. Die ausgesprochen hohen Feinstaubgehalte in Gaststätten und vergleichbaren Einrichtungen lassen aus gesundheitlicher Sicht ein umfassendes Rauchverbot zum Nichtraucherschutz dringend notwendig erscheinen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 87 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 14 Zusammenfassung Veränderte Lebens- und Arbeitsgewohnheiten haben dazu geführt, dass wir uns in Industrieländern täglich zu über 90 Prozent in Innenräumen aufhalten. Dabei können diese Innenräume nicht nur von ihrer Struktur sehr verschieden sein, sondern in ihnen zeigt sich auch ein sehr unterschiedliches Nutzungsmuster. Grundsätzlich müssen z.B. Wohn-, Schlaf-, Kinder-, Freizeit- und Kellerräume in Wohnungen und Häusern, Arbeitsräume und Arbeitsplätze in Gebäuden, öffentliche Gebäude mit Publikumsverkehr wie Restaurants, Pubs und Bars, aber auch Gemeinschaftseinrichtungen wie Schulen und Kindergärten sowie Räume in Kraftfahrzeugen und anderen Verkehrsmitteln unterschieden werden. Vor diesem Hintergrund wird leicht verständlich, dass auch die Schadstoffbelastungen in Innenräumen und ihre gesundheitlichen Auswirkungen sehr differenziert bewertet werden müssen. Aufgrund ihrer Komplexität müssen, auch bezogen auf die partikuläre Belastungssituation, in Innenräumen vielfältige Einflussfaktoren berücksichtigt werden. Die zeitlich und räumlich sehr variablen Belastungsmuster sind dabei z.B. abhängig von der Art und Stärke der Quellen und den Senken im Raum, der Art und Intensität der Aktivitäten der Nutzer, den Lüftungsbedingungen, den physiko-chemischen Umwandlungsprozessen und der Hintergrundbelastung, die direkt oder indirekt von der Außenluftqualität und hier wesentlich von der meteorologischen Lage bestimmt wird. Darüber hinaus spielen die baulichen Bedingungen des Gebäudes (z.B. Dichtigkeit der Hülle) und der Räume selbst eine wichtige Rolle. Wohninnenräume In der wissenschaftlichen Literatur ist eine Vielzahl von Messungen zur Partikelmassen in der Innenraumluft beschrieben. Zu beachten ist dabei jedoch, dass die Ergebnisse in sehr unterschiedlichen Probenahmeorten und mit verschiedenen Probenahme- und Messmethoden ermittelt wurden, die einen Vergleich nur eingeschränkt möglich machen. In verschiedenen Studien konnte aber eindeutig gezeigt werden, dass das Rauchen der wichtigste Einflussfaktor auf die PM-Gehalte in Innenräumen ist und in etwas geringerem Maße auch häusliche Aktivitäten wie z.B. Staubsaugen und Kochen oder das Abbrennen von Räucherstäbchen die Feinstaubkonzentrationen erhöhen können. In Nichtrauchinnenräumen bewegten sich in Europa die PM2,5-Gehalte im Median in den neueren Studien zwischen ca. 88 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 10 und 35 µg/m³ (PM10: ca. 20 – 50 µg/m³). Im Vergleich mit den korrespondierenden Außenluftgehalten ergibt sich insgesamt ein vergleichbares oder gelegentlich tendenziell erhöhtes Konzentrationsniveau. Demgegenüber zeigen Innenräume in denen geraucht wird mit medianen Gehalten von 20 bis 87 µg/m³ (PM2,5) deutlich höhere Gehalte. Auch diverse Studien aus den USA bzw. Asien und Australien kommen zu vergleichbaren Ergebnissen. Messungen der Partikelanzahlkonzentrationen (PNC) in Wohnräumen liegen derzeit nur begrenzt vor. Im Wesentlichen werden, bei der Abwesenheit spezifischer Innenraumquellen, Konzentrationen wie in der Außenluft beobachtet. Bei Verbrennungsprozessen in Innenräumen, wie z.B. dem Rauchen, Kochen, Backen, Frittieren und dem Abbrennen von Kerzen und Öllampen muss hingegen mit kurzfristigen Spitzenkonzentrationen gerechnet werden. Gemeinschaftsräume in Schulen und vergleichbaren Einrichtungen Im Rahmen der kontinuierlich gemessenen Partikelmassenkonzentrationen in Schulen und vergleichbaren Einrichtungen fällt auf, dass die Gehalte erheblichen Schwankungen unterliegen. Erste Untersuchungen weisen darauf hin, dass unterschiedliche Quellen und Einflüsse von Bedeutung sind. Einflussfaktoren sind z.B. das Lüftungs- und Reinigungsverhalten. Wesentlich für die Partikelbelastung in den Klassenräumen scheinen zudem Aufwirbelungsphänomene durch die Aktivitäten der Raumnutzer selbst zu sein. Auffällig ist der ausgeprägte Unterschied der Feinstaubbelastung zwischen dem Winter- und dem Sommerhalbjahr, mit deutlich niedrigeren Gehalten im Sommer. Hierfür scheint wesentlich das andere Lüftungsverhalten verantwortlich zu sein. Unterstützt wird diese Annahme indirekt durch den gefundenen Zusammenhang zwischen der PM10-Konzentration und der Kohlendioxid-Konzentration in Klassenräumen. Überraschenderweise stellt in Schulen auch die Jahrgangsstufe einen bedeutsamen Einflussfaktor auf die Feinstaubbelastung dar. Die höchsten Feinstaubbelastungen fanden sich in den Grundschulklassen, während in weiterführenden Schulen deutlich niedrigere Gehalte in den Klassenräumen vorlagen. Die Klassen unterschieden sich dabei nicht hinsichtlich Klassengröße oder Raumvolumen. Für diesen Effekt könnte einerseits die Tatsache sein, dass Grundschulklassen zunehmend „wohnlicher“, z.B. mit sog. Kuschelecken, eingerichtet werden. Zudem sind Oberflächen vielfach mit Unterrichtsmaterialien voll gestellt. Es ist zu vermuten, dass Grundschulklassen deshalb weniger gut einer gründlichen Reinigung und damit Staubentfernung zugänglich sind als die Klassen der höheren Jahrgangsstufen. Darüber hinaus ist die physische Aktivität der Kinder in den Grundschulklassenräumen höher Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 89 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen (z.B. Spiele während des Unterrichts) was zur verstärkten Mobilisierung von Bodenpartikeln führt. Bodenbeläge in Schulen werden auch aus hygienischen Gründen nach wie vor kontrovers diskutiert. In den bisher vorliegenden Studien ergeben sich widersprüchliche Ergebnisse, ob eine Abhängigkeit der Feinstaugehalte in der Luft vom Bodenbelag besteht. Büroräume Die partikuläre Belastungssituation in Büroräumen ist bisher nur begrenzt untersucht worden. Zudem muss berücksichtigt werden, dass oft keine genauen Daten zum Rauchverhalten gegeben werden und insbesondere in den amerikanischen Untersuchungen überwiegend Räume mit technischen Lüftungsanlagen untersucht wurden. Hinsichtlich der Partikelmasse lässt sich vorläufig folgern, dass die Feinstaubgehalte in einer vergleichbaren Größenordnung liegen wie sie auch in Wohnräumen gefunden werden können. Aufgrund der eingeschränkten Datenlage ist eine vergleichende Betrachtung bezüglich der Partikelanzahl nicht möglich. Einen Sonderfall stellt der Betrieb von Kopiergeräten und Laserdrucker in Büroarbeitsräumen dar, von dem bekannt ist, dass auch Partikelemissionen auftreten können. Umfangreichere Untersuchungen werden hierzu derzeit durchgeführt. Ergebnisse zur PNC liegen nur sehr begrenzt vor. Im Ergebnis belegen sie, dass es während des Druckbetriebs zu einer Erhöhung der Partikelanzahl (ca. um das Doppelte) kommt, die sich aber insgesamt in einem Bereich bewegt, der auch in der Außenluft beobachtet werden kann. Gaststätten und vergleichbare Einrichtungen In der Innenraumluft von Restaurants, Bars, Pubs, Diskotheken und vergleichbaren öffentlichen Einrichtungen, in denen geraucht wird, lassen sich die höchsten Partikelmassengehalte und Partikelanzahlkonzentrationen von allen Innenräumen nachweisen. Mittlere Gehalte von einigen hundert µg/m³ sind in vielen Studien weltweit beschrieben. Darüber hinaus liegen mittlerweile eine ganze Anzahl an Studien vor, die nach der Einführung eines Rauchverbotes in diesen Einrichtungen einen drastischen Abfall der Feinstaubgehalte belegen. Messungen der PNC liegen für diese Innenräume bisher kaum vor. Aus den veröffentlichten zwei Studie lässt sich vorsichtig folgern, dass die PNCs in Einrichtungen in denen geraucht wird im Median um ca. den Faktor 10 bis 30 höher liegt als in Nichtraucher-Einrichtungen. 90 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Aus gesundheitlicher Sicht sind die vorgenannten Konzentrationsniveaus unakzeptabel. Vor dem Hintergrund der Belastungssituation mit Feinstäuben, dem Auftreten von anderen, z.T. kanzerogenen Substanzen, und den bekannten gesundheitlichen Auswirkungen einer Passivrauchbelastung, sind hier kurzfristig gezielte und konsequente Maßnahmen zum Nichtraucherschutz dringend notwendig. Verkehrsmittelinnenräume Insgesamt wird die Exposition in Innenräumen von Verkehrsmitteln durch vielfältige Faktoren, z.B. Lüftung, Fahrweise, Verkehrsdichte, Bebauung und Meteorologie, beeinflusst. Insgesamt scheinen Pkw-Insassen dabei einer höheren Belastung ausgesetzt zu sein als andere Verkehrsteilnehmer. Zu beachten sind ferner Klimaanlagen und Filtersysteme, die in Abhängigkeit von der Güte und dem Abscheidungsgrad maßgeblichen Einfluss auf die Gehalte in diesen sehr spezifischen Innenräumen haben können. Insgesamt wurden in den Untersuchungen mittlere PM2,5-Gehalte im Bereich von 20 bis 200 µg/m³ beobachtet. Auch wenn bisher erst wenige Studien vorliegen, zeigen diese ein hohes Belastungsniveau bezüglich PNC in Autos und Bussen. Dies trifft insbesondere auf Fahrzeuge zu, die sich in städtischen, verkehrsreichen Gebieten bewegen. Untersuchungen im Passagierbereich von U-Bahnzügen kommen zu dem Ergebnis, das die Konzentrationen in diesen Transportmitteln die Gehalte in oberirdischen Verkehrsmitteln deutlich übersteigen können. Über die Quellen dieser Partikel ist kaum etwas bekannt. Möglicherweise sind die oft schlechten Lüftungsbedingungen, der Abrieb beim Fahren auf den Gleisen und Aufwirbelungen von sedimentiertem Staub von Bedeutung. Die wenigen Messungen zur Partikelanzahl zeigen keine außergewöhnliche Belastungssituation und deuten darauf hin, dass wahrscheinlich eher gröbere Partikel in diesem Innenraum vorliegen. Schlussfolgerungen Der EU-Grenzwert für PM10 in der Außenluft basiert auf Risikoabschätzungen einer Exposition gegenüber einer, mehr oder weniger gut definierten, physikalischen und chemischen Zusammensetzung der Außenluft. Auch wenn die Innenraumluft durch die Außenluft beeinflusst wird, zeigen sich doch deutliche Unterschiede in der physikalischen, chemischen und biologischen Zusammensetzung sowie im zeitlichen Verlauf der einzelnen Konzentrationen. Ferner sind für den Innenraum Expositionsspitzen typisch. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 91 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ohne eine genauere Kenntnis der quantitativen und qualitativen Feinstaubbelastung in Innenräumen sind mögliche Zusammenhänge zwischen der Feinstaubbelastung im Innenraum und in der Außenluft nicht interpretierbar. Die alleinige Betrachtung der Exposition gegenüber Feinstaub in der Außenluft ist hinsichtlich möglicher Gesundheitseffekte nicht befriedigend. Sowohl aus ersten toxikologischen als auch epidemiologischen Untersuchungen lässt sich folgern, dass Feinstäube aus Außenluftquellen sowohl quantitativ als auch qualitativ andere gesundheitliche Wirkungen aufweisen als solche die im Innenraum generiert werden. Allerdings muss betont werden, dass die wissenschaftlichen Kenntnisse in diesem Bereich noch große Lücken aufweisen und Forschungsaktivitäten notwendig sind. Eine fundierte und abschließende Risikobewertung von Feinstäuben in der Innenraumluft ist vor diesem Hintergrund derzeit nicht möglich. Auch eine direkte Übertragung des PM10-Grenzwertes der EU für die Außenluft auf Innenräume ist daher in keinem Fall möglich. 92 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 15 Short summary Changing ways of living and working have resulted in us spending more than 90 percent indoors in industrialised countries. Those interior spaces can not only be very different in their structure, but they also show a very different use pattern. Principally, one has to distinguish between, living, children’s, leisure and cellar rooms in flats and houses, offices and workplaces in buildings, public buildings open to the public, such as restaurants, pubs and bars, but also shared facilities, such as schools, kindergartens, as well as spaces in automobiles and other transports. In light of this, it is easily understandable that the pollution level in interior spaced and its effects on health have to be evaluated with a differentiated approach. On the basis of its complexity, also with regards to particulate matter, manifold influence factors have to be taken into consideration. The varying pollution patterns with regards to time and location are, for example, dependent on the type and intensity of the sources and sinks in the room and the type and intensity of the activities of the user, the ventilation conditions, the physiochemical transformation processes and the background pollution, which is directly or indirectly determined by the quality of the outside air and substantially by the meteorological location. Furthermore, the structural specifications of the building, (e.g. thickness of the shell) and the rooms itself play an important role. Residential interior spaces In scientific literature numerous measurements of particle mass in indoor air are described. However, one has to keep in mind that the results have been determined in very different sample locations using different sampling and measuring methods, which only allows for limited comparison. However, it was possible to clearly show that smoking was the most important influence factor on the PM levels in interior spaces and also to a small degree, domestic activities, such as hovering, cooking and the burning of incense sticks, which can increase the concentration of particulate matter. In non-smoking interior spaces, the median PM2,5-Concentration in Europe lies, according to later studies, between approx. 10 and 35 µg/m³. In comparison with corresponding outdoor levels, there is a similar or higher concentration level. In contrast to this, interior spaces, in which smoking occurs, show significantly higher concentration levels Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 93 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen with a median concentration of 20 to 87 µg/m³ (PM2,5). Other studies from the US, Asia and Australia have revealed similar results. Measurements of the particle number concentration (PNC) in residential accommodation are very limited. Basically, concentration levels similar to those in the outdoor air are observed with the absence of indoor sources. During the combustion process in interior spaces, such as smoking, cooking, baking, frying and the burning of candles and oil lamps, temporary peak concentration levels might occur. Common rooms in schools and similar facilities Within the scope of continuously measured particle mass concentration levels in schools and similar facilities, it can be noticed that the concentration levels are subject to considerable fluctuations. Early studies indicate that different sources and influences play a significant role. Influence factors are for example the ventilation and cleaning behaviour. The particle mass in the classrooms is substantially caused by the whirling up through physical activities by the room users. Conspicuous is the pronounced difference of the particulate matter concentration between the winter and summer term, with obvious lower concentration levels in summer. The main reason seems to be a substantially different ventilation behaviour. Indirectly supporting this assumption is the correlation between the PM10 concentration and the carbon dioxide concentration in classrooms. Surprisingly, the classes in schools also represent a significant influence factor to the particulate matter pollution. The highest levels of particulate matter was found in primary schools classes, whereas significantly lower values were found in classrooms of secondary schools. The classes were not different with regards to the size of the classroom or the volume. This effect might be caused by the fact that primary school classes are increasingly furnished more “cosily”, e.g. with so-called comfort zones. Furthermore, surfaces are often crowded with lecture materials. It can be assumed, that because of this, primary school classes do not have such a good access to cleaning and dust removal compared to classes of higher grades. On top of that, the physical activities of children in primary school classrooms are higher (e.g. playing during classes), which lead to an increased mobilisation of floor particles. Flooring in schools is still controversially discussed due to hygienic reasons. The previously existing studies show conflicting results regarding whether there is a connection between the concentration of particulate matter in air and the type of flooring. 94 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Office spaces The particle pollution situation in offices has only been investigated to a certain extent. Furthermore, it has to be taken into consideration, that usually inaccurate data regarding smoking behaviour is provided and mainly rooms with technical ventilation systems are investigated in e.g. American studies. Regarding the particle mass, it can be provisionally concluded that the particulate matter levels are at a scale comparable to what we can find in residential accommodations. Due to the limited data available, a comparative viewing on the particle number concentration is not possible. The operation of photocopiers and laser printers in offices represent a special case, as it is known that particle emissions can occur. Initial comprehensive studies will be conducted at present. Findings regarding PNCs are very limited. In conclusion, they verify that during the printing operation, there is an increase in particle numbers (approx. double the amount), which is within a range comparable to the one being observed in the ambient air. Restaurants and similar facilities The highest level of particle mass and particle numbers of all interior spaces can be found in the indoor air of restaurants, bar, pubs, discotheques and similar public facilities, in which smoking occurs. Average levels of a few hundred µg/m³ are mentioned in many studies worldwide. Furthermore, there are now a number of studies which supply evidence for a drastic decrease in particulate matter levels since the introduction of smoking bans in those facilities. Measurements of PNC for those interior spaces hardly exist. The two published studies lead to the cautious conclusion that PNCs in facilities where smoking occurs are higher by a median factor of 10 to 30 times than in non-smoking facilities. From a perspective of health, the previously mentioned concentration levels are not acceptable. In light of the pollution situation regarding particulate matter, the occurrence of other, partly cancerogenic, substances and the well known health effects of passive smoking, shortterm measures for non-smoker protection, which are well-directed and systematic, are strongly necessary. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 95 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Interior of transportation means Overall, the exposure in the interior of transportation means is influenced by many factors, such as ventilation, way of driving, traffic density, building density and meteorology. Overall it seems that automobile passengers are exposed to greater pollution than other road users. Attention has to be paid to air conditioners and filtering systems which, depending on the quality and precipitator efficiency, can have a substantial impact on the concentration levels in these very specific interior spaces. Altogether, PM2,5 levels in the range of 20 to 200 µg/m³ have been observed in several studies. Even though there are only few studies available, they do show a high pollution level regarding PNC in cars and buses. This applies especially to cars which are in urban, busy areas. Investigations in the passenger compartments of underground trains showed that the concentration levels in those transportation means can significantly exceed those of aboveground transportations. Information about the sources on these particles is hardly available. Probably the often bad ventilation conditions, the abrasion while running on the tracks and the whirling up of settled dust are of importance. The few measurements on particle number concentrations do not show particular exposure situations and indicate that this interior space is dominated by larger particles. Conclusion The EU threshold level for PM10 in the ambient air is based on risk estimations of exposure regarding a more or less well defined physical and chemical composition of the ambient air. Even though the indoor air is influenced by the outdoor environment, there are still significant differences in the physical, chemical and biological composition such as the course of the individual concentrations over time. Furthermore, exposure peaks are typical for interior spaces. Without more specific knowledge on the quantitative and qualitative particulate matter pollution in interior spaces, possible correlation between the particulate matter strain indoors and outdoors are not interpretable. The sole consideration of the exposure in view of particulate matter in the ambient air is not satisfying with regards to health issues. Both from toxicological and epidemiological research, it can be concluded that particulate matter from ambient air sources have different effects on health both in quantity and quality compared to those which 96 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen were generated indoors. However, it must be emphasised, that scientific knowledge in this area still shows great gaps and research activities are necessary. An established and concluding risk evaluation on particulate matter in indoor air is therefore currently not possible. Even a direct application of the PM10 threshold levels of the EU for ambient air on indoor air is therefore impossible. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 97 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 16 Literaturverzeichnis (Bericht und Anhang) 22. BImSchV. Zweiundzwanzigste Verordnung zur Durchführung des BundesImmissionsschutzgesetzes (Verordnung über Immissionswerte für Schadstoffe in der Luft - 22. BImSchV) in der Fassung der Bekanntmachung vom 4. Juni 2007, BGBl. I S. 1006. Abraham J.L, Siwinski G, Hunt A. Ultrafine particulate exposures in indoor, outdoor, personal and mobile environments: effects of diesel, traffic, pottery kiln, cooking and HEPA filtration on micro-environmental particle number concentration. Ann Occup Hyg 2002; 46 (suppl 1): 406-411. Abt E, Suh HH, Allen G, Koutrakis P. Characterization of indoor particle sources: a study conducted in the metropolitan Boston area. Environ Health Perspect 2000; 108: 3544. ACGIH (American Conference of Governmental Industrial Hygienists) Threshold limited values for chemical substances and physical agents and biological exposure indides. Appendix D: Particle size - selective sampling criteria for airborne particulate matter. 2004. Adams H.S, Nieuwenhuijsen M.J, Colvile R.N, McMullen M.A.S, Khandelwal P. Fine particle (PM2.5) personal exposure levels in transport microenvironments, London, UK. Sci Total Environ 2001; 279: 29-44. Afshari A, Matson U, Ekberg LE. Characterization of indoor sources of fine and ultrafine particles: a study conducted in a full-scale chamber. Indoor Air 2005; 15: 141-150. AGS (2001) Begründung zum allgemeinen Staubgrenzwert in TRGS 900. Unter: http:// www.baua.de/AGS/TRGS_900/Begründungen. Aoki T, Tanabe S. Generation of sub-micron particles and secondary pollutants from building materials by ozone reaction. Atmos Environ 2007; 41: 3139-3150. Baek SO, Kim YS, Perry R. Indoor Air quality in homes, offices and restaurants in Korean urban areas – indoor/outdoor relationships. Atmos Environ 1997; 31: 529-544. Bake D, Moriske H-J, Süßenbach B. Feine und ultrafeine Partikel im Innenraum. Gefahrstoffe-Reinhaltung der Luft 2004; 64: 84-87. Bake D, Moriske H-J. Untersuchungen zur Freisetzung feiner und ultrafeiner Partikel beim Betrieb von Laserdruckgeräten. Umweltmed Forsch Prax 2006; 11: 301-308. Bake D. Ultrafeine Partikel im Innenraum: Entstehung und Vorkommen. Vortrag auf der Fortbildungsveranstaltung für den Öffentlichen Gesundheitsdienst am 19.-21. März 2007 in Berlin. Ballach J, Hitzenberger R, Schultz E, Jaeschke W. Development of an improved optical transmission technique for black carbon (BC) analysis. Atmos Environ 2001; 35: 2089-2100. Baxter LK, Clougherty JE, Laden F, Levy JI. Predictors of concentrations of nitrogen dioxide, fine particulate matter, and particle constituents inside lower cocioeconimic status urban homes. J Expos Sci Environ Epidemiol 2007; 17: 433-444. Becker S, Dailey LA, Soukup JM, Grambow SC, Devlin RB, Huang Y-C. Seasonal variations in air pollution particle-induced inflammatory mediator release and oxidative 98 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen stress. Environ Health Perspect 2005; 113: 1032-1038. BfR (Bundesinstitut für Risikobewertung). Pilotstudie: Erste Ergebnisse erlauben keine Rückschlüsse auf gesundheitliche Probleme durch Toner-Emissionen. Bericht des BfR vom 25. Januar 2007. Birmili W, Kinnersley RP, Baker J. Factors influencing human exoposure to fine and ultrafine particles in a city centre office. Abstract presented at the European Aerosol Conference 2003. Bischof W, Bullinger-Naber M, Kruppa B, Müller BH, Schwab R. Expositionen und gesundheitliche Beeinträchtigungen in Bürogebäuden. Fraunhofer IRB Verlag, Stuttgart, 2003. Bohanon HR, Piadé J-J, Schorp MK, Saint-Jalm Y. An international survey of indoor air quality, ventilation, and smoking activity in restaurants: a pilot study. J Expo Anal Environ Epidemiol 2003; 13: 378-392. Bolte G, Heitmann D, Kiranoglu M, Schierl R, Diemer J, Körner W, Fromme H. Exposure to environmental tobacco smoke in German restaurants, pubs and discotheques. J Expo Sci Environ Epidemiol 2007; advance online publication 13.06.07 doi:10.1038/sj.jes.7500590. Brauer M, Hirtle R, Lang B, Ott W. Assessment of indoor fine aerosol contributions from environmental tobacco smoke and cooking with a portable nephelometer. J Expo Anal Environ Epidem 2000; 10: 136-144. Brauer M, Gehring U, Brunnekreef B, de Jongste J, Gerritsen J, Rovers M, Wichmann HE, Wijga A, Heinrich J. Traffic-related air pollution and otitis media. Environ Health Perspect 2006; 114: 1414-1418. Breysse PN, Buckley TJ, Williams DA, Beck CM, Jo S-J, Merriman B, Kanchanaraksa S, Swartz LJ, Callahan KA, Butz AM, Rand CS, Diette GB, Krishnan JA, Moseley AM, Curtin-Brosnan J, Durkin NB, Eggleston PA. Indoor exposures to air pollutants and allergens in the homes of asthmatic children in inner-city Baltimore. Environ Res 2005; 98: 167-176. Brunekreef B, Janssen NA, de Hartog JJ, Oldenwening M, Meliefste K, Hoek G, Lanki T, Timonen KL, Vallius M, Pekkanen J, Van Grieken R. Personal, indoor, and outdoor exposures to PM2.5 and its components for groups of cardiovascular patients in Amsterdam and Helsinki. Research Report No. 127, Health Effects Institute, 2005, Boston, USA. Burton LE, Girman JG, Womble SE. Airborne particulate matter within 100 randomily selected office buildings in the united states (BASE), Proceedings of Healthy Buildings 2000; Vol.1: 157-162. Cains T, Cannata S, Poulos R, Ferson MJ, Stewart BW. Designated “no smoking” areas provide from partial to no protection from environmental tobacco smoke. Tobacco Control 2004; 13: 17-22. Cenko C, Pisaniello D, Esterman A. A study of environmental tobacco smoke in South Australian pubs, clubs and cafes. Int J Environ Health Res 2004; 14: 3-11. Chan LY, Lau WL, Lee SC, Chan CY. Commuter exposure to particulate matter in public transportation modes in Hong Kong. Atmos Environ 2002a; 36: 3363-3373. Chan LY, Lau WL, Zou SC, Cao ZX, Lai SC. Exposure level of carbon monoxide and respirable suspended particulate in public transportation modes while commuting in urban area of Guangzhou, China. Atmos Envrion 2002b; 36: 5831-5840. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 99 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Chao YH, Tung TCW, Burnett J. Influence of different indoor activities on the indoor particulate levels in residential buildings. Indoor Built Environ 1998; 7: 110-121. Chao CYH, Tung TC. An empirical model for outdoor contaminant transmission into residential buildings and experimental verification. Atmos Environ 2001a; 35: 15851596. Chao YC, Chan GY, Ho L. Feasibility Study of an Indoor Air Quality Measurement Protocol on 12 Parameters in Mechanically Ventilated and Air-Conditioned Buildings; Indoor Built Environ 2001b; 10: 3-19. Chao CY, Wong KK. Residential indoor PM10 and PM2.5 in Hong Kong and the elemental composition. Atmos Environ 2002; 36: 265-277. Chertok M, Voukelatos A, Sheppeard V, Rissel C. Comparison of personal exposures to air pollutants by commuting mode in Sydney. BTEX & NO2. Report prepared for NSW Department of Health, Australia. 2004. Chimonas MA, Gessner BD. Airborne particulate matter from primarily geologic, nonindustrial sources at levels below National Ambient Air Quality Standards is associated with outpatient visits for asthma and quick-relief medication prescription among children less than 20 years old enrolled in Medicaid in Anchorage, Alaska. Environ Res 2007; 103: 397-404. Connolly GN, Carpenter C, Alpert HR, Skeer M, Travers M. Evaluation of the Massachusetts smoke-free workplace law. A preliminary report of the Division of Public Health Practice, Harvard School of Public Health, Tobacco Research Program. 2005. Online: http://www.hsph.harvard.edu/php/pri/tcrtp/Smoke-free_Workplace.pdf. Cyrys J, Pitz M, Bischof W, Wichmann H-E, Heinrich J. Relationship between indoor and outdoor levels of fine particle mass, particle number concentrations and black smoke under different ventilation conditions. J Expo Anal Environ Epidemiol 2004; 14: 275284. Deichsel H, Schierl R, Qorolli I, Nowak D. Erfassung und Charakterisierung von Partikelkonzentrationen (PM10, PM2.5, Ultrafein) innerhalb und außerhalb von Wohnungen in unterschiedlich belasteten Gebieten und mit verschiedenen Innenraumquellen (PIA). Zweiter Zwischenbericht zum Forschungsvorhaben. München: 2005 Delfino RJ, Quintana PJ, Floro J, Gastanaga VM, Samimi BS, Kleinman MT, Liu LJ, Bufalino C, Wu CF, McLaren CE. Association of FEV1 in asthmatic children with personal and microenvironmental exposure to airborne particulate matter. Environ Health Perspect 2004; 112: 932-941. DeMarini DM, Brooks RB, Warren SH, Kobayashi T, Gilmour MI, Singh P. Bioassaydirected fractionation and salmonella mutagenicity of automobile and forklift diesel exhaust particles. Environ Health Perspect 2003; 112: 814-819. Dennekamp M, Howarth S, Dick CAJ, Cherrie W, Donaldson K, Seaton A. Ultrafine particles and nitrogen oxides generated by gas and electric cooking. Occup Environ Med 2001; 58: 511-516. Dennekamp M, Mehenni O, Cherrie J, Seaton A. Exposure to ultrafine particles and PM2.5 in different microenvironments. Ann Occup Hyg 2002; 46 (suppl. 1): 412-414. Dermentzoglou M, Manoli E, Voutas D, Samara C. Sources and patterns of polycyclic aromatic hydrocarbons and heavy metals in fine indoor particulate matter of Greek houses. Fresenius Environ Bull 2003; 12: 1511-1519. 100 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Destaillats H, Lunden MM, Singer BC, Coleman BK, Hodgson AT, Weschler CJ, Nazaroff WW. Indoor secondary pollutants from household product emissions in the presence of ozone: a bench-scale chamber study. Environ Sci Technol 2006; 40: 4421-4428. DFG (1997) Allgemeiner Staubgrenzwert. Toxikologisch-arbeitsmedizinische Begründungen von MAK-Werten. Wiley-VCH, Weinheim. Diapouli E, Chaloulakou A, Mihalopoulos N, Spyrellis N. Indoor and outdoor PM mass and number concentrations at schools in the Athens area. Environ Monit Assess 2007a; online published doi 10.1007/s10661-007-9724-0. Diapouli E, Chaloulakou A, Spyrellis N. Levels of ultrafine particles in different microenvironments – implications to children exposure. Sci Total Environ 2007b; 388:128136. Dietrich, WC. Evaluation of the intensive airing and cleaning methods in relation to carbon dioxide concentration and particulate matters levels in two classrooms. Report prepared for the Bavarian Health and Food Safety Authority, Unterschleissheim, 2006. DIN (Deutsches Institut für Normung). DIN - EN 481. Arbeitsplatzatmosphäre: Festlegung der Teilchengrößenverteilung zur Messung luftgetragener Partikel. 1994. DIN (Deutsches Institut für Normung). DIN EN 12341. Luftbeschaffenheit – Ermittlung der PM10-Fraktion von Schwebstaub – Referenzmethode und Feldprüfverfahren zum Nachweis der Gleichwertigkeit von Messverfahren und Referenzmethode.1999. Ebelt ST, Wilson WE, Brauer M. Exposure to ambient and nonambient components of particulate matter: a comparison of health effects. Epidemiology 2005; 16: 396-405. Edwards R, Hasselholdt CP, Hargreaves K, Probert C, Holford R, Hart J, Van Tongeren M, Watson AFR. Levels of second hand smoke in pubs and bars by deprivation and food-serving status: a cross-sectional study from North West England. BMC Public Health 2006a; 6: 42 Edwards R, Wilson N, Pierse N. Highly hazardous air quality associated with smoking in cars: New Zealand pilot study. NZMJ 2006b; 119: No. 1244, 27 October 2006. Eiguren-Fernandez A, Miguel AH, Zhu YF, Hering SV. In-cabin passenger exposure to ultrafine and nano-particles during daily commute in Los Angeles roads and freeways: evaluation of a HEPA filtration system. Proceedings: Indoor Air 2005: 1763-1767. Peking. Eltschka R, Kühr J, Schultz E. Luftverunreinigungen und Atemwegserkrankungen: lufthygienische Messungen und epidemiologische Untersuchungen im Raum Freiburg. Landsberg, ecomed. 1995. EPA (US-Environmental Protection Agency) (Ed.) Air quality criteria for particulate matter. EPA/600/P-99/002aF bis bF. Washington, DC. 2004. EU-Richtlinie 1999/30/EG vom 22. April 1999 über Grenzwerte für Schwefeldioxid, Stickstoffdioxid und Stickstoffoxide, Partikel und Blei in der Luft. ABl. EG Nr. L 163 S. 41. Ewers U, Nowak D. Erkrankungen durch Emissionen aus Laserdruckern und Kopiergeräten? Gefahrstoffe-Reinhaltung der Luft 2006; 66: 203-210. Fan ZH, Lioy P, Weschler CJ, Fiedler N, Kipen H, Zhang JF. Ozone-initiated reactions with mixtures of volatile orghanic compounds under simulated indoor conditions. Environ Sci Technol 2003; 37: 1811-1821. Ferro AR, Kopperud RJ, Hildemann LM. Elevated personal exposure to particulate matter from human activities in a residence. J Expo Anal Environ Epidem 2004a; 14: S34- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 101 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen S40. Ferro AR, Kopperud RJ, Hildemann LM. Source Strengths for Indoor Human Activities that Resuspend Particulate Matter. Environ Sci Technol 2004b; 38: 1759-1764. Fine PM, Cass GR, Simoneit BRT. Characterization of fine particle emissions from burning church candles. Environ Sci Technol 1999; 33: 2352-2362. Fortmann R, Kariher P, Clayton R. Indoor air quality: residential cooking exposures. Final report for the State of California Air Resources Board. Sacramento, USA, 2001. Fox A, Harley W, Feigley C, Salzberg D, Toole C, Sebastian A, Larsson L. Large particles are responsible for elevated bacterial marker levels in school air upon occupation. J Environ Monit 2005; 7: 450-456. Franck U, Herbarth O, Wehner B, Wiedensohler A, Manjarrez M. How do the indoor size distributions of airborne submicron and ultrafine particles in the absence of significant indoor sources depend on outdoor distributions? Indoor Air 2003; 13: 174-181. Fricker M, Schultz E. Rußbestimmung nach der Öl-Immersionsmethode unter niedrig belasteten ländlichen Bedingungen.” Gefahrstoffe - Reinhaltung der Luft 2002; 62: 385-390. Fromme H, Oddoy A, Lahrz T, Krause M, Piloty M. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and diesel engine emission (elemental carbon) inside a car and a subway train. Sci Total Environ 1998; 217: 165-173. Fromme H, Lahrz T, Piloty M, Pfeiler P, Honigmann I, Gebhardt H, Oddoy A. Schwerpunktprogramm - Gesundheitlich bedenkliche Substanzen in öffentlichen Einrichtungen in Berlin. Bericht des Instituts für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen, Fachbereich Umwelt- und Gesundheitsschutz. Berlin, 2002 Fromme H, Lahrz T, Hainsch A, Oddoy A, Piloty M, Rüden H. Elemental carbon and respirable particulate matter in the indoor air of apartments and nursery schools and outdoor air in Berlin (Germany). Indoor Air 2005; 15: 335-341. Fromme H, Dietrich S, Kiranoglu M, Twardella D, Schierl R, Nowak D, Heitmann D, Körner W. Frische Luft an bayerischen Schulen. Untersuchungen zur Verbesserung der Luftqualität. Vorläufiger Abschlussbericht. Oberschleißheim, 2006a. Fromme H. Partikuläre Belastungssituation in Innenräumen, unter besonderer Berücksichtigung von Wohninnenräumen, Gemeinschaftseinrichtungen und Gaststätten. Das Gesundheitswesen 2006b; 68: 714-723. Fromme H, Twardella D, Dietrich S, Heitmann D, Schierl R, Liebl B, Rüden H. Particulate matter in the indoor air of classrooms – exploratory results from Munich and surrounding. Atmos Environ 2007a; 41: 854-866. Fromme H, Diemer J, Dietrich S, Cyrys J, Heinrich J, Lang W, Kiranoglu M, Twardella D. Chemical and morphological properties of particulate matter (PM10, PM2.5) from indoor of schools and outdoor air. Sci Total Environ 2007b (submitted). Gabrio T, Volland G, Baumeister I, Bendak J, Flicker-Klein A, Gickeleiter M, Kersting G, Maisner V, Zöllner I. Messung von Feinstäuben in Innenräumen. Gefahrstoffe Reinhaltung der Luft 2007a; 67: 96-102. Gabrio T, Volland G. Feinstaubbelastungen in Schulen. Gefahrstoffe - Reinhaltung der Luft 2007b (eingereicht). Gee IL, Coleman B, Raper DW. Commuter exposure to respirable particles inside vehicles in Manchester, UK. Proceedings of the 8th conference on Indoor Air and Climate, 102 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Edinburgh, Scotland, 1999: 1066-1071. Gee IL, Raper DW. Commuter exposure to respirable particles inside buses and by bicycle. Sci Total Environ 1999; 235: 403-405. Gemenetzis P, Moussas P, Arditsoglou A. Mass concentration and elemental composition of indoor PM2,5 and PM10 in University rooms in Thessaloniki, northern Greece. Atmos Environ 2006; 40: 3195-3206. Gminski R, Mersch-Sundermann V. Gesundheitliche Bewertung der Exposition gegenüber Tonerstäuben und gegenüber Emissionen aus Laserdruckern und Kopiergeräten – aktueller Kenntnisstand. Umweltmed Forsch Prax 2006; 11: 269-300. Gomez-Perales J.E, Colvile R.N, Nieuwenhuijsen M.J, Fernandez-Bremauntz A, GutierrezAvedoy V.J, Paramo-Figueroa V.H, Blanco-Jimenez S, Bueno-Lopez E, Mandujano F, Bernabe-Cabanillas R, Ortiz-Segovia E. Commuters` exposure to PM2.5, CO, and benzene in public transport in the metropolitan area of Mexico City. Atmos Environ 2004; 38: 1219-1229. Goodman P, Agnew M, McCaffrey M, Paul G, Clancy L. Effects of the Irish smoking ban on respiratory health of bar workers and air quality in Dublin pubs. Am J Respir Crit Care Med 2007; 175: 840-845. Gulliver J, Briggs D.J. Personal exposure to particulate air pollution in transport microenvironments. Atmos Environ 2004; 38: 1-8. Han X, Aguilar-Villalobos M, Allen J, Charlton C.S, Ronbinson R, Bayer C, Naeher L. Traffic-related occupational exposures to PM2.5, CO and VOCs in Trujillo, Peru. Int J Occup Environ Health 2005; 11: 276-288. Hänninen OO, Lebret E, Ilacqua V, Katsouyanni K, Künzli N, Sráme RJ, Jantunen M. Infiltration of ambient PM2.5 and levels of indoor generated non-ETS PM2.5 in residences of four European cities. Atmos Environ 2004; 38: 6411-6423. Hansen TB, Andersen B. Ozone and other air pollutants from photocopying machines. Am Ind Hyg Assoc J 1986; 47: 659-665. Happo MS, Salonen O, Hälinen AI, Jalava PI, Pennanen AS, Kosma VM, Sillanpää M, Hillamo R, Brunekreef B, Katsouyanni K, Sunyer J, Hirvonen M-R. Dose and time dependency of inflammatory responses in the mouse lung to urban air coarse, fine, and ultrafine particles from six European cities. Inhal Toxicol 2007; 19: 227-246. Harrison RM, Shi JP, Xi S, Khan A, Mark D, Kinnersley R, Yin J. Measurement of number, mass and size distribution of particles in the atmosphere. In: Brown LM, Collings N, Harrison RM, Maynard AD, Maynard RL (Hg.) Ultrafine particles in the atmosphere. Imperial College Press. London, 2003. He C, Morawska L, Hitchins J, Gilbert D. Contribution from indoor sources to particle number and mass concentrations in residential houses. Atmos Environ 2004; 38: 34053415. He C, Morawska L, Tablin L. Particle emission characteristics of office printers. Environ Sci Technol 2007 ; 41:6039-6045. Heavner DL, Morgan WT, Ogden MW. Determination of volatile organic compounds and respirable suspended particulate matter in New Jersey an Pennsylvania homees and workplaces, Environ Int 1996; 22: 159-183. Heudorf U. Innenraumklima in Schulen. Bericht für das Dezernat Bildung, Umwelt und Frauen. Stadtschulamt Frankfurt. Mai 2006. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 103 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Hidy GM, Lachenmayer C, Chow J, Watson J. Urban outdoor-indoor PM2.5 concentrations and personal exposure in the deep south. Part II: inorganic chemistry. Aerosol Sci Technol 2000; 33: 357-375. Ho KF, Cao JJ, Harrison RM, Lee SC, Bau KK. Indoor/outdoor relationships of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in PM2.5 in roadside environment of Hong Kong. Atmos Environ 2004; 38: 6327-6335. Hu B, Freihaut JD, Bahnfleth W, Gomes CAS, Brandolyn T. Literatur review and parametric study: indoor particle resuspension by human activity. Proceedings: Indoor Air 2005, 1541-1545. Hubbard HF, Coleman BK, Sarwar G, Corsi RL. Effects of an ozone-generating air purifier on indoor secondary particles in three residential dwellings. Indoor Air 2005; 15: 432-444. Hughes LS, Cass GR, Gond J, Ames M, Salmez I. Physical and chemical characterization of atmospheric ultrafine particles in the Los Angeles area. Environ Sci Terchnol 1998; 32: 1153-1161. Hurley F, Cherrie J, Donaldson K, Seaton A, Tran L. Assessment of health effects of longterm occupational exposure to tunnel dust in the London underground. Universitiy of Aberdeen. Research report TM/02/04. 2004. Hussein T, Glytsos T, Ondrácek J, Dohányosová P, Zdimal V, Hämeri K, Lazaridis M, Smolik J, Kulmala M. Particle size characterization and emission rates during indoor activities in a home. Atmos Environ 2006; 40: 4285-4307. Jalava PI, Salonen RO, Pennanen AS, Sillanpää M, Hälinen AI, Happo MS, Hillamo R, Brunekreef B, Katsouyanni K, Sunyer J, Hirvonen M-R. Heterogeneities in inflammatory and cytotoxic responses of RAW 264.7 macrophage cell line to urban air coarse, fine, and ultrafine particles from six European sampling campaigns. Inhal Toxicol 2007; 19: 213-225. Janssen NAH, Hoek G, Harssema H, Brunekreef B. Childhood exposure to PM10: relation between personal, classroom, and outdoor concentrations. Occup Environ Med 1997; 54: 888-894. Janssen NAH, van Vliet PHN, Aaarts F, Harssema H, Brunekreef B. Assessment of exposure to traffic related air pollution of children attending schools near motorways. Atmos Environ 2001; 35: 3875-3884. Janssen NA, Schwartz J, Zanobetti A, Suh HH. Air conditioning and source-specific particles as modifiers of the effect of PM10 on hospital admissions for heart and lung disease. Environ Health Perspect 2002; 110: 43-49. Janssen NAH, Lanki T, Hoek G, Vallius M, de Hartog JJ, van Grieken R, Brunekreef B. Association between ambient, personal, and indoor exposure to fine particulate matter constituents in Dutch and Finnish panels of cardiovascular patients. Occup Environ Med 2005; 62: 868-877. Jetter JJ, Guo Z, McBrian JA, Flynn MR. Characterization of emissions from burning incense. Sci Total Environ 2002; 295: 51-67. Jenkins RA, Finn D, Tomkins BA, Maskarinec MP. Environmental tobacco smoke in the nonsmoking section of a restaurant: a case study. Regul Toxicol Pharmacol 2001; 34: 213-220. John K, Karnae S, Crist K, Kim M, Kulkarni A. Analysis of trace elements and ions in ambi- 104 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen ent fine particulate matter at three elementary schools in Ohio. J Air Waste Manag Assoc 2007; 57: 394-406. Jones NC, Thornton CA, Mark D, Harrison RM. Indoor/outdoor relationships of particulate matter in domestic homes with roadside, urban and rural locations. Atmos Environ 2000; 34: 2603-2612. Kado NY, Colome SD, Kleinman MT, Hsieh DPH, Jaques P. Indoor-outdoor concentrations and correlations of PM10-associated mutagenic activity in nonsmokers`and asthmatics` homes. Environ Sci Technol 1994; 28: 1073-1078. Kagi N, Fujii S, Horiba Y, Namiki N, Ohtani Y, Emi H, Tamura H, Kim YS. Indoor air quality for chemical and ultrafine particle contaminants from printers. Build Environ 2007; 42: 1949-1954. Karlsson HL, Nilsson L, Moller L. Subway particles are more genotoxic than street particles and induce oxidative stress in cultured human lung cells. Chem Res Toxicol 2005; 18: 19-23. Kaur S, Nieuwenhuijsen M, Colvile R. Personal exposure of street canyon intersection users to PM2.5, ultrafine particle counts and carbon monoxide in central London, UK. Atmos Environ 2005; 39: 3629-3641. Keeler GJ, Dvonch T, Yip FY, Parker EA, Israel BA, Marsik FJ, Morishita M, Barres JA, Robins TG, Brakefield-Caldwell W, Sam M. Assessment of personal and community-level exposure to particulate matter among children with asthma in Detroit, Michigan, as part of Community Action Against Asthma (CAAA). Environ Health Perspect 2002; 110 (suppl. 2): 173-181. Kim D, Sass-Kortsak A, Purdham JT, Dales RE, Brook JR. Sources of personal exposure to fine particles in Toronto, Ontario, Canada. J Air Waste Manag Assoc. 2005; 55:1134-1146. Kinney PL, Chillrud SN, Ramstrom S, Ross J, Spengler JD. Exposure to multiple air toxics in New York City. Environ Health Perspect 2002; 110: 539-546. Klepeis NE, Ott WR, Repace JL. The effect of cigar smoking on indoor levels of carbon monoxide and particles. J Expo Anal Environ Epidemiol 1999; 9: 622-635. Koenig JQ, Mar TF, Allen RW, Jansen K, Lumley T, Sullivan JH, Trenga CA, Larson T, Liu LJ. Pulmonary effects of indoor- and outdoor-generated particles in children with asthma. Environ Health Perspect 2005; 113: 499-503. Koistinen K, Edwards RD, Mathys P, Ruuskanen J, Künzli N, Jantunen MJ. Sources of fine particulate matter in personal exposures and residential indoor, residential outdoor and workplace microenvironments in the Helsinki phase of the EXPOLIS study. Scand J Work Environ Health 2004; 30, suppl. 2: 36-46. Krausse B, Mardaljevic J. Patterns of driver´s exposure to particulate matter. In: Williams K (Ed.). Spatial planning, urban form and sustainable transport. Ashgate, Aldershot, UK. Künzli N, Mazzoletti P, Adam M, Götschi T, Mathys P, Monn C, Brändli O. Smoke-free café in an unregulated European city: highly welcome and economically successful. Tobacco Control 2003; 12: 282-288. Laden F, Neas LM, Dockery DW, Schwartz J. Association of fine particulate matter from different sources with daily mortality in six U.S. cities. Environ Health Perspect 2000; 108: 941-947. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 105 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Lahrz T, Piloty M, Pfeiler P, Honigmann I. Messungen von Schadstoffen an Berliner Büroarbeitsplätzen, Bericht des Institutes für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen, Fachbereich Umwelt- und Gesundheitsschutz, Berlin, 2002. Lahrz T, Piloty M, Oddoy A, Fromme H. Gesundheitlich bedenkliche Substanzen in öffentlichen Einrichtungen in Berlin. Untersuchungen zur Innenraumluftqualität in Berliner Schulen. Bericht des Instituts für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen, Fachbereich Umwelt- und Gesundheitsschutz. Berlin, 2003. Lahrz T, Piloty M, Pfeiler P, Honigmann I. Gesundheitlich bedenkliche Substanzen in öffentlichen Einrichtungen in Berlin. Abwehr gesundheitlicher Beeinträchtigungen durch Luftschadstoffe in Berliner Schulen. Messprogramm 2003. Bericht des Instituts für Lebensmittel, Arzneimittel und Tierseuchen, Fachbereich Umwelt- und Gesundheitsschutz. Berlin, 2004. Lahrz T, Piloty M, Pfeiler P, Honigmann I. Gesundheitlich bedenkliche Substanzen in öffentlichen Einrichtungen in Berlin. Abwehr gesundheitlicher Beeinträchtigungen durch Luftschadstoffe in Berliner Schulen. 2006. Lai ACK. Particle deposition indoors: a review. Indoor Air 2002; 12: 211-214. Lai HK, Kendall M, Ferrier H, Lindup I, Alm S, Hänninen O, Jantunen M, Mathys P, Colvile R, Ashmore MR, Cullinan P, Nieuwenhuijsen MJ. Personal exposures and microenvironment concentrations of PM2.5, VOC, NO2 and CO in Oxford, UK. Atmos Environ 2004; 38: 6399-6410. Lambert WE, Samet JM, Spengler JD. Environmental tobacco smoke concentrations in nosmoking and smoking sections of restaurants. Am J Public Health 1993; 83: 13391341. Lanki T, de Hartog JJ, Heinrich J, Hoek G, Janssen NA, Peters A, Stolzel M, Timonen KL, Vallius M, Vanninen E, Pekkanen J. Can we identify sources of fine particles responsible for exercise-induced ischemia on days with elevated air pollution? The ULTRA study. Environ Health Perspect 2006; 114: 655-60. Leaderer BP, Naeher L, Jankun T, Balenger K, Holford TR, Toth C, Sullivan J, Wolfson JM, Koutrakis P. Indoor, outdoor, and regional summer and winter concentrations of PM10, PM2.5, SO42-, H+, NH4+, NO3-, NH3, and nitrous acid in homes with and without kerosene space heaters. Environ Health Perspect 1999; 107: 223-231. Lee HS, Kang B-W, Cheong J-P, Lee S-K. Relationships between indoor and outdoor air quality during the summer season in Korea. Atmos Environ 1997; 31: 1689-1693. Lee SC, Chan LY, Chiu MY. Indoor and outdoor air quality investigation at 14 public places in Hong Kong. Environ Int 1999; 25: 443-450. Lee SC, Li W-M, Chan LY. Indoor air quality at restaurants with different styles of cooking in metropolitan Hong Kong. Sci Total Environ 2001; 279: 181-193. Lee SC, Chang M. Indoor and outdoor air quality investigation at schools in Hong Kong. Chemosphere 2000; 41: 109-113. Levy J.I, Dumyahn T, Sprengler J.D. Particulate matter and polycyclic hydrocarbon concentrations in indoor and outdoor microenvironments in Boston, Massachusetts. J Expo Anal Environ Epidemiol 2002; 12: 104-14. Li S-C, Lin C-H. Carbon profile of residential indoor PM1 and PM2.5 in the subtropical region. Atmos Environ 2003; 37: 881-888. 106 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Li T-T, Bai Y-H, Liu Z-R, Liu J-F, Zhang G-S, Li JL. Air quality in passenger cars of the ground railway transit system in Beijing, China. Sci Total Environ 2006; 367: 89-95. Ligman B, Casey M, Braganza E, Coy A. Redding Y, Womble S. Airborne Particulate matter within school environments in the United States. Proceedings of the 8th conference on Indoor Air and Climate, Edinburgh, Scotland, 1999: 255-261. Link B, Gabrio T, Zöllner I, Schwenk M, Siegel D, Schultz E, Scharring S, Borm P. Feinstaubbelastung und deren gesundheitliche Wirkungen bei Kindern. Bericht des Landesgesundheitsamtes Baden-Württemberg, 2004. Liu DL, Nazaroff WW. Modeling pollutant penetration across building envelopes. Atmos Environ 2001; 35: 4451-4462. Liu DL, Nazaroff WW. Particle penetration through building cracks. Aerosol Sci Technol 2003; 37: 565-573. Liu Y, Chen R, Shen X, Mao X. Wintertime indoor air levels of PM10, PM2.5 and PM1 at public places and their contributions to TSP. Environ Int 2004a; 30: 189-197. Liu XY, Mason M, Krebs K, Sparks L. Full-scale chamber investigation and simulation of air freshener emissions in the presence of ozone. Environ Sci Technl 2004b; 38: 28022812. Long CM, Suh HH, Koutrakis P. Characterization of indoor particle sources using continuous mass and size monitors. J Air & Waste Manage Assoc 2000; 50: 1236-1250. Long CM, Suh HH, Kobzik L, Catalano PJ, Ning YY, Koutrakis P. A pilot investigation of the relative toxicity of indoor and outdoor fine particles: in-vitro effects of endotoxin and other particulate properties. Environ Health Perspect 2001a; 109: 1019-1026. Long CM, Suh HH, Catalano PJ, Koutrakis P. Using time- and size-resolved particulat data to quantify indoor penetration and deposition behavior. Environ Sci Technol 2001b; 35: 2089-2099. Lunden MM, Thatcher TL, Hering SV, Brown NJ. Use of time- and chemically resolved particulate data to characterize the infiltration of outdoor PM2.5 into a residence in the San Joaquin Valley. Environ Sci Technol 2003 ; 15 : 4724-4732. Lung S.C.C, Wu M.J, Lin C.C. Customers exposure to PM2.5 and polycyclic aromatic hydrocarbons in smoking/non-smoking sections of 24-h coffee shops in Taiwan. J Expo Anal Environ Epidemiol 2004;14: 529-535. Lung S-CC, Mao I-F, Liu L-JS. Residents` particle exposures in six different communities in Taiwan. Sci Total Environ 2007; 377: 81-92. Mackay E. An investigation of the variation in personal exposure to carbon monoxide and particulates on the A660 in Leeds. M.Sc. thesis, University of Leeds, 2004. Mar TF, Norris GA, Koenig JQ, Larson TV. Associations between air pollution and mortality in Phoenix, 1995-1997. Environ Health Perspect 2000; 108: 347-353. Mar TF, Koenig JQ, Jansen K, Sullivan J, Kaufman J, Trenga CA, Siahpush SH, Liu, LJS, Neas L. Fine particulate air pollution and cardiorespiratory effects in the elderly. Epidemiology 2005; 16: 681-687. Maskarinec MP, Jenkins RA, Counts RW, Dindal AB. Determination of exposure to environmental tobacco smoke in restaurant and tavern workers in one US city. J Expo Anal Environ Epidem 2000; 10: 36-49. Matson U. Indoor and outdoor concentrations of ultrafine particles in some Scandinavian ru- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 107 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen ral and urban areas. Sci Total Environ 2005; 343: 169-176. Matson U, Ekberg LE. Prediction of ultrafine particle concentrations in various indoor enviroments. Proceedings of the conference Indoor Air 2005; 1581-1585. McLaughlin J, Hogg C, Guo LY. Ultrafine and coarse mode aerosol measurements in selected dwellings in Ireland. Proceedings: Indoor Air 2005; 698-701. Peking. Meng QJ, Turpin BJ, Korn L, Weisel CP, Morandi M, Colome S, Zhang J, Stock T, Spektor D, Winer A, Zhang L, Lee JH, Giovanetti R, Cui W, Kwon J, Alimokhtari S, Shendell D, Jones J, Farrar C, Maberti S. Influence of ambient (outdoor) sources on residential indoor and personal PM2.5 concentrations: Analyses of RIOPA data. J Expo Anal Environ Epidemiol 2005; 15: 17-28. Miguel AF, Aydin M, Reis AH. Indoor deposition and forced re-suspension of respirable particles. Indoor Built Environ 2005; 14: 391-396. Milz S, Akbar-Khanzadeh F, Ames A, Spino S, Tex C, Lanza K. Indoor air quality in restaurants with and without designeted smoking rooms. J Occup Environ Hyg 2007; 4: 246-252. Mølhave L, Kjaergaard SK, Sigsgaard T, Lebowitz M. Interaction between ozone and airborne particulate matter in office air. Indoor Air 2005; 15: 383-392. Mönkkönen P, Pai P, Maynard A, Lehtinen KEJ, Hämeri K, Rechkemmer P, Ramachandran G, Prasad B, Kulmala M. Fine particle number and mass concentration measurements in urban Indian households. Sci Total Environ 2005; 347: 131-147. Molnár P, Bellander T, Sällsten G, Boman J. Indoor and outdoor concentrations of PM2.5 trace elements at homes, preschools and schools in Stockholm, Sweden. J Environ Monit 2007; 9: 348-57. Monn C, Fuchs A, Hogger D, Junker M, Kogelschatz D, Roth N, Wanner HU. Particulate matter less than 10 microns (PM10) and fine particles less than 2.5 microns (PM2.5): relationships between indoor, outdoor and personal concentrations. Sci Total Environ 1997; 208: 15-21. Monn C, Becker S. Cytotoxicity and induction of proinflammatory cytokines from human monocytes exposed to fine (PM2.5) and coarse particles (PM10-2.5) in outdoor and indoor air. Toxicol Appl Pharmacol 1999; 155: 245-252. Morawska L, He C, Hitchins J, Mengersen K, Gilbert D. Characteristics of particle number and mass concentrations in residential houses in Brisbane, Australia. Atmos Environ 2003; 37: 4195-4203. Morawska L, Salthammer T. Fundamentals of indoor particles and settled dust. In: Morawska L, Salthammer T. (Eds.) Indoor environment. Airborne particles and settled dust. Wiley-VCH Verlag Weinheim, 2003. Morrison GC, Nazaroff WW. Ozone interactions with carpet: secondary emissions of aldehydes. Environ Sci Technol 2002; 36: 2185-2192. Mosley RB, Greenwell DJ, Sparks LE, Guo Z, Tucker WG, Fortmann R, Whitfield C. Penetration of ambient fine particles into the indoor environment. Aerosol Sci Technol 2001; 34: 127-136. Mosqueron L, Momas I, MoullecY. Personal exposure of Paris office workers to nitogen, dioxide and fine particeles. Occup Environ Med 2002; 59: 550-556. Mulcahy M, Byrne MA, Ruprecht A. How does the Irish smoking ban measure up? A before and after study of particle concentrations in Irish pubs. Proceedings: Indoor Air 108 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 2005: 1659- 1662. Peking. Müller H, Wappler I. Asthma bronchiale durch Tonerstaub? Hg.: Landesamt für Arbeitsschutz und Arbeitsmedizin. 2001. Verfügbar unter: http://th.osha.de/publications/merkblaetter/merkbl_tonerstaub.pdf Naeher LP, Smith KR, Leaderer BP, Mage D, Grajeda R. Indoor and outdoor PM2.5 and CO in high- and low-density Guatemalan villages. J Expo Anal Environ Epidemiol 2000; 10: 544-551. Nazaroff WW. Indoor particle dynamics. Indoor Air 2004; Suppl. 7: 175-183. Neas LM, Dockery DW, Ware JH, Spengler JD, Ferris BG, Speizer FE. Concentration of indoor particulate matter as a determinant of respiratory health in children. Am J Epidemiol 1994; 139: 1088-1099. Norbäck D, Walinder R, Erwall C, Venge P. Indoor air pollutants in schools: nasal patency and biomarkers in nasal lavage. Allergy 2000; 55: 163-170. Ogulei D, Hopke PK, Walklace LA. Analysis of indoor particle size distributions in an occupied townhouse using positive matrix factorization. Indoor Air 2006; 16: 204-215. Osman LM, Douglas JG, Garden C, Reglitz K, Lyon J, Gordon S, Ayres JG. Indoor air quality in homes of patients with chronic obstructive pulmonary disease. Am J Respir Crit Care Med 2007; 176: 465-472. Ostro B, Feng WY, Broadwin R, Green S, Lipsett M. The effect of components of fine particulate air pollution on mortality in California: results from CALFINE. Environ Health Perspect 2007; 115: 13-9. Ott W, Switzer P, Robinson J. Particle concentrations inside a tavern before and after prohibition of smoking: evaluating the performance of an indoor air quality model. J Air & Waste Manage Assoc 1996; 46: 1120-1134. Özkaynak H, Xue J, Weker R, Butler D, Koutrakis P, Spengler JD. The Particle TEAM (PTEAM) Study: analysis of the data. Final report. Vol. III, US - Environmental Protection Agency: 1995. Pan Z, MØlhave L, Kjaergaard SK. Effects on eyes and nose in humans after experimental exposure to airborne office dust. Indoore Air 2000; 10: 237-245. Pérez IR, Serrano J, Alfaro-Moreno E, Baumgardner D, García-Cuellar C, Martín del Campo JM, Raga GB, Castillejos M, Colín RD, Vargas ARO. Relations between PM10 composition and cell toxicity: a multivariate and graphical approach. Chemosphere 2007; 67: 1218-1228. Peters A, Schulz H, Kreyling WG, Wichmann H-E. Staub und Staubinhaltsstoffe / Feine und ultrafeine Partikel. In: Wichmann, Schlipköter, Fülgraff (Hg.) Handbuch Umweltmedizin. Ecomed Verlag, 1998. Pfeifer GD, Harrison RM, Lynam DR. Personal exposures to airborne metals in London taxi drivers and office workers in 1995 and 1996. Sci Total Environ 1999; 235: 253-260. Phillips, K, Bentley, MC, Howard DA, Alvan G. Assesment of air quality in Paris by personal monitoring of non-smokers for respirable suspended particles and environmental tobacco smoke. Environmental Int 1998; 24: 405-425. Praml C, Schierl R. Dust exposure in Munich public transportation: a comprehensive 4-year survey in buses and trams. Int Arch Occup Environ Health 2000; 73: 209-214. Rees VW, Connolly GN. Measuring air quality to protect children from second hand smoke Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 109 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen in cars. Am J Prev Med 2006; 31: 363-368. Reiss R, Anderson EL, Cross CE, Hidy G, Hoel D, McClellan R, Moolgavkar S. Evidence of health impacts of sulphate- and nitrate-containing particles in ambient air. Inhal Toxicol 2007; 19: 419-49. Repace J. Respirable particles and carcinogens in the air of Delaware hospitality venues before and after a smoking ban. J Occup Environ Med 2004; 46: 887-905. Repace J, Hyde J.N, Brugge D. Air pollution in Boston bars before and after a smoking ban. BMC Public Health. 2006; 6: 266. Reynolds SJ, Bleck DW, Borin SS, Breuer G, Burmeister LF, Fuortes LJ, Smith TF, Stein MA, Subramanian P, Thorne PS, Whitten P. Indoor Enviromental Quality in Six Commercial Office Buildings in the Midwest United States. App Occup Environ Hyg 2001; 16: 1065-1077. Riediker M, Cascio WE, Griggs TR, Herbst MC, Bromberg PA, Neas L, Williams RW, Devlin RB. Particulate matter exposure in cars is associated with cardiovascular effects in healthy young men. Am J Respir Crit Care Med 2004; 169: 934-940. Riley WJ, McKone TE, Lai AC, Nazaroff WW. Indoor particulate matter of outdoor origin: importance of size-dependent removal mechanisms. Environ.Sci.Technol. 2002; 36: 200-207. Erratum in: Environ.Sci.Technol. 2002; 36: 1868. RKI (Robert Koch Institut). Mitteilung der RKI-Kommission „Methoden und Qualitätssicherung in der Umweltmedizin“: Schimmelpilzbelastung in Innenräumen - Befunderhebung, gesundheitliche Bewertung und Maßnahmen. Berlin, 2006. Rodes C, Sheldon L, Whitaker D, Clayton A, Fitzgerald K. Measuring concentrations of selected air pollutants inside California vehicles: Final Report prepared for the California State Air Resources Board, Sacramento: 1998. Rojas-Bracho L, Suh HH, Koutrakis P. Relationships among personal, indoor, and outdoor fine and coarse particle concentrations for individuals with COPD. J Expo Anal Environ Epidemiol 2000; 10: 294-306. Rojas-Bracho L, Suh HH, Oyola P, Koutrakis P. Measurements of children`s exposures to particles and nitrogen dioxide in Santiago, Chile. Sci Total Environ 2002; 287: 249264. Roller M. Quantitative Risikoabschätzung für die Exposition gegenüber Toneremissionen aus Kopiergeräten. Gefahrstoffe-Reinhaltung der Luft 2006; 66: 211-216. Roorda-Knape MC, Janssen NAH, De Hartok JJ, Van Vliet PHN, Harssema H, Brunekreef B. Air pollution from traffic in city districts near major motorways. Atmos Environ 1998; 32: 1921-1930. Sabin LD, Behrentz E, Winer AM, Jeong S, Fitz DR, Pankratz DV, Colome SD, Fruin SA. Characterizing the range of children’s air pollutant exposure during school bus commutes. J Expo Anal Environ Epidemiol 2004: 1-11. Sarnat SE, Coull BA, Ruiz PA, Koutrakis P, Suh HH. The influences of ambient particle composition and size on particle infiltration in Los Angeles, CA, residences. J Air Waste Manage Assoc 2006; 56: 186-196. Sarwar G, Olson DA, Corsi RL, Weschler CJ. Indoor fine particles : the role of terpene emisions from consumer products. J Air & Waste Manage Assoc 2004; 54: 367-377. Sawant AA, Na K, Zhu X, Cocker K, Butt S, Song C, Cocker DR. Characterization of PM2.5 and selected gas-phase compounds at multiple indoor and outdoor sites in Mira 110 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Loma, California. Atmos Environ 2004; 38: 6269-6278. Scheff PA, Paulius VK, Curtis L, Conroy LM. Indoor air quality in a middle school, part II: development of emission factors for particulate matter and bioaerosols. App Occup Environ Hyg 2000; 15: 835-842. Schwarze PE, Øvrevik J, Låg M, Refsnes M, Nafstad P, Hetland RB, Dybing E. Particulate matter properties and health effects: consistency of epidemiological and toxicological studies. Human & Environmental Toxicology 2006; 25: 559-79. See SW, Balasubramanian R. Risk assessment of exposure to indoor aerosols associated with Chinese cooking. Environ Res 2006; 102: 197-204. Seifert B. Die Untersuchung von Hausstaub in Hinblick auf Expositionsabschätzungen. Bundesgesundheitsblatt 1998; 41: 383-391. Sendzig T, Fong G, Travers M, Hyland A. The hazard of tobacco smoke pollution in cars: evidence from an air quality monitoring study. 13th World Conference on Tobacco and Health; 2006 July 12th-15th; Washington DC. Shaughnessy RJ, Mcdaniels TJ, Weschler CJ. Indoor chemistry: ozone and volatile organic compounds found in tobacco smoke. Environ Sci Technol 2001; 35: 2758-2764. Shaughnessy RJ, Turk B, Evans S, Fowler F, Casteel S, Louie S. Preliminary study of flooring in school in the U.S.: airborne particulate exposure in carpeted vs. uncarpeted classrooms. Proceedings of Indoor Air 2002: 974-979. Siegel D. Europäische Messverfahren für Schwebstaub PM10 und PM2,5 sowie für Pb/Cd/As/Ni. In: Kommission Reinhaltung der Luft im VDI und DIN (Hg.) KRdLExperten-Forum Staub und Staubinhaltsstoffe. KRdL-Schriftenreihe, Band 33, 2004. Simoni M, Scognamiglio A, Carrozzi L, Baldacci S, Angino A, Pistelli F, Di Pede F, Viegi G. Indoor exposures and acute respiratory effects in two general population samples from a rural and an urban area in Italy. J Expo Anal Environ Epidemiol 2004; 14 Suppl 1: S144-S152. Simons E, Curtin-Brosnan J, Buckley T, Breysse P, Eggleston PA. Indoor environmental differences between inner city and suburban homes of children with asthma. J Urban Health 2007; 84: 577-590. Singer BC, Coleman BK, Destaillats H, Hodgson AT, Lunden MM, Weschler CJ, Nazaroff WW. Indoor secondary pollutants from cleaning products and air freshner use in the presence of ozone. Atmos Environ 2006; 40: 6696-6710. Singh P, DeMarini DM, Dick CAJ, Tabor DG, Ryan JV, Linak WP, Kobayashi T, Gilmour MI, Sample characterization of automobile and forklift diesel exhaust particles and comparative pulmonary toxicity in mice. Environ Health Perspect 2004; 112: 820-825. Slama R, Morgenstern V, Cyrys J, Zutavern A, Herbart O, Wichemann HE, Heinrich J, and the LISA study group. Traffic-related atmospheric pollutants levels during pregnancy and offspring’s term birth weigh: a study on a land-use regression exposure model. Environ Health Perspect 2007; 115:1283-1292 Sohn JR, Choi DW, Kim YS, Roh YM, Lee CM. A survey of indoor air quality within public transport vehicles operating in Seoul. Proceedings: Indoor Air 2005: 802-805. Peking. Sørensen M, Loft S, Andersen HV, Raaschou-Nielsen O, Skovgaard LT, Knudsen LE, Nielsen IV, Hertel O. Personal exposure to PM2.5, black smoke and NO2 in Copenhagen: relationship to bedroom and outdoor concentrations covering seasonal variation. J Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 111 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Expo Anal Environ Epidemiol 2005; 15: 413-422. Son BS, Song MR, Yang WH. A study on PM10 and VOCs concentrations of indoor environment in school and recognition of indoor air quality. Proceedings: Indoor Air 2005: 827-832. Peking. Stranger M, Potgieter-Vermaak SS, Van Grieken R. Comparative overview of indoor air quality in Antwerp, Belgium. Environ Int 2007; 33: 789-797. Thatcher TL, Layton D. Deposition, Resuspension, and Penetration of Particles within a Residence, Atmos Environ 1995; 29: 1487-1497. Thatcher TL, Lunden MM, Revzan KL, Sextro RG, Brown NJ. A concentration rebound method for measuring particle penetration and deposition in the indoor environment. Aerosol Sci Technol 2003; 37: 847-864. Thornburg J D, Ensor S, Rodes CE, Lawless PA, Sparks LE, Mosley RB. Penetration of Particles into Buildings and Associated Physical Factors. Part I: Model Development and Computer Simulation. Aerosol Sci Technol 2001; 34: 284-296. Travers MJ, Cummings KM, Hyland A, Repace J, Babb J, Pechacek T, Caraballo R. Indoor air quality in hospitality venues before and after implementation of a Clean Indoor Air Law – Western New York, 2003. MMWR 2004; November 12: 1038-1041. Tsai FC, Apte MG, Daisey JM. An exploratory analysis of the relationship between mortality and the chemical composition of airborne particulate matter. Inhal Toxicol 2000; 12 (suppl. 1): 121-135. Turk BH, Brown J T, Geisling-Sobotka K, Froehlich D A, Grimsrud DT, Harrison J, Koonce JF, Prill RJ, Revzan KL. Indoor air quality and ventilation measurements in 38 Pacific Northwest commercial buildings: final report to the Bonneville Power Administration, volume I: measurement results and interpretation. Berkeley, CA: U.S. Department of Energy, Lawrence Berkeley Laboratory, Indoor Environment Program; report no. LBL22315-1/2. Available from: DE88014064/XAB. 1987. Turner S, Cyr L, Gross AJ. The measurement of environmental tobacco smoke in 585 office environments. Environ Int. 1992; 18: 19-28. Turner WA, Caulfield SC, Ellis T, Lewia R. Realtime measurement of PM10 dust levels in a carpeted and non-carpeted school gym room. Proceedings of Indoor Air 2002, 992997. Twardella D, Fromme H, Dietrich S, Dietrich WC. Feinstaubbelastung in Bayerns Schulen. Das Gesundheitswesen 2007 (eingereicht). UBA (Umweltbundesamt) Feststellung und Bewertung von Immissionen - Leitfaden zur Immissionsüberwachung in Deutschland. 3. überarbeitete Auflage. Berlin. 2004. Valente P, Forastiere F, Bacosi A, Cattani G, Di Carlo S, Ferri M, Figà-Talamanca I, Marconi A, Paoletti L, Perucci C, Zuccaio P. Exposure to fine and ultrafine particles from secondhand smoke in public placet bifore and after the smoking ban, Italy 2005. Tobacco Control 2007; 16: 312-317. Vartiainen E, Kulmala M, Ruuskanen TM, Taipale R, Rinne J, Vehkamäki H. Formation and growth of indoor air aerosol particles as a result of d-limonene oxidation. Atmos. Environ 2006; 40: 7882-7892. Vette AF, Rea AW, Lawless PA, Rodes CE, Evans G, Highsmith VR, Sheldon S. Characterization of Indoor-Outdoor Aerosol Concentration Relationships during the Fresno PM Exposure Studies. Aerosol Sci Technol 2001; 34: 118 – 126. 112 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Vinzents PS, Moller P, Sorensen M, Knudsen LE, Hertel O, Jensen FP, Schibye B, Loft S. Personal Exposure to ultrafine particles and oxidative DANN damage. Environ Health Perspect 2005; 113: 1485-1490. Wainman T, Zhang J, Weschler CJ, Lioy PJ. Ozone and limonene in indoor air: a source of submicron particle exposure. Environ Health Perspect 2000; 108: 1139-1145. Walinder R, Norbäck D, Wieslander G, Smedje G, Erwall C, Venge P. Nasal patency and biomarkers in nasal lavage – the significance of air exchange rate and type of ventilation in schools. Int Arch Occup Environ Health 1998; 71: 479-486. Wallace L, Howard-Reed C. Continuous monitoring of ultrafine, fine and coarse particles in a residence for 18 months in 1999-2000. J Air Waste Manage Assoc 2002; 52: 828844. Wallace LA, Mitchell H, O´Connor GT, Neas L, Lippmann M, Kattan M, Koeng J, Stout JW, Vaughn BJ, Wallace D, Walter M, Adams K, Liu L-JS. Particle concentrations in inner-city homes of children with asthma: the effect of smoking, cooking, and outdoor pollution. Environ Health Perspect 2003; 111: 1265-1272. Wallace LA, Williams R. Use of personal-indoor-outdoor sulphur concentrations to estimate the infiltration factor and outdoor exposure factor for individual homes and persons. Environ Sci Technol 2005; 39: 1707-1714. Ward TJ, Noonan CW, Hooper K. Results of an indoor size fractionated PM school sampling program in Libby, Montana. Environ Monit Assess 2007; 130: 163-171. Waring MS, Siegel JA. An evaluation of the indoor air quality in bars before and after a smoking ban in Austin, Texas. J Expo Sci Environ Epidem 2007; 17: 260-268. Weichenthal S, Dufresne A, Infante-Rivard C, Joseph L. Indoor ultrafine particle exposure and home heating systems: A cross-sectional survey of Canadian homes during the winter months. J Expo Sci Environ Epidemiol 2007; 17: 288-297. Wensing M, Pinz G, Bednarek M, Scripp T, Uhde E, Salthammer T. Particle Measurement of Hardcopy Devices. Proceedings of Healthy Buildings 2006. Lisboa, Portugal Vol. II, 461-464. Wensing M, Uhde E, Salthammer T. Leserbrief zum Beitrag von R. Gminski und V. MerschSundermann: Gesundheitliche Bewertung der Exposition gegenüber Tonerstäuben, Umweltmed Forsch Prax. 2006; 11:269-300. Umweltmed Forsch Prax 2007; 12: 190. Weschler CJ, Shields HC. Indoor ozone/terpene reactions as a source of indoor particle. Atmos Environ 1999; 33: 2301-2312. Weschler CJ. Indoor chemistry as a source of particles. In: Morawska L, Salthammer T. (Eds.) Indoor environment. Airborne particles and settled dust. Wiley-VCH Verlag Weinheim, 2003. Weschler CJ, Wells JR, Poppendieck D, Hubbard H, Pearce TA. Workgroup report : indoor air chemistry and health. Environ Health Perspect. 2006; 114: 442-446.. Winkens A, Praetorius F. Feinstaubbelastungen in der Innenraumluft. VDI-Bericht Nr. 1921, 2006. Yip FY, Keeler GJ, Dvonch JT, Robins TG, Parker EA, Israel BA, Brakefield-Caldwell W. Personal exposure to particulate matter among children with asthma in Detroit, Michigan. Atmos Environ 2004; 38: 5227-5236. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 113 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Notizen 114 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Anlagenverzeichnis A Untersuchung des LGA Baden-Württemberg ............................................................... A-3 A.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte ....................................................... A-3 A.2 Messmethoden ...................................................................................................... A-3 A.2.1 Bestimmung von PM2,5 mit Pikofiltergeräten................................................... A-3 A.2.2 Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration ................................................ A-4 A.2.3 Bestimmung des Rußanteils in PM2,5 bei Sammlung auf Pikofiltergeräten .... A-5 A.2.4 Probenahme und Analytik zur Bestimmung des sedimentierten Grobstaubs. A-5 A.3 Ergebnisse zu Messungen in Wohnungen und Schulen ....................................... A-7 A.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse ........................................................................ A-7 A.3.2 Ergebnisse zu Rußmessungen im PM2,5 ...................................................... A-11 A.3.3 Ergebnisse zum sedimentierten Grobstaub (Gesamtpartikel) ...................... A-12 A.3.4 Ergebnisse zum „schwarzen“ Grobstaub...................................................... A-16 A.3.5 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration................................................. A-17 A.4 Langzeituntersuchungen zu Auswirkungen von Reinigungsmaßnahmen ........... A-23 A.4.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte.............................................. A-23 A.4.2 Messmethoden ............................................................................................. A-25 A.4.3 Ergebnisse zu Messungen in 38 Schulen 2005/06....................................... A-26 A.4.4 Ergebnisse zu Messungen in einer Schule von November 2006 bis Juli 2007.................................................................................................. A-41 B Untersuchung des LGL in Bayern ................................................................................. B-1 B.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte ....................................................... B-1 B.2 Messmethoden ...................................................................................................... B-2 B.2.1 Bestimmung von PM-Fraktionen mittels Aerosolspektrometer ....................... B-2 B.2.2 Gravimetrische Bestimmung von PM2.5 mittels Filtersammlung ..................... B-2 B.2.3 Messmethode der Partikelanzahlkonzentration.............................................. B-3 B.3 Ergebnisse von Messungen in Schulen................................................................. B-4 B.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse in der Wintermessperiode .............................. B-4 B.3.2 Ergebnisse zur Partikelmasse in der Sommermessperiode ........................... B-8 B.3.3 Zusammenfassende Ergebnisse über beide Messperioden......................... B-11 B.3.4 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration................................................. B-13 C Untersuchungen des ILAT Berlin .................................................................................. C-1 C.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte ....................................................... C-1 C.2 Messmethoden ...................................................................................................... C-2 C.2.1 Gravimetrische Bestimmung von alveolengängigem Staub (PM4 ) durch Filtersammlung ............................................................................................... C-2 C.2.2 Bestimmung des elementaren und organischen Kohlenstoffs im PM4 ........... C-2 C.3 Ergebnisse der Messungen in Schulen und Kindertagesstätten ........................... C-4 C.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse ........................................................................ C-4 C.4 Ergebnisse von Messungen in Wohnungen .......................................................... C-6 C.4.1 Ergebnisse zur Partikelmasse ........................................................................ C-6 C.4.2 Ergebnisse der EC/OC Messungen................................................................ C-9 D Interventionsstudien Feinstaub und Lüftung/Reinigung ................................................ D-1 D.1 Untersuchung des ILAT in Berlin ........................................................................... D-1 D.1.1 Untersuchungsbedingungen........................................................................... D-1 D.1.2 Messmethodik................................................................................................. D-3 D.1.3 Ergebnisse zum alveolengängigen Feinstaub (~PM4) .................................... D-4 D.1.4 Ergebnisse zum PM10 ..................................................................................... D-8 D.1.5 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration / Partikelverteilung .................. D-11 D.2 Untersuchung der Stadt Frankfurt........................................................................ D-15 D.2.1 Untersuchungsbedingungen......................................................................... D-15 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-1 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.2.2 Messmethodik............................................................................................... D-15 D.2.3 Ergebnisse der gravimetrischen Messungen................................................ D-16 D.2.4 Kontinuierliche Messungen der PM10-Gehalte.............................................. D-17 D.2.5 Feinstaub-Untersuchungen in zwei weiteren Klassenräumen 2007............. D-20 D.3 Untersuchung des LGL Bayern............................................................................ D-22 D.3.1 Untersuchungsbedingungen......................................................................... D-22 D.3.2 Messmethodik............................................................................................... D-25 D.3.3 Ergebnisse der gravimetrischen Messungen................................................ D-26 D.3.4 Ergebnisse der kontinuierlichen Messungen ................................................ D-29 D.3.5 Lüftungs- und Reinigungseffekte .................................................................. D-30 D.4 Länderuntersuchungsprogramm in öffentlichen Einrichtungen (LUPE I)............. D-33 A-2 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A Untersuchung des LGA Baden-Württemberg (modifiziert nach Link et al. 2004) A.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte Zur Untersuchung der Belastung von Schulen mit PM2,5 wurden in Mannheim, Stuttgart, Kehl mit Umgebung und im Kreis Ravensburg in Aulendorf, Bad Waldsee, Reute und Bergatreute in 54 Klassenräumen an 29 Schulen insgesamt 113 Messungen in Verbindung mit den Untersuchungen an den Wohnungen durchgeführt. Die Messungen fanden an unterschiedlichen Wochen im Zeitraum zwischen November 2001 und April 2002 statt. Die Messdauer betrug in der Regel 7 Tage; eine Differenzierung zwischen den Unterrichtszeiten und den unterrichtsfreien Zeiten fand dabei nicht statt. Die Untersuchung von Wohninnenräumen sollte in jeweils etwa 40 Haushalten der vier Untersuchungsgebiete (Mannheim, Stuttgart, Kehl, Aulendorf/Bad Waldsee) durchgeführt werden. Um Wohnungen mit möglichst unterschiedlichen Verkehrsbelastungen in die Untersuchung einzubeziehen, wurden in jedem Gebiet anhand von Verkehrsfragebögen der zur Teilnahme bereiten Familien die Wohnungen mit den höchsten und mit den niedrigsten Verkehrsbelastungen ausgewählt. Insgesamt konnten im Zeitraum vom 15.11.01 bis 07.05.02 in den Wohnungen von 126 Kindern Messungen durchgeführt werden. Mit Kleinfiltergeräten wurde in den Wohnungen jeweils eine Woche lang PM2,5 gesammelt. Parallel dazu wurde an 68 Stellen PM2,5 in der Außenluft vor der Wohnung erfasst. A.2 Messmethoden A.2.1 Bestimmung von PM2,5 mit Pikofiltergeräten Zur Erfassung der Exposition gegenüber PM2,5 in der Außen- und Innenraumluft von Wohnungen und Schulen wurden Pikofiltergeräte verwendet. Die Messungen erfolgten gemäß VDI 2463 Blatt 1:1999 -11; „Messen von Partikeln – Gravimetrische Bestimmung der Massenkonzentration von Partikeln in der Außenluft – Grundlagen“, VDI 2463 Blatt 7:1982 - 08; „Messen von Partikeln – Messen der Massenkonzentration (Immission); Filtrationsverfahren; Kleinfiltergerät GS 050“ und VDI 2463 Blatt 8:1982 - 08; „Messen von Partikeln – Messen der Massenkonzentration (Immission); Basisverfahren für den Vergleich von nichtfraktionierenden Verfahren“. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-3 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Der Messbereich des Verfahrens erstreckt sich von 5 – 200 µg/m3. Voraussetzung für eine ausreichende Nachweisgrenze des Verfahrens ist eine entsprechend lange Messzeit. Das Pikofiltergerät arbeitet mit einem Volumenstrom von 3 m3/h. Bei einer angenommenen Filterbelegung von 100 µg ist mit einem Fehler von 5 µg (5%) zu rechnen. Bei der Durchführung der Messungen wurde in der Regel die Probenahme über 7 Tage durchgeführt, für die Äquilibration und Auswaage des Filters vor und nach der Probenahme wurden 3 Tage angesetzt. Der Mindestdurchsatz betrug 72 m³ Luft. Vor Untersuchungsbeginn erfolgte eine Funktionsüberprüfung des Probenahmegerätes (Pikofiltergerät MVS/PNS 6.1-15 mit Probenahmekopf PM2,5 der Firma Derenda). Unter Vermeidung der Kontamination des Filters wurde der PM2,5-Probenahmekopf des Probenahmegerätes mit dem Filterhalter und dem vorgewogenen Filter bestückt. Das Probenahmegerät wurde gemäß der Bedienungsanleitung des Herstellers gestartet. Nach der Messung wurde der Filterhalter mit dem Filter unter Vermeidung von Kontaminationen aus dem PM2,5Probenahmekopf des Probenahmegerätes entfernt. Der Filter wurde nochmals auf Unversehrtheit geprüft. Ebenfalls wurde überprüft, ob der Filter dicht eingebaut war. Der äußere Rand des Filters (1-2 mm), wo die Abdichtung erfolgte, musste rein weiß geblieben sein. Der Filterhalter wurde mit dem Filter in einer beschrifteten Dose mit 6 cm Durchmesser verpackt. Die Auswaage der Filter vor und nach der Beaufschlagung erfolgte in Form einer 10-fach Wägung bei einer Temperatur von 24 bis 25 °C und einer Luftfeuchte von 40 bis 45%. Bei einer Auswaage von 100 µg Feinstaub ist mit einem Fehler von ca. 5% zu rechnen. Nach Auswaage des Filters vor und nach der Beaufschlagung wurde die Differenz der beiden Gewichte und somit die Menge in µg des beaufschlagten Staubes bestimmt. Diese Menge wurde durch das Probevolumen (m3) dividiert. Auf diese Weise wird die PM2,5Belastung der untersuchten Luft in µg pro m3 bestimmt. A.2.2 Bestimmung der Partikelanzahlkonzentration Bei einem Teilkollektiv (Wohnungen von Kindern in Mannheim und Aulendorf/Bad Waldsee) wurde die Gesamtpartikelzahl (Partikelanzahlkonzentration) in der Außen- und Innenraumluft über einen Zeitraum von ca. 10 Stunden mit Hilfe von Kondensationspartikelzählern (CPC) gemessen. Da es sich bei der Partikelmessung mit dem Kondensationspartikelzähler um eine Direktzeitmessung handelt (pro Minute wird ein Messwert gespeichert), ist die aktuell gemessene A-4 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Partikelkonzentration sehr stark von der aktuellen Quellenaktivität abhängig und damit sehr starken Schwankungen unterworfen. Der Messbereich des Verfahrens reicht von 103 – 105 Partikel/cm3; der unterste relevante Messwert liegt bei 103 Partikel/cm3. Abgeschieden und angezeigt werden Partikel mit einem Durchmesser von > 0,01 bis 1 µm. Zur Durchführung der Messung wird die mit Isopropanol (Isopropanol Uvasol 100993 VWR) gesättigte Lösungsmittelkartusche in den Kondensations-Partikelzähler (CPC) 3007 der Firma TSI eingeschraubt. Das Gerät wird entsprechend den Angaben des Herstellers eingeschaltet und 10 min konditioniert. Nach Überprüfung der Funktionsfähigkeit des Gerätes wird der Status Datenaufnahme (Log Mode) aktiviert. Auf dem Display kann die aktuelle Partikelkonzentration abgelesen werden; die anfallenden Daten werden gespeichert. Nach Beendigung der Messung (höchstens 8 h) wird der Status Datenaufnahme deaktiviert und das Gerät ausgeschaltet. Anschließend werden die Daten auf einen PC übernommen und in Excel konvertiert. Die häuslichen Aktivitäten während der Bestimmung der Partikelanzahl wurden in einem Protokoll vermerkt. A.2.3 Bestimmung des Rußanteils in PM2,5 bei Sammlung auf Pikofiltergeräten Als wichtige Voraussetzung für die optische Rußbestimmung an Glasfaserfiltern nach der Immersionsmethode (Fricker und Schultz 2002) muss das Fasermaterial optisch unterdrückt werden. Dazu müssen die Brechungsindices von Fasermaterial und Immersionsöl nahezu identisch sein. Für die optische Rußbestimmung wurde das Spektrometer Modell Specord 50 der Firma Analytik Jena gewählt. Das Messergebnis wird als Extinktion angegeben. Diese Größe wird in Lichtabschwächung (Attenuation) umgerechnet. Die Objektträger mit eingebetteten Filterstücken wurden in den Feststoffhalter des Spektrometers eingesetzt und an jeweils fünf Stellen vermessen. Die jeweils vermessene Filterfläche hatte eine Höhe von 8 mm und eine Breite von ca. 0,5 mm. Die Messungen wurden innerhalb eines Bereichs von ca. 8 mm x 8 mm durchgeführt. Die Messergebnisse zeigen einen starken linearen Zusammenhang mit EC-Vergleichsmessungen (Ballach, Hitzenberger et al. 2001). A.2.4 Probenahme und Analytik zur Bestimmung des sedimentierten Grobstaubs Die Partikelprobenahme erfolgte auf transparenten, mit einem witterungsbeständigen Kleber beschichteten Haftfolien. Die Haftfolien wurden zur Probenahme an der Außenluft horizontal in dem Probenahmegerät Sigma-2 exponiert. Bei den Innenraummessungen wurde auf eine Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen entsprechende Schutzvorrichtung verzichtet. Die für Innenraumuntersuchungen entwickelte Probenahmeeinrichtung, als Gondel bezeichnet, besteht aus einer flachen Kunststoffschale, die mit drei Nylonfäden an der Zimmerdecke angebracht werden konnte. Die Probenahmedauer betrug in der Regel 7 Tage. Eine detaillierte Geräte- und Verfahrensbeschreibung wird in der VDI-Richtlinie 2119, Blatt 4, gegeben (VDI 1991). Aus den exponierten Haftfolien im Format von 65 mm x 65 mm wurden Ausschnitte mit den Abmessungen 18 mm x 18 mm jeweils mittig ausgestanzt. Auf die kleberbeschichtete Seite wurden 5 bis 10 µl einer Immersionslösung zur Einbettung der Staubpartikel aufgegeben. Der Brechungsindex der Immersionslösung war nahe dem Brechungsindex der Akzeptorfläche (Kleber) eingestellt, so dass die Oberflächenstruktur des Klebers optisch weitgehend unterdrückt wurde und ein störender Einfluss auf die Segmentierung der Partikel vermieden werden konnte. Zur Kontrastierung biogener Partikel, insbesondere von Pollen, wurden die Farbstoffe Rhodamin B und Methylgrün in einer wässrigen Karionlösung (Immersionsmedium) verwendet. Die lichtmikroskopische Untersuchung erfolgte im Durchlicht unter Hellfeldbedingungen. Es wurde ein ZEISS-Mikroskop Axioskop H mit 20-facher Objektivvergrößerung benutzt. Zur Auswertung wurde insgesamt eine Fläche von 2,624mm² verwendet. Aus der bildanalytisch segmentierten Partikelfläche wurde der Durchmesser des flächengleichen Kreises als Maß für die Partikelgröße berechnet. In die Auswertung wurden Partikel im Größenbereich von 3 bis 96 µm einbezogen. In einem zweiten Schritt wurde der mittlere Grauwert jedes Partikels bestimmt und über einen empirisch festgelegten Schwellenwert die Entscheidung zwischen transparenten, d.h. mineralisch-anorganischen oder biologischen Partikeln (z.B. menschliche Epithelyen und Abrieb von tierischen und pflanzlichen Materialien) und nicht-transparenten, d.h. elementar-kohlenstoffhaltigen Partikeln getroffen. In den vorliegenden Auswertungsergebnissen des gesamten Grobstaubes sind die Pollen nicht enthalten. Sie wurden durch Anfärbung und morphologische Vermessung erkannt und eliminiert. Durch die wässrige Einbettung der Grobstaubproben gingen wasserlösliche Partikel, wie z.B. NaCl und NH4NO3, in Lösung und konnten bildanalytisch nicht nachgewiesen werden. Die löslichen Salze im Grobstaub wie im Feinstaub wurden mit Hilfe der IC-Analyse nachgewiesen. Zur näheren Beschreibung der Methode wird auf die Literatur verwiesen (Eltschka, Kühr et al. 1994; Scharring, Dietze et al. 2004). An den Schulen der 4 Untersuchungsgebiete wurden im Zeitraum zwischen November 2001 und Ende April/Anfang Mai 2002 jeweils eine Woche lang Grobstaub auf Haftfolie gesammelt A-6 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen und getrennt für das gesamte Partikelkollektiv sowie für den schwarzen, elementarkohlenstoffhaltigen Partikelanteil ausgewertet. In den Wohnungen der Kinder wurden im Untersuchungszeitraum von Mitte November 2001 bis Ende April/Anfang Mai 2002 eine Woche lang Grobstaub auf Haftfolie gesammelt. Dabei wurden Partikelfraktionen mit Partikeldurchmessern in den Bereichen 3 bis 6 µm, 6 bis 12 µm, 12 bis 24 µm, 24 bis 48 µm und 48 bis 96 µm unterschieden. A.3 Ergebnisse zu Messungen in Wohnungen und Schulen A.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse Die Ergebnisse der gravimetrischen Auswertung der gesammelten Feinstäube als PM2,5 sind für die Wohnungen und Schulen in den folgenden Tabelle 1 und Tabelle 2 bzw. in Abbildung 1 getrennt nach Untersuchungsorten dargestellt. Tabelle 1: Messung von PM2,5 in und vor den Wohnungen an den vier Untersuchungsorten Mannheim innen außen Stuttgart innen außen Kehl innen Aulendorf/ Bad Waldsee außen innen außen Alle Wohnungen innen außen Anzahl 34 19 31 15 32 20 29 14 126 68 Mittelwert 46,9 19,3 23,2 17,1 31,0 16,4 22,6 18,4 31,4 17,8 Standardabw. 49,9 9,2 19,2 6,5 42,3 9,1 17,9 11,8 36,9 9,1 Minimum 6 7 6 7 3 6 3 4 3 4 Maximum 182 43 89 33 209 42 91 43 209 43 5. Perzentil 7 7 8 10 4 7 6 4 6 6 25. Perzentil 15 12 12 14 10 10 10 6 11 12 Median 24 19 15 15 20 14 17 20 19 16 75. Perzentil 70 25 30 21 24 21 28 25 32 24 95. Perzentil 166 31 63 27 108 33 47 36 109 32 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-7 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 2: PM2,5-Messungen im Inneren von Schulen Untersuchungsregion Anzahl Untersuchun- Mannheim Stuttgart Kehl Aulendorf, Bad Waldsee gesamt 32 32 29 20 14,3 17,6 13,8 11,0 14,5 Standardabw. 6,9 9,5 6,8 3,0 7,5 Min. 6 6 5 6 5 Max. 33 40 30 15 40 5. Perzentil 6 7 5 6 6 25. Perzentil 10 11 10 9 10 Median 12 15 12 10 13 75. Perzentil 17 21 15 14 17 95. Perzentil 30 39 26 15 30 gen i. Klassenräumen Mittelwert A-8 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 113 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 175 Mannheim 150 Stuttgart Kehl Aulendorf / Bad Waldsee 125 µg/m³ 100 75 50 25 0 WI WA SI WI WA SI WI WA SI WI WA SI Abbildung 1: Messung von PM2,5 in den Wohnungen (WI), vor den Wohnungen (WA) und in den Klassenräumen der Schulen (SI) (jeweils 5., 25., 75. und 95. Perzentil der Verteilung) Die in der Außenluft vor den Wohnungen ermittelten PM2,5-Konzentrationen bewegen sich im gleichen Bereich wie die Wochenmittelwerte, die sich aus den Messungen der UMEG an ortsfesten Messstationen ergaben. In den Wohninnenräumen waren die Messwerte in der Regel deutlich höher als vor den Wohnungen. Wie die Verteilungsmuster in den Abbildungen 2 und 3 zeigen, waren die Messwerte in der Innenraumluft über einen relativ weiten Bereich zwischen 0 und über 200 µg/m³ verteilt, während in der Außenluft die Maximalwerte für das Wochenmittel unter 50 µg/m³ lagen. In den Klassenzimmern wurden in der Regel etwas niedrigere PM2,5-Konzentrationen gemessen als in der Außenluft. Das Verteilungsmuster in Abbildung 4 zeigt, dass die Messwerte bei den Messungen in den Klassenräumen ähnlich wie in der Außenluft über einen relativ engen Bereich zwischen 5 und 40 µg/m³ streuten. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-9 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Häufigkeit (%) 20 15 10 5 0 2,5 7,5 12,5 17,5 22,5 27,5 32,5 37,5 42,5 47,5 52,5 57,5 62,5 67,5 72,5 77,5 82,5 87,5 92,5 95+ PM 2,5 in Mikrogramm/Kubikmeter Abbildung 2: Histogramm von PM2,5 in Wohnungen Häufigkeit (%) 25 20 15 10 5 0 2,5 7,5 12,5 17,5 22,5 27,5 32,5 37,5 42,5 47,5 52,5 57,5 62,5 67,5 72,5 77,5 82,5 87,5 92,5 95+ PM 2,5 in Mikrogramm/Kubikmeter Abbildung 3: Histogramm von PM2,5 in der Außenluft vor den Wohnungen 40 Häufigkeit (%) 30 20 10 0 2,5 7,5 12,5 17,5 22,5 27,5 32,5 37,5 42,5 PM2,5 in Mikrogramm/Kubikmeter Abbildung 4: Histogramm von PM2,5 in Schulen (Innenräume) A-10 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 47,5 52,5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ein Zusammenhang zwischen der Innenraumbelastung und den PM2,5-Konzentrationen in der Außenluft war nicht erkennbar (Abbildung 5). Dies spricht dafür, dass in einem Teil der Wohnungen starke zusätzliche Quellen für Partikelbelastungen vorhanden waren. Über die zeitliche Variabilität der Innenraumbelastungen lassen sich aus diesen Messungen keine Aussagen ableiten. 225 200 PM2,5 innen 175 150 125 100 75 50 25 0 -25 0 5 10 15 20 25 30 PM2,5 außen 35 40 45 Abbildung 5: Verhältnis der PM2,5-Konzentration im Inneren bzw. in der Außenluft vor den Wohnungen in µg/m³ A.3.2 Ergebnisse zu Rußmessungen im PM2,5 Auf den Glasfaserfiltern der PM2,5-Bestimmung wurde der Rußanteil nach der optischen Immersionsmethode bestimmt. Die Rußkonzentrationen (gemessen als Black Carbon) in den Wohnungen lagen im Mittel unterhalb der Konzentrationen in der Außenluft (Tabelle 3). Stuttgart und Mannheim wiesen dabei die höchsten Rußkonzentrationen in der Außenluft auf. Die Rußpartikel, die aus dem Straßenverkehr herrühren, gelangen demnach nur zum Teil in die Innenräume. Zwischen der Rußkonzentration und der PM2,5-Konzentration be- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-11 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen stand in den Wohnungen ein mäßiger Zusammenhang (r² = 0,48), der in der Außenluft weniger deutlich ausgeprägt war (r² = 0,33). Tabelle 3: Rußkonzentrationen in PM2,5 in Innenräumen und in der Außenluft in µg/m³ Aulendorf/ Mannheim Stuttgart Kehl Bad Waldgesamt see außen innen außen innen außen innen außen innen außen innen Anzahl n 8 32 6 30 12 32 5 27 31 121 Mittelwert 2,09 1,47 2,48 1,50 1,44 1,44 1,46 1,06 1,81 1,37 Standardabw. 0,75 0,99 0,88 0,68 0,59 1,07 0,55 0,64 0,78 0,88 Die Rußkonzentrationen in den Schulräumen lagen im Mittel unterhalb der Konzentrationen in der Außenluft. Zwischen der Rußkonzentration und der PM2,5-Konzentration bestand in den Schulräumen kein enger Zusammenhang (r² = 0,2). Tabelle 4: Ruß (BS) in PM2,5 in Schulinnenräumen in µg/m³ Untersuchungsregion Anzahl Mannheim Stuttgart Kehl 18 23 17 Aulendorf, Bad Waldsee 11 gesamt Schulräume 69 Mittelwert 1,34 1,53 0,96 1,31 1,30 Standardabw. 0,61 0,75 0,55 1,10 0,76 A.3.3 Ergebnisse zum sedimentierten Grobstaub (Gesamtpartikel) Grobstaub wurde in den Innenräumen insgesamt in höheren Konzentrationen gefunden als in der Außenluft. Die Größenverteilung in der Außenluft verlief von 3 bis 24 µm nahezu konstant und gingen dann deutlich zurück. In der Größenklasse zwischen 3 und 6 µm war die Konzentration in den Innenräumen doppelt so hoch wie in der Außenluft und nahm mit wachsendem Partikeldurchmesser ab. Ab einem Partikeldurchmesser von 24 µm waren die Partikelkonzentrationen innen geringer als außen. A-12 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 5: Grobstaubkonzentrationen in Wohnungen in µg/m³ Staub- Durchfraktion messer Grobstaub gesamt Grobstaub schwarz Mannheim (Wohnungen) Stuttgart (Wohnungen) µm außen innen außen 3-6 6-12 12-24 24-48 48-96 3-6 6-12 12-24 24-48 48-96 4,72 5,42 4,88 2,30 0,37 0,84 0,96 0,91 0,43 0,04 10,32 8,31 4,41 1,33 0,30 0,48 0,36 0,18 0,02 0 4,30 5,21 4,83 2,02 0,26 0,93 1,32 1,57 0,33 0 Aulendorf alle WohnunBad Waldsee gen (Wohnungen) innen außen innen außen innen außen innen 8,02 6,85 4,26 1,26 0,37 0,31 0,24 0,10 0,03 0 Kehl (Wohnungen) 3,57 3,86 3,86 2,06 0,37 0,49 0,72 0,79 0,23 0,05 5,63 4,65 2,91 0,73 0,15 0,20 0,14 0,06 0,01 0 4,23 4,83 4,74 2,37 0,40 0,56 1,07 1,16 0,20 0 11,39 8,62 5,15 1,58 0,55 0,27 0,27 0,09 0,03 0 4,20 4,83 4,58 2,19 0,35 0,70 1,02 1,11 0,30 0,02 8,82 7,11 4,17 1,22 0,34 0,31 0,25 0,11 0,02 0 Die erhöhte Belastung in Innenräumen mit Partikeln von 3 bis 12 µm Durchmesser lässt auf die Beteiligung von Innenraumquellen schließen. Dazu gehören u.a. biologische Partikel. Ihre Freisetzung erfolgt durch Abschilferungen des menschlichen Epithels sowie durch Abrieb tierischer und pflanzlicher Materialien. Der Materialabrieb tritt an der üblichen Ausstattung der Wohnungen (Teppiche, Möbelbezüge, etc.) und Materialien des täglichen Gebrauchs (Kleidung, Holzprodukte, etc.) auf. Da die Messdatenerfassung überwiegend in der kalten Jahreszeit stattfand, wurden durch den witterungsbedingten erhöhten Aufenthalt der Bewohner in den Innenräumen verstärkt biologische Partikel produziert und mobilisiert. Die Mobilisation wurde zusätzlich durch von Heizungen angeregte Konvektionsströme und trockene Luft in den beheizten Innenräumen begünstigt. Eine weitere Quelle für die Staubbelastung bewohnter Innenräume ist erfahrungsgemäß durch den Eintrag mineralisch-anorganischer Partikel gegeben. Der Mineralstaub gelangt typischerweise mit den Schuhen von der Strasse, von unbefestigten Wegen oder aus dem Garten in die Wohnung. Die Mobilisation wird je nach Aktivitätsgrad der Bewohner gefördert. Dies kann die höheren Belastungen in den Schulen im Vergleich zu den Wohnungen erklären. Allerdings liegen die mittleren Konzentrationen von Partikeln mit Durchmesser größer 24 µm in der Regel unterhalb der Werte für die Außenluft, da Fenster und Türen für diese eine gewisse Barriere bilden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-13 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Konzentrationen der groben Staubfraktionen waren in der Außenluft an den verschiedenen Orten wenig unterschiedlich (Abbildung 6). In den Wohnungen in Kehl waren sie am niedrigsten und in den Wohngebieten von Aulendorf/Bad Waldsee am höchsten. Grobstaub (gesamt) in der Innenraumluft Grobstaub (gesamt) in der Außenluft 12 12 3-6 µm 3-6 µm 10 6-12 µm 10 6-12 µm 12-24 µm 48-96 µm 6 24-48 µm 8 Konz. (µg/m³) 8 Konz. (µg/m³) 12-24 µm 24-48 µm 48-96 µm 6 4 4 2 2 0 0 Mannheim Stuttgart Kehl Aulendorf Mannheim Stuttgart Kehl Aulendorf Abbildung 6: Grobstaubkonzentrationen in der Außenluft und in den Wohnungen Sedimentierfähiger Grobstaub war im Innern der Schulräume insgesamt deutlich stärker vertreten als im Freien vor den Schulen (Tabelle 6 und Abbildung 7). Die Größenverteilung in der Außenluft war zwischen 3 und 24 µm nahezu konstant. In den Fraktionen 24 bis 48 µm ging die Konzentration deutlich zurück, größere Partikel (48 bis 96 µm) spielten nur eine untergeordnete Rolle. Die höheren Konzentrationen in Mannheim und Stuttgart im Vergleich zu den anderen Gebieten können durch industrielle und verkehrsbedingte Stäube (Reifenabrieb sowie Abrieb von Bremsen und Straßenbelägen) erklärt werden. In den Schulräumen war mit wachsendem Partikeldurchmesser eine monoton fallende Konzentration zu erkennen, wobei die größten Partikel kaum noch in Erscheinung traten. Unterhalb von 12 µm Partikeldurchmesser wies die Innenluft im Mittel erheblich höhere Partikelkonzentrationen auf als die Außenluft. Oberhalb von 24 µm Partikeldurchmesser wurden dagegen innen fast ausschließlich geringere Partikelkonzentrationen als außen beobachtet. A-14 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 6: Grobstaubkonzentrationen an Schulen in µg/m³ (außen und innen) Staub- Durchalle SchulMannheim Stuttgart Kehl Aulendorf räume fraktion messer (Schulen) (Schulen) (Schulen) Bad Waldsee (Schulen) µm außen innen außen innen außen Innen außen innen außen innen Grobstaub gesamt 3-6 6-12 12-24 24-48 48-96 Grob3-6 staub 6-12 schwarz 12-24 24-48 48-96 4,35 4,69 4,93 2,58 0,43 0,76 0,97 1,40 0,48 0,05 9,64 8,29 5,26 1,62 0,27 0,24 0,28 0,13 0,04 0 4,87 5,85 5,76 2,72 0,38 1,09 1,75 1,88 0,59 0 9,15 8,11 5,81 1,67 0,10 0,31 0,22 0,17 0,02 0 3,56 3,94 3,50 1,93 0,42 0,42 0,47 0,37 0,03 0,06 Grobstaub in der Außenluft (Schulen) 3,27 3,11 2,68 1,20 0,35 0,42 0,54 0,46 0,11 0 11,39 10,36 5,48 1,15 0,14 0,22 0,18 0,07 0 0 4,13 4,57 4,44 2,21 0,40 0,72 1,01 1,14 0,34 0,03 10,02 8,98 5,81 1,59 0,18 0,23 0,21 0,12 0,03 0 Grobstaub in der Innenraumluft (Schulen) 12 12 3-6 µm 6-12 µm 12-24 µm 24-48 µm 48-96 µm 10 3-6 µm 10 6 4 2 6-12 µm 12-24 µm 24-48 µm 8 Konz. (µg/m³) 8 Konz. (µg/m³) 10,47 9,76 6,70 1,81 0,19 0,14 0,12 0,09 0,05 0 48-96 µm 6 4 2 0 0 Mannheim Stuttgart Kehl Aulendorf Mannheim Stuttgart Kehl Aulendorf Abbildung 7: Grobstaubkonzentrationen an Schulen (außen und innen) Die erhöhte Partikelbelastung der Schulräume mit Partikeln kleiner als 12 µm Durchmesser im Vergleich zur Außenluft ist auf die Beteiligung von Innenraumquellen zurückzuführen. In Schulräumen dürften hier vor allem die Aktivitäten der Schüler eine Rolle spielen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-15 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A.3.4 Ergebnisse zum „schwarzen“ Grobstaub An allen Standorten war die Konzentration der schwarzen, elementarkohlenstoffhaltigen Partikel in den Innenräumen sowohl in Wohnungen als auch in Schulen geringer als in der Außenluft (Tabelle 5 und Tabelle 6 und Abbildungen 8 und 9). Die Partikelgrößenverteilungen der Innen- und Außenluft zeigte charakteristische Unterschiede. Während außen die höchsten Partikelkonzentrationen bei Durchmessern zwischen 6 bis 24 µm auftraten, nahmen innen die Konzentrationen mit zunehmendem Durchmesser ab. Die deutlichsten Konzentrationsunterschiede traten bei Durchmessern zwischen 12 und 24 µm auf. Dies deutet darauf hin, dass die Quelle für diese Partikel fast ausschließlich im Außenluftbereich liegt und beim Übertritt in die Innenräume eine größenabhängige Vorabscheidung stattfindet. Eine typische Quelle für schwarzen Grobstaub ist der kohlenstoffhaltige Reifenabrieb durch den Kraftfahrzeugverkehr. Schwarzem Grobstaub im Bereich von 12 bis 24 µm kommt daher eine Indikatorfunktion für die vorhandene Verkehrsbelastung zu. Dieses Maximum ist in Städten besonders deutlich ausgeprägt. Bei geringerer Verkehrsbelastung im ländlichen Raum findet man typischerweise ein Plateau zwischen 3 und 24 µm Partikeldurchmesser auf niedrigem Konzentrationsniveau. Zu den kleineren Partikeln der Fraktionen 3 bis 6 µm und 6 bis 12 µm gehören Ruß und Flugasche, die durch Koagulation aus Feinstpartikeln bei folgenden Prozessen entstehen können: Industrielle Verbrennungsprozesse und Verbrennungsprozesse des Kfz-Verkehrs, Heizung, Tabakrauch, Kochen, Backen, Braten sowie Gebrauch von Kerzen und Streichhölzern. Innenraumluft 2,0 Konz. (µg/m³) 2,0 1,6 3-6 µm 12-24 µm 48-96 µm 6-12 µm 24-48 µm 1,6 1,2 1,2 0,8 0,8 0,4 0,4 0,0 Konz. (µg/m³) Außenluft 3-6 µm 6-12 µm 12-24 µm 24-48 µm 48-96 µm 0,0 Mannheim Stuttgart Kehl Wohnung Aul./B.Walds. Wohnung außen Wohnung außen außen Wohnung außen Mannheim Stuttgart Kehl Wohnung Aul./B.Walds. Wohnung innen Wohnung innen innen Wohnung innen Abbildung 8: Schwarzer Grobstaub in Wohnungen (außen und innen) A-16 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Schwarzer Grobstaub in der Außenluft (Schulen) Schwarzer Grobstaub in der Innenraumluft (Schulen) 2,0 2,0 3-6 µm 6-12 µm 1,6 Konz. (µg/m³) Konz. (µg/m³) 24-48 µm 1,2 3-6 µm 1,6 12-24 µm 48-96 µm 0,8 0,4 6-12 µm 12-24 µm 1,2 24-48 µm 0,8 48-96 µm 0,4 0,0 0,0 Mannheim (Schulen) Stuttgart (Schulen) Kehl (Schulen) Aul./B.Walds. (Schulen) Mannheim Schule innen Stuttgart Schule innen Kehl (Schulen) Aul./B.Walds. Schule innen Abbildung 9: Schwarzer Grobstaub an Schulen (außen und innen) Im Bereich der Außenluft an den Wohnungen bestand im Größenbereich 3 bis 24 µm ein deutlicher Zusammenhang zwischen der Konzentration des gesamten Grobstaubs und der Konzentration des schwarzen Grobstaubs (r² > 0,5). Dieser Zusammenhang war an den Schulen weniger deutlich ausgeprägt (r² = 0,29 – 0,37), was daran liegen könnte, dass an den Schulen andere Staubquellen als der Straßenstaub eine größere Rolle einnehmen. Zusammenhänge zwischen dem PM2,5-Gehalt und dem Grobstaub waren nicht erkennbar. A.3.5 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration In Mannheim und in Aulendorf/Bad Waldsee wurde die Partikelzahl in den Wohnungen der Kinder und parallel dazu in der Außenluft mit Kondensationspartikelzählern über einen Zeitraum von jeweils 10 Stunden kontinuierlich gemessen. Die Messungen wurden mit Kondensationspartikelzählern durchgeführt, mit denen Partikel ab einer Größe von etwa 10 nm erfasst wurden. Die statistischen Kenngrößen der 1-Minuten-Messwerte über den gesamten Zeitraum aller Messungen in Mannheim und in Aulendorf/Bad Waldsee sind in Tabelle 7 zusammengefasst. In Mannheim war die Partikelanzahl sowohl in der Außenluft als auch in der Innenraumluft höher als in Aulendorf/Bad Waldsee. Während in Mannheim die Partikelzahl in der Außenluft meist höher war als in den Wohnungen, war dies in Aulendorf/Bad Waldsee eher umgekehrt. Insgesamt zeigten sich in den Wohnungen deutlich geringere Ortsunterschiede als in der Außenluft. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 7: Partikelanzahl (> 10 nm) an den Wohnungen in Mannheim und Aulendorf Partikel/cm³ Mannheim Aulendorf außen innen außen innen 11 28 5 32 Mittelwert 28.548 20.420 8.133 19.905 Minimum 4.280 1.660 2.030 1.070 Maximum 225.000 275.000 77.400 373.000 5. Perzentil 8.560 3.520 2.448 1.977 25. Perzentil 14.800 7.320 4.640 4.080 Median 22.800 13.700 5.870 7.550 75. Perzentil 31.900 24.100 12.000 19.300 95. Perzentil 81.360 63.100 16.610 78.470 Anzahl Messreihen An den Schulen in Mannheim und in Aulendorf/Bad Waldsee wurde die Partikelanzahlkonzentration in parallelen Messungen im Innern der Räume und in der Außenluft ermittelt. Die Messungen erfolgten in der Regel nur während der Schulstunden am Vormittag. Die statistischen Kenngrößen aller 1-Minuten-Messwerte über die Gesamtdauer aller Messungen sind in Tabelle 8 zusammengefasst. In Mannheim waren die Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft deutlich höher als in den Schulräumen. In Aulendorf/Bad Waldsee war die Partikelanzahl in und außerhalb der Schulen nicht wesentlich verschieden und lagen deutlich unterhalb der in Mannheim gefundenen Werte, allerdings wurden in Aulendorf in der Außenluft nur 4 Messungen durchgeführt. A-18 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 8: Partikelanzahlkonzentration (> 10 nm) an den Schulen in Mannheim und Aulendorf in Partikel/cm³ Anzahl der Messreihen Mannheim außen innen 10 29 Aulendorf außen innen 4 20 Mittelwert aller 1-Minuten-Werte 40.665 10.202 6.116 6.258 Minimum aller 1-Minuten-Werte 6.740 2.390 1.870 1.720 172.000 75.500 19.000 47.100 5. Perzentil aller 1-Min-Werte 11.600 3.160 2.190 2.000 25. Perzentil aller 1-Min-Werte 22.800 5.060 2.610 2.990 Median aller 1-Min-Werte 32.600 8.310 3.440 4.070 75. Perzentil aller 1-Min-Werte 54.000 12.000 10.450 7.710 95. Perzentil aller 1-Min-Werte 91.595 27.000 13.600 15.730 Maximum aller 1-Min-Werte Der zeitliche Verlauf der Partikelanzahlkonzentration war individuell sehr unterschiedlich ausgeprägt. In den Wohninnenräumen fielen häufig einzelne peakförmige Belastungen auf, die anhand der Aktivitätsprotokolle in verschiedenen Fällen mit dem Kochen von Wasser, der Zubereitung von Mahlzeiten (kochen, backen, braten) oder mit dem Rauchen von Zigaretten in Verbindung gebracht werden konnten (Abbildung 10). Dabei wurden Maximalwerte von mehreren 100.000 Partikel/cm³ erreicht. In der Regel fielen die Konzentrationen exponentiell relativ rasch ab. Ein einheitliches durchgehendes Muster im Konzentrationsverlauf war nicht zu erkennen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-19 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 01R984005-03 Wohnung innen (Teilchen pro cm³) Aktivitäten: Kochen von Mittagessen, später Kochen von Wasser Nichtraucher 400000 300000 200000 100000 0 Essen kochen Kochen Rauchen Wasserkochen 19:00 20:00 21:00 22:00 19:00 20:00 21:00 22:00 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 11:00 09:00 08:00 10:00 kein Raucher -100000 01R984085 Wohnung innen [Teilchen pro cm³] 400000 Aktivitäten: Kochen von Mittagessen (Wasser kochen), am Abend braten und backen 300000 200000 100000 Nichtraucher 0 Essen kochen Wasserkochen Kochen Braten Backen A-20 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 11:00 09:00 08:00 10:00 kein Raucher Rauchen -100000 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 01M981080 Wohnung innen (Teilchen pro cm³) 400000 Aktivitäten: 350000 am Abend Essen kochen (Wasser kochen) 300000 Raucherhaushalt 150000 250000 200000 100000 50000 0 Essen kochen Wasserkochen Kochen -50000 19:00 20:00 21:00 22:00 20:00 21:00 22:00 Rauchen 19:00 18:00 Rauchen 16:00 14:00 13:00 12:00 11:00 10:00 09:00 08:00 15:00 Rauchen -100000 17:00 Rauchen 01R984058 Wohnung innen [Teilchen pro cm³]) 400000 keine Aktivitäten 300000 200000 100000 Keiner zu Hause 0 Kochen 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 11:00 10:00 09:00 08:00 Rauchen -100000 Abbildung 10: Zeitlicher Verlauf der Partikelkonzentration in verschiedenen Innenräumen mit unterschiedlichem Aktivitätsmuster In der Außenluft war die Dauer von Belastungsspitzen deutlich geringer als in der Innenraumluft; insgesamt zeigte die Hintergrundbelastung der Partikelanzahlkonzentration einen größeren Rauschpegel als in der Innenraumluft (Abbildung 11). In der Umgebung verkehrsnaher Wohnungen traten höhere Partikelzahlen auf als an wenig verkehrsbelasteten Standorten. Das Maximum betrug in Mannheim in der Außenluft 225.000 Partikel/cm³, in Aulendorf 77.000 Partikel/cm³. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-21 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ein Zusammenhang zwischen der Partikelkonzentration in der Außenluft und im Innern der Räume war bei den zeitgleich durchgeführten Messungen nicht zu erkennen (Abbildung 11). Hohe Partikelzahlen in der Außenluft machten sich in der Innenraumluft kaum bemerkbar; Quellen für eine erhöhte Partikelanzahl waren den Aktivitäten in den Innenräumen zuzuordnen. 01M981080 Wohnung [ Teilchen pro cm³] 01M981015 Wohnung [ Teilchen pro cm³] 250000 250000 innen innen außen 200000 22:00 21:00 20:00 19:00 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 08:00 22:00 21:00 20:00 19:00 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 0 11:00 0 10:00 50000 09:00 50000 11:00 100000 10:00 100000 150000 09:00 Teilchen pro cm³ 150000 08:00 Zeit Zeit 01M981078 Wohnung [ Teilchen pro cm³] 01M981065 Wohnung [ Teilchen pro cm³] 250000 250000 innen außen innen außen 200000 Zeit Zeit Abbildung 11: Vergleich der Partikelanzahlkonzentration in der Außen- und Innenraum von Wohnungen A-22 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 22:00 21:00 20:00 19:00 18:00 17:00 16:00 14:00 13:00 12:00 22:00 21:00 20:00 19:00 18:00 17:00 16:00 15:00 14:00 13:00 12:00 11:00 0 10:00 0 09:00 50000 08:00 50000 11:00 100000 10:00 100000 150000 09:00 150000 08:00 Teilchen pro cm³ 200000 15:00 Teilchen pro cm³ 200000 Teilchen pro cm³ außen Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A.4 Langzeituntersuchungen zu Auswirkungen von Reinigungsmaßnahmen (modifiziert nach Gabrio) A.4.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte Von Dezember 2005 bis Juli 2006 wurden innerhalb des Projektes Beobachtungsgesundheitsämter in Baden-Württemberg orientierende Untersuchungen zur Feinstaubbelastung in 38 Schulen (Abbildung 12) durchgeführt. Die Feinstaubbelastung wurde dabei mit verschiedenen Untersuchungsverfahren sowohl in den Klassenräumen als auch in der Außenluft ermittelt: • Mit der Laserpartikelzählung (LPC) wurde die Anzahl der feinen bis gröberen Partikel (15 Partikelgrößen >0,30 µm bis 20 µm) in der Luft kontinuierlich bestimmt. Aus dieser Anzahl wurde das Volumen der einzelnen Partikelgrößenfraktionen errechnet. Das so errechnete Volumen ist proportional der Masse dieser Fraktionen. • Mit der Kondensationspartikelzählung (CPC) wurde die Anzahl der ultrafeinen Partikel (UFP) >10 nm kontinuierlich bestimmt. Dieses Messverfahren gibt Auskunft über die aktuelle örtliche Verkehrsbelastung. • Mit der gravimetrischen Impaktionsmethode wurde die Masse der Teilchen mit einem aerodynamischen Durchmesser < 2,5 µm diskontinuierlich jeweils in den Vormittagsstunden bestimmt (PM2,5). Diese Messergebnisse sollten einen Bezug zu den allgemein im Landesmessnetz erfassten PM10 herstellen. Von einigen Wissenschaftlern wird davon ausgegangen, dass sich die PM2,5-Daten toxikologisch besser interpretieren lassen als die PM10-Werte. • Mit der Streulichtfotometrie wurde in einigen Schulen darüber hinaus die PM2,5- und PM10-Konzentration kontinuierlich bestimmt. Außerdem wurde in den Klassenzimmern die Temperatur, die relative Feuchtigkeit und die CO2-Konzentration ermittelt, um das Lüftungs- und Nutzungsverhalten abschätzen zu können. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-23 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 27,28,33,34,35,36,37,38 Künzelsau 1 2,3,4,5 37,38 14,15,16,17,19, 20,21, 22,23,24,25,26,29,30,31,32 18 6,7,8,9 10,11,12,13 Abbildung 12: Messorte der untersuchten Schulen Aufgrund der anhaltenden Diskussion in der Öffentlichkeit über Möglichkeiten den Anstieg der Feinstaubkonzentration während des Unterrichtes zu reduzieren, wurde außerdem in der 4. Klasse einer Grundschule von November 2006 bis Juli 2007 eine Feinstaubmessung durchgeführt. Das Lüftungsverhalten wurde durch die Messung der KohlendioxidKonzentration verfolgt. Um den Einfluss der Reinigung auf die Feinstaubkonzentration zu ermitteln, wurde das Klassenzimmer im Wechsel von ein bis drei Wochen normal bzw. verstärkt gereinigt. In einem Untersuchungsabschnitt wurde das Klassenzimmer überhaupt nicht gereinigt. A-24 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A.4.2 Messmethoden Gravimetrische Bestimmung der PM2,5-Konzentration Kleinfiltergerät der Firma Derenda in Anlehnung an die VDI Richtlinie 2463 Blatt 7 und Blatt 8. Messzeitraum: in der Regel 5 Tage ohne zwischenzeitlichen Filterwechsel; Probenahmedauer: ca. 6 Stunden während der Nutzung (Unterricht). Bestimmung der Partikelanzahl in 15 Partikelgrößenfraktionen von 0,30 – 20 µm Laserpartikelzähler (LPC) - Portable Aerosol Spectrometer 1.108 der Firma Grimm. Die kontinuierlichen Messungen erfolgten in Zeitintervallen von 1 Min bzw. 10 Min; Messzeitraum: in der Regel eine Woche. Bestimmung der Gesamt-Partikelanzahl von ultrafeinen Partikel (UFP) größer 10 nm Kondensationspartikelzähler CPC 3007 der Firma TSI. Die kontinuierlichen Messungen erfolgten in Zeitintervallen von 1 Min; Messzeitraum: in der Regel 8 h bei Raumnutzung (Unterricht). Bestimmung der PM2,5 - und PM10 - Konzentration mittels Streulichtphotometrie zeitgleich mit dem Air Pollution Monitor APM-2 der Firma Derenda. Die kontinuierlichen Messungen erfolgten in Zeitintervallen von 15 Min bzw. 20 Min; Messzeitraum in der Regel eine Woche bzw. durchgehend von November 2006 bis Juli 2007. Bestimmung von Temperatur und Feuchte sowie CO2-Gehalt der Innenraumluft Temperatur und Feuchte wurden kontinuierlich mit dem Datenlogger Testostor 175 der Firma Testo (Zeitintervall 1 Min) gemessen. Der CO2-Gehalt wurde ebenfalls jede Minute mit dem Testo 950 bestimmt. Die Probenahme von Außenluft erfolgte 2005/06 in der Regel in einem Abstand von ca. 1 m von der Gebäudeaußenwand. Das entsprechende Messgerät stand dabei in einem Nebenraum (dasselbe Stockwerk, dieselbe Gebäudeseite). War dies nicht möglich, wurde ein Schlauch durch ein geöffnetes Fenster geführt, das Fenster abgedichtet und mit dem Messgerät verbunden. Die Messungen erfolgten zeitgleich mit den Innenraummessungen. Im Untersuchungsabschnitt 2006/07 wurde die Außenluftmessung im Garten eines Wohnhauses durchgeführt, das zu dem Schulkomplex gehört. Die Auswertung der Daten erfolgte mit dem Microsoft Excel Programm 2000. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-25 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A.4.3 Ergebnisse zu Messungen in 38 Schulen 2005/06 Aufgrund der Vielzahl von Einflussgrößen (wie z.B. meteorologische Wetterlage, Jahreszeit, bauliche Gegebenheiten, Art des Fußbodens, Aktivitäten im Raum, Art und Häufigkeit der Reinigung, Verkehrseinfluss, Art und Häufigkeit der Lüftung) auf die Feinstaubkonzentration im Innenraum sowie der bisher geringen Anzahl durchgeführter Messungen, haben die durchgeführten Untersuchungen nur orientierenden Charakter. Die Partikelanzahl in der Außenluft wird hauptsächlich von der meteorologischen Wetterlage bestimmt. So wurde festgestellt, dass sich die Partikelanzahl > 0,30 µm in der Außenluft im Bereich der verschiedenen Schulen nur geringfügig von der mittels einer Parallelmessung erhaltenen Partikelanzahl > 0,30 µm im Bereich des Landesgesundheitsamtes (LGA) in Stuttgart unterscheidet (Abbildung 13 und Abbildung 14). 1,4E+06 LGA Schule 1 -10 Schule 11-20 1,2E+06 Partikel >0,30µm/L 1,0E+06 8,0E+05 6,0E+05 4,0E+05 2,0E+05 0,0E+00 1.1 8.1 15.1 22.1 29.1 5.2 12.2 19.2 26.2 5.3 12.3 19.3 26.3 1.4 8.4 Kalendertage Abbildung 13: Partikel >0,30µm/L in Umgebungsluft von Schulen in Baden-Württemberg im Vergleich zur Umgebungsluft des LGA (Dezember 2005 bis April 2006) A-26 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 1,4E+06 LGA Schule 21-29 Schule 29-38 1,2E+06 Partikel >0,30µm/L 1,0E+06 8,0E+05 6,0E+05 4,0E+05 2,0E+05 0,0E+00 8.4 15.4 22.4 29.4 6.5 13.5 20.5 27.5 3.6 10.6 17.6 24.6 1.7 8.7 15.7 22.7 29.7 5.8 12.8 Kalendertage Abbildung 14: Partikel >0,30µm/L in Umgebungsluft von Schulen in Baden-Württemberg im Vergleich zur Umgebungsluft des LGA (April 2006 bis Juli 2006) Dabei wurden jeweils 2 Schulen während einer Woche untersucht, diese Messungen sind in Abbildung 15 jeweils rot bzw. blau gekennzeichnet. Die Gesamtanzahl der Partikel > 0,30 µm im Außenluftbereich der Schulen liegt in der Regel in demselben Bereich wie die an der parallel gemessenen Schule und an der Referenzwertstelle in Stuttgart. Damit wird deutlich, dass unabhängig vom Ort und damit vom Verkehrseinfluss die verschiedenen meteorologischen Wetterlagen entscheidenden Einfluss auf die Gesamtanzahl der Partikel > 0,30 µm haben. Die Ergebnisse der Messungen mit dem Kondensationspartikelzähler zeigten, dass zumindest im Winter die verkehrsbedingten ultrafeinen Partikel nicht bzw. nur zu einem geringen Anteil in die Innenraumluft übergehen (Abbildung 15 bis Abbildung 19). Im Sommer lag aufgrund des häufigeren Lüftungsverhaltens eine andere Situation vor (Abbildung 20). Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-27 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Partikel pro L bzw. 10 cm3 2,5E+06 Außenluft [Partikel >0,30µm/L] Innenraumluft [Partikel >0,30µm/L] Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 0,0E+00 9:58 10:58 11:58 12:58 13:58 14:58 Uhrzeit 15:58 16:58 17:58 Abbildung 15: Feinstaubkonzentration ermittelt mit dem CPC [Partikel >0,01µm/10 cm3] und dem LPC [Partikel >0.30µm/L] – Ländliche Region Die mit dem LPC ermittelte Gesamtanzahl der Partikel > 0,30 µm schwankt über den Tageslauf im Außenluftbereich deutlich weniger als die der UFP (Abbildung 15 bis Abbildung 19). Diese aus der Außenluft stammenden schwankenden UFP–Konzentrationen sind in den Wintermonaten in der Innenraumluft de facto nicht erkennbar. Für die Gesamtfeinstaubpartikelanzahl > 0,3 µm liegen sowohl in der Außenluft als auch in der Innenraumluft über den Tagesverlauf weitgehend konstante Partikelzahlen vor. A-28 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Partikel pro L (LPC) bzw. 10 cm3 (CPC) 2,5E+06 Außenluft für alle Partikel >0,30µm - LPC Innenraumluft für alle Partikel >0,30µm - LPC Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,010µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,010µm - CPC 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 0,0E+00 8:47 9:47 10:47 11:47 12:47 13:47 14:47 15:47 16:47 Uhrzeit Abbildung 16: Feinstaubkonzentration ermittelt mit dem CPC [Partikel >0,01µm/10 cm3] und dem LPC [Partikel >0.30µm/L] – Innerstädtische Verkehrsstraße Partikel pro L bzw. 10 cm3 2,5E+06 2,0E+06 Außenluft [Partikel >0,30µm/L] Innenraumluft [Partikel >0,30µm/L] Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 0,0E+00 9:57 10:57 11:57 12:57 13:57 14:57 15:57 16:57 17:57 Uhrzeit Abbildung 17: Feinstaubkonzentration ermittelt mit dem CPC [Partikel >0,01µm/10 cm3] und dem LPC [Partikel >0.30µm/L] – Schule geschützt durch einen Holzzaun neben einer Fernverkehrsstraße Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-29 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Partikel pro L (LPC) bzw. 10 cm3 (CPC) 2,5E+06 Außenluft für alle Partikel >0,30µm - LPC Innenraumluft für alle Partikel >0,30µm - LPC Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,010µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,010µm - CPC 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 0,0E+00 9:37 10:37 11:37 12:37 13:37 14:37 Uhrzeit 15:37 16:37 17:37 Abbildung 18: Feinstaubkonzentration ermittelt mit dem Kondensationspartikelzähler [Partikel >0,01µm/10 cm3] und dem Laserpartikelzähler [Partikel >0.30µm/L] – Schule mit der, bedingt durch die Wetterlage, höchsten Feinstaubbelastung In Abbildung 18 ist beispielhaft die Schule mit der höchsten PM2,5-Konzentration in der Außenluft dargestellt, hier zeigt sich eine relativ geringe Schwankung der Anzahlkonzentration der UFP in der Außenluft. Ursache dafür ist mit hoher Wahrscheinlichkeit ein geringer KfzVerkehr im Umfeld der Schule, was sich bei der Ortsbegehung auch bestätigte. In diesem Beispiel ist jedoch das Niveau der Gesamtanzahl der Partikel > 0,30 µm sowohl in der Außenluft als auch in der Innenraumluft deutlich höher als in der Schule, die an einer verkehrsreicheren Straße liegt (Abbildung 16-Abbildung 17). A-30 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen rel. Feuchte, Temperatur, ppm CO2/100 bzw. Partikel pro mm3 - CPC 120 Feuchte Temperatur CO2 [1/100 ppm] Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC 100 80 60 40 20 0 09:57 10:57 11:57 12:57 13:57 14:57 15:57 16:57 17:57 Uhrzeit Abbildung 19: Feinstaubkonzentration [>0,01µm/mm3], außen und innen, Schule im städtischen Gebiet (Winter) rel. Feuchte, Temperatur, ppm CO2/100 bzw. Partikel pro mm3 - CPC 120 rel. Feuchte Temperatur ppmCO2/100 Außenluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC Innenraumluft für alle Partikel (UFP) >0,01µm - CPC 100 80 60 40 20 Lüften 0 09:19 Lüften 11:19 13:19 15:19 17:19 Uhrzeit Abbildung 20: Feinstaubkonzentration [>0,01µm/mm3], außen und innen, Schule im städtischen Gebiet (Sommer) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-31 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Wird vermehrt gelüftet, wie dies in den Sommermonaten üblich ist, so zeigt sich in Abhängigkeit von den Lüftungsmaßnahmen, die durch parallele Messungen der CO2-Konzentration erkannt werden, ein Einfluss der Außenluft. (Abbildung 20). Während des Lüftens sind im Innenraum die durch den Kfz-Verkehr bedingten lokalen Konzentrationsschwankungen der UFP in Korrelation zu denen der Außenluft zu erkennen. Es zeigt sich aber auch, dass eine wesentliche Abschwächung der Spitzenbelastung der Außenluft im Innenraum auftritt. Dieser Effekt wird auch deutlich, wenn man die Streubreite der Einzelmessungen der Konzentration der UFP an den 38 Schulen (Innenraumluft und Außenluft) vergleicht. Bei Werten im Außenluftbereich treten erwartungsgemäß größere Schwankungen auf (Streuung der Spannweite des 5. bis 95. Perzentils 140 % vom Median). Im Innenraumbereich liegt diese Streuung unabhängig von der Jahreszeit in der Regel niedriger (120 %), wobei der Median der Konzentration der UFP im Innenraum im allgemeinen um den Faktor 0,4 niedriger liegt als in der Außenluft. An 38 Schulen wurde die mittlere prozentuale Verteilung der Partikelanzahl in der Außenluft und der Innenraumluft mittels LPC bestimmt. Dabei zeigt sich, dass bei allen 38 Schulen sowohl in der Außenluft als auch in der Innenraumluft der mittlere prozentuale Anteil der Partikel der kleinsten Fraktion von 0,30 bis 0,40 µm mit geringer Streuung ca. 70 % der Gesamtpartikelzahl ausmacht. Dieser mittlere prozentuale Anteil nimmt mit steigender Partikelgröße stark ab, und liegt für Partikel von 1,0 bis 20 µm in der Außenluft bei insgesamt ca.0,4 % und in der Innenraumluft bei insgesamt ca. 1,3 %. Die mittels LPC gemessene Partikelanzahl ist wegen der unterschiedlichen Messgröße nicht direkt mit den gravimetrisch bestimmten PM2,5- bzw. PM10-Werten vergleichbar. Eine Möglichkeit, diese Daten miteinander in Bezug zu setzen, besteht darin, aus der Partikelanzahl, dem Partikeldurchmesser und der Dichte die Partikelmasse der einzelnen Partikelfraktionen zu berechnen. Hieraus lässt sich anschließend die Gesamtpartikelmasse näherungsweise errechnen. Aus der mittleren prozentualen Verteilung der Partikelanzahl an den 38 Schulen wurde die Partikelmasse der einzelnen Partikelfraktionen in der Außenluft und in der Innenraumluft berechnet und in Abbildung 16 dargestellt. Betrachtet man die so abgeleitete prozentuale Verteilung der Masse der einzelnen Partikelfraktionen in der Außenluft, so fällt auf, dass der durchschnittliche prozentuale Anteil der Fraktion von 0,30 bis 0,40 µm nur noch ca. 20 - 25 % - und nicht 70 % wie bei Betrachtung der Partikelanzahl - ausmacht und die Fraktion von 1,0 bis 20 µm insgesamt ca. 35 - 40 % beiträgt. In der Innenraumluft liegen die entsprechenden Werte bei ca. 5 % bzw. ca. 80 % (Abbildung 21). Im Gegensatz zur Partikelanzahl tritt bei der Betrachtung der berechneten Partikelmasse also eine deutlich unterschiedliche Verteilung der Partikelfraktionen in der Außenluft und der Innenraumluft auf. A-32 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen >20.0 µm 15.0-20.0 µm 7.5-10.0 µm 10.0-15.0 µm 5.0-7.5 µm 1.0-1.6 µm 0.80-1.0 µm 0.65-0.80 µm 0.50-0.60 µm 0.40-0.50 µm 0.30-0.40 µm >20.0 µm 15.0-20.0 µm 7.5-10.0 µm 10.0-15.0 µm 5.0-7.5 µm 4.0-5.0 µm 3.0-4.0 µm 2.0-3.0 µm 1.6-2.0 µm 0% 1.0-1.6 µm 0% 0.80-1.0 µm 10% 0.65-0.80 µm 10% 0.50-0.60 µm 20% 0.40-0.50 µm 20% 4.0-5.0 µm Partikelmasse 30% 0.30-0.40 µm 95.Perzentil Median 5.Perzentil Innenraumluft 3.0-4.0 µm Partikelmasse 30% 40% 2.0-3.0 µm 95.Perzentil Median 5.Perzentil Außenluft 1.6-2.0 µm 40% Abbildung 21: Prozentuale Verteilung der mittels LPC berechneten Partikelmasse in den unterschiedlichen Fraktionen der Außen- und Innenraumluft Der Effekt des Anstieges der Massenkonzentration während der aktiven Nutzung wird in Abbildung 22 deutlich. In den Phasen der aktiven Nutzung steigt die Konzentration der Partikel > 1,0 µm stark an. Die höchste Konzentration wurde bei der hier beispielhaft abgebildeten Schule für die Fraktion von 5,0 bis 7,5 µm festgestellt. Der Median der Konzentration der parallel gemessenen Außenluft lag für die Fraktion 0,30 bis 0,40 µm bei 3,33 µg/m3 (5. Perzentil 1,32 µg/m3, 95. Perzentil 5,87 µg/m³) und nahm für größere Fraktionen stark ab. Die während der Nacht in allen Schulen gemessene durchschnittliche GesamtpartikelKonzentration liegt bei ca. 60% der zeitgleich gemessenen Konzentration der Außenluft. 60 60 Messungen in der Nacht in einer Schule 40 40 >20.0 µm 15.0-20.0 µm 7.5-10.0 µm 10.0-15.0 µm 5.0-7.5 µm 4.0-5.0 µm 3.0-4.0 µm 2.0-3.0 µm 1.6-2.0 µm 1.0-1.6 µm 0.80-1.0 µm 0.65-0.80 µm >20.0 µm 15.0-20.0 µm 10.0-15.0 µm 7.5-10.0 µm 5.0-7.5 µm 4.0-5.0 µm 3.0-4.0 µm 2.0-3.0 µm 1.6-2.0 µm 0 1.0-1.6 µm 0 0.80-1.0 µm 10 0.65-0.80 µm 10 0.50-0.65 µm 20 0.40-0.50 µm 20 0.50-0.65 µm 30 0.40-0.50 µm 30 0.30-0.40 µm µg/m³ 50 0.30-0.40 µm µg/m³ Messung bei Nutzung einer Schule 50 Abbildung 22: Konzentration der aus LPC-Anzahlmessungen berechneten Partikelmasse der verschiedenen Feinstaubpartikelfraktionen tagsüber und in der Nacht in einer Schule In Abbildung 23 ist zeitaufgelöst die aus der Partikelanzahl berechnete Partikelmasse der verschiedenen Partikelfraktionen im Laufe einer Woche für eine Schule dargestellt, wobei aus Gründen der Darstellbarkeit in dem Bild die 15 gemessenen Partikelfraktionen zu vier Fraktionen zusammengefasst wurden. Bei Schulbetrieb und bei Reinigungsarbeiten nahm Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-33 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen die Konzentration der gröberen Partikel stark zu. Die Höhe der Zunahme der Staubkonzentration und ihre Partikelgrößenverteilung ist in den einzelnen Schulen unterschiedlich. Ein positiver (d.h. mindernder) Einfluss einer Reinigungsmaßnahme am Vorabend auf den Feinstaub im Innenraum unter Nutzungsbedingungen kann aus den vorliegenden Daten nicht abgeleitet werden (Abbildung 23). 600 berechnete Masse [µg/m3] 500 0.30-1.0 µm 1.0-5.0 µm 5.0-10,0 µm 10.0-20.0 µm Summe Reinigung 400 300 200 100 0 27.3.06 9:14 Reinigung 27.3.06 28.3.06 28.3.06 17:14 1:14 9:14 28.3.06 29.3.06 17:14 1:14 29.3.06 9:14 29.3.06 17:14 30.3.06 1:14 30.3.06 9:14 30.3.06 31.3.06 17:14 1:14 Abbildung 23: Feinstaubbelastung in einem Klassenzimmer während einer Woche. Dargestellt ist die aus den LPC-Partikelanzahlmessungen berechnete Massenkonzentration Da sich die Partikelanzahlen in den einzelnen Partikelfraktionen um mehrere Größenordnungen voneinander unterscheiden, ist es schwierig, alle Partikelfraktionen gleichzeitig direkt grafisch darzustellen. Deshalb wurden in Abbildung 24 die Änderungen der Partikelanzahl der verschiedenen Partikelfraktionen während der Nutzung in Form des Verhältnisses der Partikelanzahl in der Innenraumluft zu der in der Außenluft dargestellt. Diese Darstellungsmöglichkeit wurde gewählt, da wie oben beschrieben, die prozentualen Verteilungen der Partikelanzahlen für die Außenluft und die ungestörte Innenraumluft ähnlich sind und somit die Konzentrationsänderungen durch die Nutzung deutlich erkennbar sind. Voraussetzung ist darüber hinaus, dass die Partikelanzahl der verschiedenen Partikelfraktionen in der Außenluft über den Tagesverlauf weitgehend konstant ist. Wenn sie sich ändert, ändert sich auch der durch die Außenluft bestimmte Anteil in der Innenraumluft. Aufgrund der besseren Übersicht wurden in Abbildung 24 auch die 15 gemessenen Partikelfraktionen zu vier Fraktionen zusammengefasst. In Abbildung 24 wird der Konzentrationsverlauf über einen Tag darge- A-34 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen stellt. Während der schulischen Nutzung und der Reinigung nimmt die Partikelanzahl der gröberen Partikel im Innenraum stark zu. Die Veränderung der Feinstaubbelastung während der Nutzung kann also durch verschiedene Auswertemethoden, entweder durch Betrachtung der berechneten Partikelmasse (Abbildung 23) oder durch Betrachtung des Quotienten der Anzahlkonzentration Innenraumluft zu Außenluft (Abbildung 24), verdeutlicht werden. Abbildung 23 und Abbildung 24 weisen ähnliche Verläufe der Feinstaubbelastung während der Nutzung auf, sie unterscheiden sich jedoch hinsichtlich der farbig dargestellten Partikelfraktionen. Quotient Partikelanzahl Innenraumluft/Außenluft 350 300 0.30-1.0 µm 1.0-5.0 µm 5.0-10,0 µm 10.0-20.0 µm Reinigung 250 200 150 Reinigung 100 50 0 27.3.06 9:57 27.3.06 17:57 28.3.06 1:57 28.3.06 9:57 28.3.06 17:57 29.3.06 1:57 29.3.06 9:57 29.3.06 17:57 30.3.06 1:57 30.3.06 9:57 30.3.06 17:57 31.3.06 1:57 Uhrzeit Abbildung 24: Feinstaubbelastung in einem Klassenzimmer während einer Woche – Quotient von Innenraum-Anzahlkonzentration zu Außenluft-Anzahlkonzentration Mit relativ geringem Aufwand kann die Feinstaubbelastung (PM2,5 und PM10) zeitaufgelöst auch mit der Streulichtphotometrie erfasst werden. Abbildung 25 gibt die Ergebnisse der Messungen in einer Schule in den Ferien und in der Schulzeit wieder. Die Schwankungen der PM2,5- und der PM10-Konzentration in der Außenluft spiegeln sich in der Innenraumluft nicht wider, dies ist besonders während der Ferien deutlich zu erkennen. Während des Schulunterrichts kommt es zu deutlichen Erhöhungen, sowohl der PM10- als auch in abgeschwächtem Maße der PM2,5-Konzentration im Innenraum. Je nach Art der Nutzung konnte auch in anderen Innenräumen (Turnhallen, Messehallen, Kindergärten, Wohnungen usw. Abbildung 26 - Abbildung 29) eine Erhöhung der Feinstaubkonzentration während der Nutzung nachgewiesen werden. Die Höhe und die Zusammensetzung dieser Feinstäube war Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-35 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen stark von den Aktivitäten, den baulichen Gegebenheiten und der Quellensituation in den jeweiligen Innenräumen abhängig. 300 PM10 Außenluft PM2,5 Außenluft PM10 Innenraumluft PM2,5 Innenraumluft 250 µg/m3 200 150 Ferien 100 50 18.04. 19.04. 20.04. 21.04. 22.04. 23.04. Zeit 24.04. 25.04. 14:56 23:56 08:29 17:44 01:59 10:42 19:25 04:02 12:47 21:02 05:47 14:47 23:17 08:17 15:47 0 26.04. 27.04. Abbildung 25: Bestimmung der PM2,5- und PM10-Konzentration in der Außenluft und in der Innenraumluft in einer Schule mittels Streulichtfotometrie (Air Pollution Monitor APM-2) A-36 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 100 90 PM10 PM2,5 80 70 µg/m3 60 50 40 30 20 10 0 14:39 22:39 06:39 14:39 22:39 06:39 14:39 22:39 06:54 14:54 00:24 08:54 17:09 01:24 09:39 14:05.0 12.05.06 16.05.06 17.05.06 13.05.06 15.05.06 Zeit Abbildung 26: Bestimmung der PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft in einer Turnhalle mittels Streulichtfotometrie (Air Pollution Monitor APM-2) 90 80 PM10 PM2,5 70 µg/m3 60 50 40 30 20 10 0 08:40 12:40 16:40 22.05.06 20:55 01:10 05:10 09:10 12:10 23.05.06 16:10 20:10 00:10 04:10 08:25 12:25 24.05.06 Zeit Abbildung 27: Bestimmung der PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft in einem Kindergarten mittels Streulichtfotometrie (Air Pollution Monitor APM-2) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-37 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 200 180 PM10 PM2,5 160 140 µg/m3 120 100 80 60 40 20 0 10:30 15.05.06 10:06 10:19 16.05.06 23:21 09:21 17.05.200 18:21 03:36 18.05.06 12:36 19.05.200 Zeit Abbildung 28: Bestimmung der PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft in einer Messehalle mittels Streulichtfotometrie (Air Pollution Monitor APM-2) 45 PM10 PM2,5 40 35 µg/m3 30 25 20 15 10 5 0 13:41 21:11 19.05.06 04:56 12:41 20:11 20.05.06 Zeit 03:41 11:11 19:11 21.05.06 02:56 22.05.05 Abbildung 29: Bestimmung der PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft in einer Wohnung mittels Streulichtfotometrie (Air Pollution Monitor APM-2) A-38 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Ergebnisse der gravimetrischen Messungen der PM2,5 Konzentration in den untersuchten Schulen lagen in der Innenraumluft und in der Außenluft im Mittel in einem ähnlichen Bereich (Tabelle 9). Diese Ergebnisse decken sich mit den Ergebnissen der kontinuierlichen Messverfahren bei denen es auch während des Schulbetriebes vor allem zu einer Erhöhung der Feinstaubkonzentration im Bereich der Partikelgröße von PM2,5 bis PM10 gekommen ist. Die höchsten PM2,5-Konzentrationen in Klassenräumen wurden Ende Januar - Anfang Februar 2006 gemessen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-39 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 9: Gravimetrisch bestimmte PM 2,5 -Konzentration der Innenraumluft und der Umgebungsluft von Schulen Beginn der Untersuchung 12.12.05 16.01.06 16.01.06 23.01.06 23.01.06 30.01.06 30.01.06 06.02.06 06.02.06 13.02.06 13.02.06 20.02.06 20.02.06 06.03.06 06.03.06 13.03.06 13.03.06 20.03.06 27.03.06 27.03.06 03.04.06 03.04.06 24.04.06 24.04.06 02.05.06 02.05.06 08.05.06 08.05.06 08.05.06 15.05.06 15.05.06 15.05.06 22.05.06 22.05.06 12.06.06 12.06.06 19.06.06 19.06.06 19.06.06 26.06.06 26.06.06 03.07.06 10.07.06 95. Perzentil Median 5. Perzentil Mittelwert Innenraumluft [µg/m³] 14,3 23,3 23,6 24,3 38,4 47,4 66,2 12,3 16,3 33,9 30,3 24,5 16,4 33,7 48,8 18,9 36,8 5,2 18,1 27,5 20,8 18,12 18,09 14,62 15,13 23,29 22,72 17,41 20,33 18,70 7,56 5,58 13,32 15,97 7,89 10,72 8,19 8,89 15,13 15,13 7,87 8,49 46,92 18,1 7,6 20,8 Außenluft [µg/m³] 18,1 29,0 27,8 42,2 45,8 93,0 100,8 19,6 27,6 46,2 Innen/Außen 0,79 0,80 0,85 0,57 0,84 0,51 0,66 0,63 0,59 0,73 7,9 29,7 11,0 13,4 36,1 34,4 35,4 6,2 4,7 11,2 16,7 17,86 19,45 12,48 11,38 18,03 18,03 18,03 3,10 0,55 3,06 4,95 5,38 13,35 12,20 10,68 10,68 10,68 11,38 11,38 9,14 11,16 50,85 16,7 5,3 22,6 1,13 2,48 1,20 0,65 1,00 0,77 0,83 1,33 1,33 0,86 0,76 3,07 0,95 0,6 1,19 A-40 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 1,35 0,55 1,04 0,84 3,85 2,46 1,24 1,01 0,93 1,17 1,33 1,29 1,26 0,97 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A.4.4 Ergebnisse zu Messungen in einer Schule von November 2006 bis Juli 2007 Während des Schulunterrichtes stieg die PM10-Konzentration drastisch an und war deutlich höher als die der Außenluft. Auch die PM2,5-Konzentration stieg in dieser Zeit an, aber in wesentlich geringerem Maße (Abbildung 30). 500 PM2,5-Innenraumluft PM10-Innenraumluft PM2,5-Außenluft PM10-Außenluft 2 Mal pro Woche gewischt 4 Mal pro Woche gewischt 400 3 Mal pro Woche gewischt 5 Mal pro Woche gewischt µg/m3 300 2 Mal pro Woche gewischt 200 100 0 20.11. 22.11. 23.11. 25.11. 27.11. 28.11. 30.11. 2.12. 3.12. 5.12. 7.12. 8.12. 10.12. 12.12. 13.12. 15.12. 17.12. 18.12. 20.12. 22.12. 23.12. 25.12. 27.12. 28.12. 9:07 1:07 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 9:08 1:08 17:08 Zeit Abbildung 30: PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft und der Außenluft einer Schule (4. Klasse) im November/Dezember 2006 In der Außenluft lag das durchschnittliche Verhältnis von PM2,5 zu PM10 im gesamten Untersuchungsabschnitt bei 0,79, wobei dieses Verhältnis im Untersuchungsabschnitt November/Dezember bei 0,70 lag. In der Innenraumluft lag während des Unterrichts das durchschnittliche Verhältnis von PM2,5 zu PM10 im Untersuchungsabschnitt November/Dezember bei 0,17, wobei dieses Verhältnis in den anderen Untersuchungsabschnitten ähnlich war. Bezogen auf den Unterrichtstag konnte ein charakteristischer Verlauf der PM10Konzentration festgestellt werden. Mit Beginn des Unterrichts um 7:45 Uhr nahm die PM10Konzentration bis zur großen Pause um 10:10 zu (Abbildung 31). In der Regel wurde, wie in Abbildung 32 am Verlauf der Kohlendioxid-Konzentration zu erkennen ist, gelüftet. Parallel nahmen die PM10- und die Kohlendioxid-Konzentration während der Pause ab. Mit der Wiederaufnahme des Unterrichts stieg die PM10- und die Kohlendioxid-Konzentration wieder an. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-41 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 180 normal gereinigt verstärkt gereinigt 160 140 µg/m3 120 100 80 60 40 20 0 0:08 2:08 4:08 6:08 8:08 10:08 12:08 14:08 16:08 18:08 20:08 22:08 Uhrzeit Abbildung 31: Durchschnittliche tägliche PM10-Konzentration während der Unterrichtstage (November bis Februar 2006/2007) bei normaler und verstärkter Reinigung 2500 normal gereinigt verstärkt gereinigt ppm CO2 2000 1500 1000 500 0 00:04 02:04 04:04 06:04 08:04 10:04 12:04 14:04 16:04 18:04 20:04 22:04 Uhrzeit Abbildung 32: Durchschnittliche tägliche Kohlendioxid-Konzentration während der Unterrichtstage (November bis Februar) bei normaler und verstärkter Reinigung A-42 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Auch bezüglich der Wochentage war eine Charakteristik im Verlauf der PM10- und der Kohlendioxid-Konzentration (Abbildung 33 und Abbildung 34) festzustellen. Außer am Mittwoch wurden die Unterrichtsstunden weitestgehend von der Klassenlehrerin gehalten, die in der Regel darauf geachtet hat, dass in der großen Pause gelüftet wurde. Am Mittwoch erfolgte der Unterricht durch eine andere Lehrerin, die offensichtlich weniger auf das Lüften in der großen Pause geachtet hat. Am Donnerstag war die Klasse während des Unterrichts geteilt, so dass sich nicht alle Kinder während der gesamten Unterrichtszeit im Klassenzimmer aufhielten. Zwischen den normal gereinigten Abschnitten (jeden zweiten Tag gewischt) und den verstärkt gereinigten (jeden Tag gewischt), gab es bezüglich der Höhe der PM10-Konzentration keine signifikanten Unterschiede. In einem Untersuchungsabschnitt wurde das Klassenzimmer nach den Ferien überhaupt nicht gereinigt. Das Zimmer war in dieser Zeit visuell wahrnehmbar stark verunreinigt. Die PM10-Konzentration lag in dieser Zeit zwar höher, aber sie stieg nicht entsprechend der vorliegenden Verschmutzung an. 300 normal gereinigt verstärkt gereinigt 250 µg/m3 200 150 100 50 0 0:08 12:08 0:08 12:08 0:08 12:08 0:08 12:08 0:08 12:08 0:08 12:08 0:08 12:08 Uhrzeit Montag Dienstag Mittwoch Donnerstag Freitag Abbildung 33: Durchschnittliche wöchentliche PM10-Konzentration während der Unterrichtstage (November bis Februar 2006/2007) bei normaler und verstärkter Reinigung Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-43 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 3000 normal gereinigt verstärkt gereinigt 2500 ppm CO2 2000 1500 1000 500 0 00:01 12:01 00:01 12:01 00:01 12:01 00:01 12:01 00:01 12:01 00:01 12:01 00:01 12:01 Uhrzeit Montag Dienstag Mittwoch Donnerstag Freitag Abbildung 34: Durchschnittliche wöchentliche Kohlendioxid-Konzentration während der Unterrichtstage (November bis Februar) bei normaler und verstärkter Reinigung In den Wintermonaten war die PM10-Konzentration deutlich höher als in den Sommermonaten (Abbildung 35 und Abbildung 36). Auch die Höhe der Kohlendioxid-Konzentration war in den Wintermonaten aufgrund des Lüftungsverhaltens deutlich höher als in den Sommermonaten. Dies zeigt auch der Vergleich zwischen Abbildung 30, Abbildung 35 und Abbildung 36. A-44 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 350 95.Perzentil Median 5.Perzentil 300 µg/m3 250 200 150 100 50 0 normal verstärkt normal nicht verstärkt normal verstärkt normal gereinigt gereinigt gereinigt gereinigt gereinigt gereinigt gereinigt gereinigt Nov./Dez. Nov./Dez. Jan./Feb. Jan./Feb. Feb./März Feb./März Feb./März April/Mai verstärkt gereinigt April/Mai normal gereinigt Juni/Juli verstärkt gereinigt Juni/Juli Abbildung 35: Durchschnittliche PM10-Konzentration während der Unterrichtstage bei normaler und verstärkter Reinigung bzw. Nicht-Reinigung in den einzelnen Untersuchungsabschnitten 140 2000 PM10 CO2 1800 120 1600 100 1400 µg/m3 1000 60 ppm CO2 1200 80 800 600 40 400 20 200 0 0 Nov./Dez. Jan./Feb. Feb./März April/Mai Juni/Juli Abbildung 36: Durchschnittliche PM10- sowie Kohlendioxid-Konzentration während der Unterrichtstage in den einzelnen Untersuchungsabschnitten Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-45 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen In Abbildung 37 ist zu erkennen, dass es während der Pfingstferien Ende Mai / Anfang Juni zu einer Erhöhung der PM2,5- und PM10-Konzentration kam. In dieser Zeit wurden im Nebenraum des Klassenzimmers, in dem die Messungen stattfanden, Gipskartonplatten ausgewechselt. Auffällig war, dass das Verhältnis von PM2,5 zu PM10 mit 0,62 deutlich anders war als während des Schulunterrichts. Auffällig war auch der völlig andere Verlauf der Abnahme der PM2,5- und PM10-Konzentration zu den Zeiten, in denen keine neuen Partikel freigesetzt wurden. Ein anderes Sonderereignis verdeutlicht Abbildung 38. An dem Wochenende vom 30.06 - 01.07 veranstaltete die Schule einen Tag der offenen Tür. Dabei wurde bei geöffneten Türen und Fenstern unter einem Vorbau der Schule gegrillt. Das Verhältnis von PM2,5 zu PM10 zeigte mit 0,77 einen deutlichen Unterschied zum täglichen Schulbetrieb. Auch bezüglich der Abklingkurve war der Unterschied zwischen, vor und nach dem Schulunterricht klar zu erkennen. In Abbildung 37 und Abbildung 38 ist außerdem zu erkennen, dass an den Wochenenden (21./22.04, 19./20.05, 16./17.06 und 14./15.07 in der Nähe des Außenluftmessplatzes gegrillt wurde. Während des Grillens kam es zu einem starken Anstieg der PM2,5- und PM10Konzentration und nach dem Grillen zu einem schnellen Abfall der Belastung. 500 3 Mal gewischt 2 Mal gewischt 4 Mal gewischt 5 Mal gewischt 3 Mal gewischt 5 Mal gewischt 400 PM2,5 Innen PM10 Innen PM2,5 Außen PM10 Außen µg/m3 300 200 100 0 16.4.07 21.4.07 26.4.07 1.5.07 0:08 0:08 0:08 0:08 6.5.07 11.5.07 16.5.07 21.5.07 26.5.07 31.5.07 5.6.07 0:08 0:08 0:08 0:08 0:08 0:08 0:08 Zeit Abbildung 37: PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft und der Außenluft einer Schule A-46 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 500 PM2,5 Innen PM10 Innen PM2,5 Außen PM10 Außen 400 3 Mal gewischt 2 Mal gewischt 3 Mal gewischt 5 Mal gewischt 5 Mal gewischt 5 Mal gewischt µg/m3 300 200 100 0 10.6.07 13.6.07 16.6.07 20.6.07 23.6.07 26.6.07 30.6.07 3.7.07 6.7.07 10.7.07 13.7.07 16.7.07 20.7.07 23.7.07 0:08 8:08 16:08 0:08 8:08 16:08 0:08 8:08 16:08 0:08 8:08 16:08 0:08 8:08 Zeit Abbildung 38: PM2,5- und PM10-Konzentration in der Innenraumluft und der Außenluft einer Schule Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit A-47 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen A-48 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen B Untersuchung des LGL in Bayern (modifiziert nach Fromme et al. 2006a, 2007, Twardella et al. 2007) B.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte Die erste Messperiode (Wintermessung) erfolgte vom 02.12.2004 bis zum 16.3.2005 und die zweite Messperiode (Sommermessung) vom 02.5.2005 bis zum 28.7.2005. In die Sommerund Wintermessung sollten jeweils möglichst die gleichen Räume einbezogen werden. Die hier dargestellten Ergebnisse zur Messung der partikulären Luftschadstoffe sind Teil einer größer angelegten Studie zur Qualität der Innenraumluft von Schulen, bei der zudem die flüchtigen organischen Substanzen und Carbonylverbindungen in der Raumluft sowie die Katzenallergene und Endotoxine im Fußbodenstaub bestimmt wurden. Insgesamt erklärten sich 46 Schulen bereit, an der Untersuchung teilzunehmen. In 38 der Schulen konnten sowohl im Winter als auch im Sommer Messungen durchgeführt werden. Die Schulen verteilten sich mit 60 % auf den nördlichen Teil der Stadt München und 40 % auf den Landkreis Dachau (33 % Stadt Dachau, 67 % Landkreis Dachau). Bei 12 Schulen handelte es sich um Grundschulen mit einer durchschnittlichen Unterrichtszeit von 3-5 Stunden, bei 22 um Haupt/Realschulen mit einer durchschnittlichen Unterrichtszeit von 4-6 Stunden, bei 10 um Gymnasien mit einer durchschnittlichen Unterrichtszeit von 5-6 Stunden und bei 2 um Förderschulen mit einer durchschnittlichen Unterrichtszeit von 3-6 Stunden. In allen Schulen konnten 2 Klassenräume gemessen werden. 17 Schulen (37 %) wurden im Zeitraum von 1950-1975 errichtet, im Zeitraum von 1975-1990 wurden 10 Schulen (22 %) gebaut und von 1990-2005 weitere 5 Schulen (11 %). Vor 1930 wurden 14 Schulen (30 %) erbaut, eine Schule ist in einem Kloster entstanden, dessen Gründungszeit auf das Jahr 1120 datiert werden kann. Bei 75 % der Schulen handelt es sich um Stein/Ziegelbauten und 25 % wurden aus Beton/Stahlbeton bzw. in Plattenbauweise errichtet. In jedem Klassenraum wurde ein Schultag lang (Unterrichtsbeginn bis Unterrichtsende) gemessen. Die für die Messungen erforderlichen Geräte wurden morgens vor Unterrichtsbeginn von Studienmitarbeitern aufgebaut und in Betrieb gesetzt und nach Unterrichtsende wieder abgebaut. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-1 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Um die Randbedingungen der Probenahme, die Kenngrößen der Raumarchitektur und Meteorologie und ggf. bedeutsame Einfluss- und Störfaktoren abschätzen zu können, wurde ein entsprechender Erfassungsbogen erarbeitet, der in einer kleineren Voruntersuchung auf seine Brauchbarkeit getestet wurde. Dieses Messprotokoll für Innenraumluftmessungen wurde von Studienmitarbeitern zu Beginn der einzelnen Messtermine ausgefüllt. Weiterhin wurde zu jedem Messtermin ein Erfassungsformular Gebäude/Wohnumfeld von Studienmitarbeitern ausgefüllt. Darüber hinaus wurden die in den gemessenen Klassenräumen unterrichtenden Lehrer gebeten an dem Messtermin einen standardisierten Erhebungsbogen auszufüllen. In diesem Bogen wurden die Anzahl der Personen im Raum und die Lüftungsbedingungen während jeder Unterrichtsstunde bzw. den Pausen erfragt. B.2 Messmethoden B.2.1 Bestimmung von PM-Fraktionen mittels Aerosolspektrometer Zur kontinuierlichen Bestimmung der Partikelmasse von Stäuben in der Luft wurde ein tragbares Aerosolspektrometer der Firma GRIMM (Ainring, Deutschland) eingesetzt. Dabei handelt es sich um ein Messgerät der Modellreihe 1.108. Die Messwerte können als Massenkonzentration in der Einheit µg/m³ oder als Partikelanzahlkonzentration in der Einheit Partikel/Liter erfasst werden. Das Grimm-Gerät erlaubt Einzelpartikelzählung und eine Größenklassifizierung in Echtzeit. Der Messbereich des Aerosolspektrometers 1.108 reicht von 0,3 bis >20 µm, die Massenkonzentration kann theoretisch in einem Bereich von 1 bis >100.000 µg/m³ erfasst werden. Die Partikelzählung ist für den Bereich bis 2.000.000 Partikel/l möglich B.2.2 Gravimetrische Bestimmung von PM2.5 mittels Filtersammlung Zur gravimetrischen Bestimmung der PM2,5-Konzentration in Innenräumen wurden zwei Kleinfiltergeräte Typ MVS 6.1 der Firma Derenda (Teltow, Deutschland) eingesetzt. PM2,5 beschreibt die Partikel, die einen größenselektierten Lufteinlass (PM2,5 – Probenahmekopf) passieren, der für einen aerodynamischen Durchmesser von 2,5 µm einen Abscheidegrad von 50 % aufweist. Das Gerät ermöglicht einen geregelten Betrieb für die Luftdurchsätze 2,0 bis 5,5 m³/h bzw. Nm³/h in Schritten von 0,01 m³/ h bzw. Nm³/h. Der Luftdurchsatz wurde bei allen im Rahmen der Studie durchgeführten Messungen auf 2,3 Betriebs-m³ je Stunde eingestellt. B-2 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Im Messbetrieb wurde PM2,5 gravimetrisch über einen Messzeitraum von ca. 300 min. erfasst. Täglich wurden die Daten (Zeitdauer, Volumenstrom) ausgelesen und zur weiteren Auswertung gespeichert und im Messprotokoll erfasst. Die PM2,5 -Fraktion wurde mit 47 mm - Glasfaserfiltern gravimetrisch bestimmt. Dazu wurden die Filter vor der Messung konditioniert, gewogen sowie die Wägeraumbedingungen (entsprechend DIN/EN 12341) und Filtergewichte protokollarisch erfasst. B.2.3 Messmethode der Partikelanzahlkonzentration Partikelanzahl, -oberfläche und –volumen wurden mit dem Scanning Mobility Particle Sizer™ (SMPS™) Spektrometer, Modell 3034, der Firma TSI gemessen. Das SMPS erfasst Partikel mit einem elektrischen Mobilitätsdurchmesser von 0,01 bis 0,487 µm. Die Trennung der Partikel unterschiedlicher Größe erfolgt auf Basis ihrer Beweglichkeit im elektrischen Feld. Die aufgefangenen Partikel werden in dem SMPS durch ein elektrisches Feld geschickt, wo die Partikel unterschiedlicher Größe nach einem bekannten Verhältnis zwischen Größe und elektrischer Feldstärke aufgetrennt werden. So wird der elektrische Mobilitätsdurchmesser bestimmt. Nach der Auftrennung werden die Partikel gezählt, in dem sie durch eine Laserquelle geschickt werden und das hierbei abgelenkte Licht erfasst wird. Um die Sichtbarkeit der Partikel zu verbessern, werden sie davor mit Butylalkohol-Dampf vermischt, wobei Dampf an den Partikeln kondensiert und diese damit zu einer erkennbaren Größe anwachsen. Die Konzentrationsbestimmung erfolgt jeweils für Partikel definierter Größenkategorien, so genannter Kanäle (channels). Die Kanäle sind so definiert, dass sie auf der logarithmischen Skala den selben Abstand und die selbe Breite haben (sie sind logarithmisch äquidistant). Eine Differenz um den Faktor 10 wird auf der logarithmischen Skala Dekade genannt. Bei dem in der Untersuchung eingesetzten Gerät sind innerhalb einer Dekade (z.B. zwischen 10 nm und 100 nm) 32 Kanäle angelegt. Insgesamt umfasst das Gerät 54 Kanäle. Nach erfolgter Zählung wird die Anzahlkonzentration berechnet, wobei Korrekturfaktoren für Luftdruck und Temperatur berücksichtigt werden. Von der zugehörigen Software wird weiterhin die Oberflächen-, Volumen- und Massenkonzentration bestimmt. Hierbei handelt es sich nicht um gemessene Werte sondern um Werte, die aus der Partikelgröße unter Annahme eines kugelförmigen Körpers und einer Dichte von 1,2 g/cm³ berechnet werden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-3 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Mit dem SMPS ist eine kontinuierliche Messung der Partikel über mehrere Stunden möglich. Die Erfassung eines gesamten Partikelgrößenspektrums dauert 3 Minuten, nach erfolgtem Scan werden die Messergebnisse abgespeichert. Für einen Scan wird die Gesamt-Anzahl-Konzentration, also die Anzahl-Konzentration über alle Kanäle hinweg bestimmt, des gleichen die Gesamt-Oberflächen-Konzentration und die Gesamt-Volumen-Konzentration. Gleichzeitig werden für die einzelnen Kanäle (also Größenklassen der Partikel) gewichtete Anzahl-Konzentrationen, Oberflächen-Konzentrationen und Volumen-Konzentrationen bestimmt. Der Wichtungsfaktor ist jeweils die Breite des logarithmierten Partikelgrößenintervalls (= geometrische Breite des Intervalls, dlogDp). Aufgrund der logarithmisch äquidistanten Aufteilung der Kanäle ist dieser Wichtungsfaktor konstant und entspricht der Inversen der Auflösung des Gerätes, also im Falle des SMPS 3034 (bei der Auflösung von 32 Kanälen pro Dekade) der Zahl 1/32. Die Normierung der Messwerte auf die Kanalbreite ermöglicht den Vergleich von Ergebnissen verschiedener Messgeräte, auch wenn die Auflösung (Anzahl an Kanälen pro Dekade und damit verbunden die Kanalbreite) unterschiedlich ist. B.3 Ergebnisse von Messungen in Schulen B.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse in der Wintermessperiode Die statistischen Kennwerte für die beiden angewandten Messmethoden (gravimetrisch und kontinuierlich; siehe Methodenteil) sind in der folgenden Tabelle 10 zusammengefasst. Bei Vergleich der beiden Verfahren ist zu bedenken, dass bei dem gravimetrischen Messverfahren Ergebnisse für die gesamt Messdauer angegeben werden. Ein selektives Löschen von Zeiten, zu denen Schüler nicht anwesend sind, ist hier also nicht möglich. Den Ergebnissen der gravimetrischen Messung werden aus diesem Grunde Ergebnisse der kontinuierlichen Messung für den gesamten Messzeitraum, und nicht, wie in den übrigen Auswertungen, Ergebnisse für die Unterrichtszeit gegenübergestellt. Mit dem gravimetrischen Messverfahren ergaben sich in der Regel höhere Partikelmassenkonzentrationen als mit dem kontinuierlichen Messverfahren, selbst wenn für diesen Vergleich dieselben Klassenräume und dieselbe Messzeit zugrunde gelegt wurde. Während sich die im Verlauf eines Schultages gemessenen PM2,5-Gehalte beim gravimetrischen Verfahren zwischen 4,3 und 73,1 µg/m³ bewegten, lagen sie unter Zugrundelegung des kontinuierlichen Messverfahren zwischen 2,5 und 79,1 µg/m³. B-4 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 10: Vergleich der Messwerte gewonnen mit gravimetrischer und kontinuierlicher (Tagesmedian) Messung (in µg/m³) Wintermessungen Methode Anzahl gravimetrisch 40 Sommermessungen kontinuierlich gravimetrisch 40 49 kontinuierlich 49 Mittelwert 37,7 29,3 22,1 13,5 Stdabw. 15,7 16,5 8,1 5,4 Minimum 4,3 2,5 9,8 4,0 Maximum 73,1 79,1 55,1 26,2 5. Perzentil 8,6 10,1 13,2 5,2 10. Perzentil 19,8 12,4 14,6 6,3 25. Perzentil 29,1 16,1 17,6 10,2 Median 36,6 26,8 20,2 13,3 75. Perzentil 46,7 42,4 23.6 17,5 90. Perzentil 60,5 48,7 30,9 20,9 95. Perzentil 65,3 54,9 39,0 21,1 Werden nur die Unterrichtszeiten berücksichtigt, liegen die mit der kontinuierlichen Messmethode erfassten Partikelmassekonzentrationen im Median bei 19,8 µg/m³ (PM2,5), 63,4 µg/m³ (PM4) und 91,5 µg/m³ (PM10) (Tabelle 11). Für PM10 ergaben sich Tagesmedianwerte im Bereich von 16 bis 313 µg/m³, die für die einzelnen Schulräume in der Abbildung 39 in ansteigender Reihung zusammengestellt sind. In der Abbildung 40 sind darüber hinaus die Tagesmediane der kontinuierlichen PM2,5Messungen grafisch dargestellt. In der Wintermessperiode ergab sich eine statistisch signifikante Korrelation (siehe Tabelle 12) zwischen der Raumluftfeuchte und der kontinuierlich gemessenen PM2,5-Konzentration. Unter Annahme eines linearen Zusammenhanges geht der Anstieg der Raumluftfeuchte um 10% mit einem Rückgang der PM2,5-Konzentration um 6,4 µg/m³ einher. In einer zusätzlichen Analyse zeigte sich, dass die Raumluftfeuchte auch mit der PM1-Konzentration korreliert ist. Die Raumluftfeuchte ist jedoch nicht mit der Konzentration größerer Partikel (PM10) verbunden. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 11: Statistische Kennwerte für unterschiedliche Partikelfraktionen mit dem kontinuierlichen Messverfahren in der Wintermessperiode (in µg/m³) Tagesmediane PM2,5 PM4 Anzahl 79 79 Mittelwert 23,0 71,9 Stdabw. 14,7 Minimum Maximum Einzelmesswerte PM10 PM1 PM2,5 22.849 22.849 22.849 105,0 12,7 22,5 105,1 40,6 53,2 - - - 2,7 12,3 16,3 0,6 1,2 2,6 80,8 243,8 313,2 819 2.351 3.779 5. Perzentil 6,7 17,7 32,5 - - - 10. Perzentil 8,3 27,2 43,2 2,7 6,5 28,2 25. Perzentil 12,0 42,9 71,3 4,2 10,6 54,3 Median 19,8 63,4 91,5 7,4 18,2 89,2 75. Perzentil 29,2 99,7 136,9 17,8 29,6 139,2 90. Perzentil 44,9 120,0 168,8 31,3 45,5 199,8 95. Perzentil 52,2 142,4 208,4 - - - 79 B-6 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit PM10 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 350 Tagesmedian PM10 (µg/m³) 300 250 200 150 100 50 0 Klassenräume Abbildung 39: Tagesmediane der kontinuierlichen PM10-Messungen in Klassenräumen in der Wintermessperiode Tagesmedian PM2,5 (µg/m³) 100 80 60 40 20 0 Klassenräume Abbildung 40: Tagesmediane der kontinuierlichen PM2,5-Messungen in Klassenräumen in der Wintermessperiode Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-7 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 12: Korrelation verschiedener Parameter mit der Partikelmasse in den Klassenräumen, Wintermessung PM2,5 PM10 PM2,5 kontinuierlich kontinuierlich gravimetrisch Spearman Rangkorrelation (p-Wert) Raumluftfeuchte (%) -0,32 (0,004)* -0,09 (0,42) -0,14 (0,38) Innenraum-Temperatur (°C) 0,05 (0,67) 0,12 (0,30) 0,03 (0,85) Anzahl Nutzer 0,13 (0,24) 0,37 (0,0007)* 0,20 (0,21) Fußbodenoberfläche (m²) -0,08 (0,46) -0,30 (0,007*) -0,44 (0,003)* Raumvolumen (m³) -0,16 (0,17) -0,25 (0,02)* -0,38 (0,01)* Volumen / Nutzer (m³) -0,19 (0,09) -0,41 (0,0002)* -0,39 (0,01)* CO2-Innenraumluftgehalt 0,12 (0,28) 0,27 (0,02)* 0,28 (0,08) Wilcoxon Rangsummentest, χ² (p-Wert) Bodenbelag (Teppich vs. glatt) Klassenstufe (3 Kategorien) 1,44 (0,23) 21,80 (<0,0001)* 1,32 (0,25) 34,06 (<0,0001)* 0,24 (0,62) 11,14 (0,004)* * statistisch signifikant mit p < 0,05 B.3.2 Ergebnisse zur Partikelmasse in der Sommermessperiode Werden nur die Unterrichtszeiten berücksichtigt, liegen die mit der kontinuierlichen Messmethode erfassten Partikelmassenkonzentrationen in der Sommermessperiode in einem Klassenraum im Mittel bei 13,5 µg/m³ (PM2,5), bei 44,8 µg/m³ (PM4) und bei 71,1 µg/m³ (PM10) (Tabelle 13). Für den PM10 ergaben sich Tagesmedianwerte im Bereich von 18,3 bis 178,4 µg/m³, die für die einzelnen Schulräume in der Abbildung 41 in ansteigender Reihung zusammengestellt sind. In der Abbildung 42 sind darüber hinaus die Tagesmediane der kontinuierlichen PM2,5Messungen grafisch dargestellt. Zwischen den Sommer-Ergebnissen der kontinuierlich gemessenen PM2,5- und PM10Messungen und der gravimetrisch gemessenen PM2,5 und der Personenbelegung, der Innenraumtemperatur, der Personenzahl im Raum, dem Raumvolumen und der Raumfläche ließen sich in der Sommermessperiode keine statistisch signifikanten Korrelationen finden (Tabelle 14). Lediglich zwischen dem kontinuierlich gemessenen PM2,5 und der Feuchte (r = 0,24, p = 0,04) ergab sich eine signifikante Korrelation. Unter Annahme eines linearen Zusammenhangs zwischen Feuchte und PM2,5 -Konzentration steigt der PM2,5-Gehalt um 1,7 µg/m³ bei einem Anstieg der Luftfeuchte um 10 %. Weiterhin konnte eine signifikante B-8 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Korrelation zwischen dem gravimetrisch bestimmten PM2,5 und der Temperatur (r = 0,34, p = 0,02) beobachtet werden, hinter der jedoch kein linearer Zusammenhang liegt. Die kontinuierlich gemessenen PM2,5- und PM10-Konzentrationen zeigten eine signifikante Korrelation mit den CO2-Gehalten (r = 0,25, p = 0,03 bzw. r = 0,57, p < 0,001). Allerdings lag das Bestimmtheitsmaß nur bei R² = 0,29. Bei Annahme eines linearen Zusammenhangs geht ein Anstieg der CO2-Konzentration um 100 ppm mit einem Anstieg des PM2,5-Gehaltes um 0,49 µg/m³ und des PM10-Gehaltes um 5,76 µg/m³ einher. Kein Zusammenhang war zwischen den Kohlendioxidgehalten und den Ergebnissen der gravimetrischen PM2,5Messungen erkennbar. Tabelle 13: Statistische Kennwerte für unterschiedliche Partikelfraktionen mit dem kontinuierlichen Messverfahren in der Sommermessperiode (in µg/m³) Tagesmediane Einzelmessungen PM2,5 PM4 PM10 PM1 PM2,5 PM10 Anzahl 74 74 74 22.003 22.003 22.003 Mittelwert 13,5 44,8 71,1 7,1 13,5 74,6 Stdabw. 5,6 22,4 36,6 - - - Minimum 4,6 15,5 18,3 0,6 1,2 2,4 Maximum 34,8 121,5 178,4 92,2 165,9 5. Perzentil 5,6 18,8 29,2 - - 10. Perzentil 7,1 20,0 31,8 2,7 5,4 18,0 25. Perzentil 9,6 28,2 42,7 3,9 8,3 32,8 Median 12,7 42,9 64,9 6,2 11,9 58,3 75. Perzentil 17,6 54,5 87,8 8,8 17,8 97,0 90. Perzentil 20,9 76,6 124,1 13,1 22,3 150,4 95. Perzentil 22,3 88,0 144,8 - - - 1.758 - Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-9 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tagesmedian PM 10 (µg/m³) 300 200 100 0 Abbildung 41: Tagesmediane der kontinuierlichen PM10-Messungen in Klassenräumen in der Sommermessperiode Tagesmedian PM 2,5 (µg/m³) 100 80 60 40 20 0 Klassenräume Abbildung 42: Tagesmediane der kontinuierlichen PM2,5-Messungen in Klassenräumen in der Sommermessperiode B-10 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 14: Korrelation verschiedener Parameter mit der Partikelmasse in den Klassenräumen, Sommermessung PM2,5 PM2,5 PM10 kontinuierlich gravimetrisch Spearman Rangkorrelation (p-Wert) Raumluftfeuchte (%) 0,24 (0,04)* -0,06 (0,63) -0,04 (0,79) Innenraum-Temperatur (°C) 0,19 (0,10) -0,02 (0,89) Anzahl Nutzer 0,11 (0,34) 0,20 (0,09) -0,02 (0,90) Fußbodenoberfläche (m²) 0,01 (0,94) -0,08 (0,48) 0,17 (0,25) Raumvolumen (m³) 0,14 (0,22) 0,15 (0,22) 0,20 (0,16) Volumen / Nutzer (m³) 0,02 (0,84) -0,02 (0,87) 0,12 (0,41) CO2-Innenraumluftgehalt 0,25 (0,03*) 0,57 (<0,0001)* 0,14 (0,35) 0,34 (0,02)* Wilcoxon Rangsummentest, χ² (p-Wert) Bodenbelag (Teppich vs. glatt) Klassenstufe (3 Kategorien) 0,01 (0,96) 22,7 (<0,0001)* 0,30 (0,59) 2,10 (0,15) 25,1 (<0,0001)* 5,33 (0,07) * statistisch signifikant mit p < 0,05 B.3.3 Zusammenfassende Ergebnisse über beide Messperioden Die Ergebnisse aus beiden Messperioden machen deutlich, dass in der Sommermessperiode mit PM10-Medianwerten von 65 µg/m³ (18 - 178 µg/m³) niedrigere Gehalte in den Schulen gemessen wurden als in der Wintermessperiode, wo sie noch bei 92 µg/m³ (16 - 313 µg/m³) lagen. In insgesamt 58 Schulräumen konnten sowohl in der Winter- als auch in der Sommermessperiode Untersuchungen durchgeführt werden. Betrachtet man die Reduktion für jeden einzelnen Klassenraum, wird deutlich, dass für 74% (bezogen auf PM10) bzw. 78% (bezogen auf PM2,5) der Klassenräume ein Rückgang der Gehalte zu beobachten ist. Werden alle Klassenräume zusammen betrachtet, liegt der Rückgang im Median bei ca. 36% (PM10) bzw. 35% (PM2,5). Im Durchschnitt liegt die PM2,5-Konzentration in Sommer um 10,4 µg/m³ (95% Konfidenzintervall: 6,3 bis 14,4) und die PM10-Konzentration um 31.8 µg/m³ (95% Konfidenzintervall: 20,0 bis 43,5) niedriger als im Winter. Keine Unterschiede fanden sich bei den Feinstaubgehalten (PM2,5 und PM10) in der Luft von Klassenräumen mit einem glatten Bodenbelag (Linoleum oder Holz) und solchen mit Tep- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-11 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen pichböden. Zu berücksichtigen ist hierbei jedoch, dass lediglich 7 Schulräume mit Teppichböden in die Untersuchung einbezogen wurden. Statistisch signifikante Unterschiede zeigten sich aber in den Feinstaubgehalten für die verschiedenen Klassenstufen. So ließen sich insbesondere in den Grundschulklassen deutlich höhere Feinstaubgehalte finden als in den Klassenräumen von weiterführenden Schulen (siehe beispielhaft die Ergebnisse der Wintermessungen in der Abbildung 43 und Abbildung 44). Während sich die medianen PM10-Gehalte in den Grundschulklassenräumen zwischen 67 und 313 µg/m³ (Median: 142 µg/m³) bewegten, lagen sie in den Schulräumen der Klassenstufen 8 - 11 nur zwischen 27 und 124 µg/m³ (Median: 72 µg/m³). Die Unterschiede zwischen den drei Gruppen waren im Kruskal-Wallis Test statistisch signifikant. Keine Unterschiede zeigten die Schulformen hingegen in der Klassengröße und dem Raumvolumen. Auch die Anzahl der Schüler in den Klassenräumen war mit durchschnittlich 20 bis 21 annähernd gleich. In der Sommermessperiode ließ sich der gleiche Zusammenhang finden. 350 Median: 142 µg/m³ Median: 88 µg/m³ Median: 72 µg/m³ Tagesmedian PM10 (µg/m³) 300 250 200 150 100 50 0 Klasse 1-4 Klasse 5-7 Klasse 8-11 Abbildung 43: Tagesmediane der PM10-Messungen in unterschiedlichen Klassenstufen in der Wintermessperiode B-12 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 350 N = 26 N = 27 Klasse 1-4 Klasse 5-7 N = 26 Tagesmedian PM10 (µg/m³) 300 250 200 150 100 50 0 Klasse 8-11 Abbildung 44: Verteilung der PM10 –Gehalte nach Klassenstufen in der Wintermessperiode B.3.4 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration In der Sommermessperiode wurde auch die Partikelanzahlkonzentration bestimmt. In der folgenden Tabelle 15 sind die statistischen Kennwerte zu den Messungen der Partikelanzahlkonzentration, der Partikeloberfläche und dem Partikelvolumen zusammengestellt. Zu Grunde liegen die medianen Messwerten der Gesamtergebnisse über alle erfassten Partikelgrößen hinweg aus den einzelnen Klassenräumen. Die mediane Gesamtpartikelanzahl lag bei 5.660 Partikel/cm³, die mediane Gesamtpartikeloberfläche bei 161 µm²/cm³ und das mediane Gesamtpartikelvolumen bei 5,1 µm³/cm³. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-13 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 15: Statistische Kennwerte der objektbezogenen Konzentrationen der Partikelanzahl, -oberfläche und des -volumens in Schulinnenräumen in der Sommermessperiode Anzahl* Partikelanzahl (n/cm³) 36 Partikeloberfläche (µm²/cm³) 36 Partikelvolumen (µm³/cm³) 36 Mittelwert 6.509 175,7 5,44 Standardabw. 2.572 81,4 2,69 Minimum 2.622 49,9 1,33 Maximum 12.145 342,0 10,95 5. Perzentil 2.654 79,2 2,14 10. Perzentil 3.873 86,0 2,54 25. Perzentil 4.541 105,4 3,08 Median 5.660 161,2 5,10 75. Perzentil 8.527 231,7 6,76 90. Perzentil 10.566 313,8 10,16 95. Perzentil 11.062 325,9 10,60 *: Tagesmediane der dreiminütige Messungen je Klassenraum In der Abbildung 45 ist für jeden einzelnen Klassenraum der Median, das Minimum und das Maximum der Gesamt-Partikelanzahlkonzentration während der Unterrichtszeit aufgeführt. Aus der Darstellung wird deutlich, dass sich die Tagesmediane der Partikelanzahlkonzentrationen während der Unterrichtszeit in den jeweiligen Räumen zwischen ca. 2.622 Partikel/cm³ bis 12.145 Partikel/cm³ bewegten. Die 3-minütigen Einzelmessungen hatten dabei eine Spannweite von 1.981 Partikel/cm³ bis 25.501 Partikel/cm³. Die Tagesmediane der Gesamt-Partikeloberfläche bzw. des -volumens bewegten sich in einem Messbereich von 42 bis 723 µm²/cm³ bzw. von 1,13 bis 23,6 µm³/cm³. B-14 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Gesamtpartikelanzahlkonzentration (n/cm³) Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 25000 20000 15000 10000 5000 Klassenräume Abbildung 45: Minima, Tagesmediane und Maxima der Partikelanzahlkonzentrationen in den einzelnen Klassenräumen in der Sommermessperiode In den folgenden drei Abbildungen sind für die Partikelanzahlkonzentration, die Partikeloberfläche und das Partikelvolumen typische Verteilungskurven (Mediane der Parameter in einem Klassenraum) über den Messbereich des SMPS dargestellt. Es ist zu erkennen, dass die Verteilung der Partikelanzahlkonzentration nach elektrischem Mobilitätsdurchmesser in den einzelnen Klassenräumen recht unterschiedlich ausfällt (Abbildung 46). Zum Teil sind Verteilungen mit 2 Hochpunkten zu beobachten, ein Hochpunkt in etwa zwischen 10 nm und 20 nm und ein weiterer Hochpunkt zwischen 40 nm und 100 nm. Diese Zweigipfligkeit würde auf 2 unterschiedliche Quellen der Partikel schließen lassen. In anderen Räumen findet sich nur der erste oder nur der zweite Gipfel, was auf eine Hauptquelle für Partikel hinweisen könnte. In manchen Klassenräumen bewegt sich die Anzahlkonzentration durchgehend auf niedrigem Niveau. In Abbildung 47 und Abbildung 48 sind Ergebnisse hinsichtlich Partikeloberflächenkonzentration und Partikelvolumenkonzentration aus denselben Klassenräumen angegeben. Es wird deutlich, dass kleine Partikel nur sehr geringfügig zur Oberflächen- und Volumenkonzentration beitragen. In allen Klassenräumen liegen die Hochpunkte der Kurven zwischen 100 nm und 300 nm bzw. 200 bis 300 nm elektrischer Mobilitätsdurchmesser. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-15 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 12 Klasse 1d Klasse 3b Klasse 21a Klasse 27a Klasse 29b Klasse 36b Klasse 39a dN/dlogDp (Anzahl/cm³)[e3] 10 8 6 4 2 0 10 100 Electrical Mobility Diameter (nm) Abbildung 46: Verteilung der Partikelanzahlkonzentrationen (Median) nach dem Mobilitätsdurchmesser in 7 Klassenräumen 7 Klasse 1d Klasse 3b Klasse 21a Klasse 27a Klasse 29b Klasse 36b Klasse 39a dS/dlogDp (nm²/cm³) [e8] 6 5 4 3 2 1 0 10 100 Electrical Mobility Diameter Abbildung 47: Verteilung der Partikeloberfläche (Median) nach dem Mobilitätsdurchmesser in 7 Klassenräumen B-16 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 3,0 Klasse 1d Klasse 3b Klasse 21a Klasse 27a Klasse 29b Klasse 36b Klasse 39a dV/dlogDp (nm³/cm³)[e10] 2,5 2,0 1,5 1,0 0,5 0,0 10 100 Electrical Mobility Diameter Abbildung 48: Verteilung des Partikelvolumens (Median) nach dem Mobilitätsdurchmesser in 7 Klassenräumen Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit B-17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen B-18 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen C Untersuchungen des ILAT Berlin (modifiziert nach Fromme et al. 2002, Lahrz et al. 2003, Fromme et al. 2005) C.1 Auswahl und Charakterisierung der Messorte Vom Oktober 2000 bis zum April 2001 wurden 74 Kindertagesstätten im Berliner Stadtgebiet untersucht. Die Einrichtungen lagen in den Bezirken Charlottenburg-Wilmersdorf, Lichtenberg, Mitte, Neukölln, Pankow, Tempelhof-Schöneberg, Treptow-Köpenick (siehe Abbildung 49). Im September 2002 bis zum Februar 2003 konnten in 33 Berliner Schulen im Stadtgebiet Feinstäube gemessen werden. Die Einrichtungen lagen in den Bezirken CharlottenburgWilmersdorf, Spandau, Tempelhof-Schöneberg, Lichtenberg, Mitte, Pankow, TreptowKöpenick (siehe Abbildung 49). In zwei Messperioden im Dezember 1997 bis März 1998 und im Februar 2000 bis Juni 2000 wurde in insgesamt 123 Berliner Wohnungen (62 im Jahr 1997/98 und 61 im Jahr 2000) der luftgetragene Feinstaub bestimmt. Die Untersuchungen der Wohnungen wurden jeweils in einem eng umgrenzten Bereich im Berliner Bezirk Steglitz durchgeführt. Es handelt sich um ein Gebiet, das sich dadurch auszeichnet, dass es sowohl stark befahrene als auch verkehrsberuhigte Straßenzüge mit erheblichen Unterschieden in der durchschnittlichen täglichen Verkehrsbelastung aufweist. Außerdem wurde darauf geachtet, dass die Straßenzüge möglichst eine für die Berliner Innenstadt typische geschlossene Randbebauung (Straßenschluchten) aufweisen. Messungen in der Außenluft wurden nur in der 61 Wohnungen umfassenden Steglitzer Untersuchung vom Februar 2000 bis Juni 2000 durchgeführt. Hierbei wurde der Feinstaub vor dem Fenster bzw. auf dem Balkon der Wohnungen untersucht. Grundsätzlich wurden nur Fenster bzw. Balkone ausgewählt, die zur Straße der Wohnanschrift lagen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-1 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Abbildung 49: Untersuchungsgebiete in Berlin (Schulen links, Kindertagesstätten rechts) C.2 Messmethoden C.2.1 Gravimetrische Bestimmung von alveolengängigem Staub (PM4 ) durch Filtersammlung Für die Probenahme des alveolengängigen Feinstaubes, des Dieselrußes (EC, TC, OC) aus der Luft wurde das mobile Staubprobenahmesystem GRAVIKON PM 4 (Firma Ströhlein) eingesetzt. Das Sammeln des Feinstaubes erfolgte über einen speziellen Probenahmekopf, der den Anforderungen der Johannesburger Konvention entspricht und einen cut - off Punkt von 7,1 µm hat. Es handelt sich definitionsgemäß um eine Partikelverteilung, die weitgehend mit der alveolengängigen Fraktion der DIN EN 481 bzw. der respirable particulate matter (RPM) der ACGHI übereinstimmt. Der Staub wurde auf einem Quarzfaserfilter (Munktell MK 360) über eine Probenahmezeit von 7 bis 8 Stunden (28 - 32 m³) im Verlauf des Messtages gesammelt. Die Filter wurden vor der Probenahme mindestens 5 Stunden bei 800 °C geglüht und bis zur Gewichtskonstanz gelagert. Die Bestimmung der Feinstaubmasse nach der Probenahme erfolgte gravimetrisch unter gleichen Bedingungen. C.2.2 Bestimmung des elementaren und organischen Kohlenstoffs im PM4 Grundlage des Verfahrens gemäß VDI - Richtlinie 2465, Blatt 2 [VDI 1999] ist die Bestimmung des Kohlenstoffs durch thermische Desorption der organischen Verbindungen in einem sauerstofffreien Inertgasstrom und anschließende Verbrennung des im Feinstaub vorhandenen elementaren Kohlenstoffs (EC) im Sauerstoffstrom. Bei dem Verfahren wird die C-2 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen höhere thermische Stabilität von EC im Vergleich zu der von organischen Kohlenstoffverbindungen ausgenutzt. Zur Vermeidung einer Überbestimmung des elementaren Kohlenstoffs durch pyrolytische Umwandlung organischer Bestandteile des Feinstaubes wird vor der Thermodesorption ein zusätzlicher Extraktionsschritt in Anlehnung an die VDI - Richtlinie 2465, Blatt 1 (siehe Methode A) (VDI 1996), durchgeführt. Dabei wird eine Teilprobe des Filters mit einem Lösemittelgemisch aus Toluol und iso - Propanol (1 + 1) vorbehandelt. Danach erfolgt die Messung wie weiter beschrieben. Hierdurch wird ein Vergleich der Methoden mit und ohne vorherige Extraktion ermöglicht. Kern der Analyseneinheit ist ein Quarzrohr, welches in zwei Öfen eingebettet ist. Im Ofen I findet die thermische Behandlung und Verbrennung der Probe statt, im Ofen II befindet sich eine Katalysatormasse aus Kupfer- und Cer - IV - Oxid, die für eine vollständige Verbrennung der aus der Probe freigesetzten Produkte zu CO2 sorgt. Der aus dem Quarzrohr austretende Abgasstrom wird kontinuierlich mit einem NDIR - Detektor auf seinen Gehalt an CO2 analysiert. Zur Bestimmung des Kohlenstoffanteils wird aus dem Filter eine repräsentative Teilprobe ausgestanzt. Zuerst werden in einer inerten Atmosphäre (100 % Helium) die Kohlenstoffverbindungen verdampft bzw. pyrolysiert. Dazu wird die Temperatur des IR - Ofens so gesteigert, dass die an der Filterprobe gemessene Temperatur von 80 °C auf 620 °C ansteigt. Die leicht flüchtigen Kohlenstoffverbindungen werden im Heliumstrom bei Temperaturen bis zu 350 °C verdampft bzw. desorbiert, während schwererflüchtige Kohlenstoffverbindungen auf einem Temperaturniveau von 620 °C pyrolisiert bzw. desorbiert werden. Durch die hohen Aufheizraten von etwa 600 °C/ min. werden die Pyrolyseendprodukte als kurzkettige Verbindungen in die Gasphase freigesetzt und eine Verkokung langkettiger Kohlenwasserstoffe minimiert. Die unter diesen Bedingungen erfassten Kohlenstoffverbindungen werden in der Fraktion „Organischer Kohlenstoff“ (OC) zusammengefasst. Im zweiten Teil der Analyse wird dem Inertgasstrom mindestens 20 % Sauerstoff zugemischt und die Temperatur von 300 °C auf 700 °C gesteigert. Der noch auf dem Filter befindliche elementare Kohlenstoff wird dadurch kontrolliert verbrannt und als EC bestimmt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-3 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Der Gesamtkohlenstoffgehalt (TC) der Probe ermittelt sich somit nach der Gleichung TC = EC + OC. Anschließend erfolgt die Umrechnung der Kohlenstoffmasse in der Teilprobe auf die des gesamten Filters und unter Einbeziehung des Probenluftvolumens auf die Kohlenstoffkonzentration in der Luft (in µg/m³). C.3 Ergebnisse der Messungen in Schulen und Kindertagesstätten C.3.1 Ergebnisse zur Partikelmasse In Tabelle 16 sind die statistischen Kennwerte der Feinstaubmessungen in den beiden untersuchten Gemeinschaftseinrichtungen aufgeführt. Darüber hinaus sind in den Abbildungen 23 und 24 die in der jeweiligen Schule bzw. Kindertagesstätte erhobenen Einzelmesswerte, geordnet nach der Höhe der Belastung, grafisch dargestellt. Die Gehalte bewegten sich für den Feinstaubgehalt zwischen 17 µg/m³ und 106 µg/m³ (Mittelwert: 60 µg/m³, Median: 59 µg/m³) Tabelle 16: Statistische Kennwerte der PM4-Messungen in Schulen und Kindertagesstätten in µg/m³ Anzahl in Kindertagesstätten 73 in Schulen 33 Mittelwert 53,8 61,6 Standadabw. 23,3 21,7 Min. 13,1 23,6 Max. 128,4 106,3 5. Perzentil 15,5 25,9 10. Perzentil 22,1 32,8 25. Perzentil 36,4 45,5 Median 52,6 59,8 75. Perzentil 67,9 78,6 90. Perzentil 86,0 93,6 95. Perzentil 96,7 103,5 C-4 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen µg/m³ 110 100 Median: 59,8 µg/m³ 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 Einzelmessungen Abbildung 50: Verteilung der täglichen PM4-Messungen in Schulen (n: 33) µg/m³ 130 120 Median: 52,6 µg/m³ 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 Einzelmessungen Abbildung 51: Verteilung der täglichen PM4-Messungen in Kindertagesstätten (n: 73) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen C.4 Ergebnisse von Messungen in Wohnungen C.4.1 Ergebnisse zur Partikelmasse Die mittleren Gehalte (Mediane) für den Feinstaub (Tabelle 17) bewegten sich mit Konzentrationen von 66,0 µg/m³ (1997/98) bzw. 57,2 µg/m³ (2000) in Raucherhaushalten und mit 29,6 µg/m³ (1997/98) bzw. 27,1 µg/m³ in Nichtraucherhaushalten in beiden Messperioden in einem vergleichbaren Bereich. Lediglich in den Raucherhaushalten ist zwischen den beiden Untersuchungsperioden ein Rückgang bei den Spitzenkonzentrationen ersichtlich. Die Einzelergebnisse sind in den Abbildungen 25 und 26 grafisch dargestellt. Der Unterschied der Mittelwerte zwischen den Raucher- und Nichtraucherhaushalten ist auffällig und lässt sich auch statistisch (p < 0,001) belegen. Auch die üblicherweise in der Wohnung gerauchte Anzahl an Zigaretten korreliert mit den Feinstaubgehalten der Innenraumluft (r = 0,314; p < 0,05). Tabelle 17: Statistische Kennwerte von Feinstaub in Wohninnenräumen in Raucher- und Nichtraucherhaushalten in µg/m³ Anzahl Mittelwert Standadabw. Messperiode 1997/98 Messperiode 2000 innen Nichtraucher Raucher 35 27 innen Nichtraucher Raucher 43 16 Messperiode 2000 außen außen 51 28,0 112 27,9 59,0 28,4 9,6 147 9,8 33,2 13,1 12,1 57,2 10,1 58,6 140,3 70,6 Minimum 11,8 18,1 Maximum 46,6 5. Perzentil 14,2 18,8 14,3 15,2 11,3 10. Perzentil 15,8 27,2 16,7 20,8 15,0 25. Perzentil 18,9 44,6 19,9 31,4 19,3 Median 29,6 67,7 27,1 57,2 24,3 75. Perzentil 35,7 108 32,7 74,9 36,5 90. Perzentil 42,0 211 41,7 115 47,9 95. Perzentil 45,9 562 48,9 140 57,9 787 C-6 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen µg/m³ 250 787 µg/m³ -> 200 150 Median: 29,6 µg/m³ Median: 66,0 µg/m³ 100 50 0 Nichtraucher Raucher Abbildung 52: Messergebnisse der täglichen PM4-Gehalte in Raucher- und Nichtraucherwohnungen in der Messperiode im Jahr 1997/98 (35 Nichtraucher-Whg.; 27 Raucher-Whg.) µg/m³ 150 140 130 120 110 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0 Median: 27,1 µg/m³ Nichtraucher Median: 57,2 µg/m³ Raucher Abbildung 53: Messergebnisse der täglichen PM4-Gehalte in Raucher- und Nichtraucherwohnungen in der Messperiode im Jahr 2000 (43 Nichtraucher-Whg.; 16 Raucher-Whg.) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-7 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen In der Tabelle 18 sind die Kennwerte nach der jeweiligen Verkehrsbelastung für Nichtraucherwohnungen geordnet. Die mittleren Gehalte in den gering verkehrsbelasteten Wohnungen lagen tendenziell mit 22,5 µg/m³ unter denen in verkehrsbelasteten Wohnungen (29,3 µg/m³). Die Unterschiede zeigten sich statistisch jedoch als nicht bedeutsam. Während für die Raucherwohnungen keine signifikante Korrelation zwischen dem Feinstaub in der Innenraumluft zu dem in der Außenluft beobachtet werden konnte, war diese Beziehung für die Untergruppe der Nichtraucherwohnungen statistisch signifikant (r = 0,666; p < 0,001). Tabelle 18: Statistische Kennwerte von EC, OC und TC im PM4 in Nichtraucherinnenräumen in µg/m3 (Anzahl 1997/98 und 2000 [hohe Verkehrsbelastung] = 34 - 39 und [geringe Verkehrsbelastung] = 25 - 40) Verkehrsbelastung Feinstaub AM Standabw. Median 90. P. Max hoch 29,8 9,4 29,3 39,8 58,6 gering 26,0 9,6 22,5 40,1 45,7 Elementarer Kohlenstoff hoch 3,8 2,2 3,6 6,7 10,6 (EC) (ohne Extraktion) gering 3,4 1,9 2,7 5,9 8,7 Elementarer Kohlenstoff hoch 2,3 0,9 2,3 3,4 4,6 (EC) (mit Extraktion) gering 1,8 0,7 1,8 2,7 3,3 Gesamt - Kohlenstoff hoch 17,8 6,0 16,0 26,2 40,6 (TC) gering 15,8 5,5 13,9 22,1 32,9 Werte kleiner Bestimmungsgrenze sind mit der halben Bestimmungsgrenze berücksichtigt In der Messperiode im Jahr 2000 (Februar bis Juni) wurde auch der Feinstaub, der Elementare Kohlenstoff (EC) und der Gesamt - Kohlenstoff (TC) vor dem Fenster bzw. auf dem Balkon der Wohnungen gemessen, in denen gleichzeitig die Innenraumluft untersucht wurde. Für den Feinstaubgehalt ergaben sich vor den stark verkehrsbelasteten Wohnungen mit durchschnittlich 26,3 µg/m³ tendenziell höhere Gehalte (Median) als vor den gering durch den Straßenverkehr belasteten Wohnungen (22,4 µg/m³). Diese Tendenz ließ sich durch eine statistisch signifikante Korrelation zwischen den Feinstaubkonzentrationen und der Verkehrsbelastung absichern (r = 0,31; p < 0.05). Die Einzelmesswerte sind in der folgenden Abbildung 54 geordnet nach der Verkehrsbelastung grafisch dargestellt. Aus der Abbildung C-8 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen wird ersichtlich, dass bei hoher Verkehrsbelastung in einzelnen Fällen mit deutlich höheren Spitzenkonzentrationen gerechnet werden muss. µg/m³ 70 Median: 24,3 µg/m³ 60 50 40 30 20 10 0 Einzelmessungen Abbildung 54: Messergebnisse der täglichen PM4-Gehalte in der Außenluft vor Wohnräumen C.4.2 Ergebnisse der EC/OC Messungen In den Tabelle 18 und Tabelle 19 sind die statistischen Kennwerte für den Feinstaub, den Elementaren Kohlenstoff (EC) und den Gesamt - Kohlenstoff (TC) für die beiden Messperioden von Dezember 1997 bis März 1998 und Februar 2000 bis Juni 2000 zusammengestellt. Dabei wurden die Ergebnisse nach der Verkehrsbelastung vor den Wohnungen (Tabelle 18) bzw. dem Rauchverhalten (Tabelle 19) aufgeschlüsselt. Es handelt sich um insgesamt 42 Raucher- und 78 Nichtraucherhaushalte bzw. 39 Wohnungen mit einer hohen und 39 mit einer geringen Verkehrsbelastung. Die EC - Gehalte (siehe Tabelle 18) lagen im Durchschnitt (Median) ohne Extraktion bei 3,3 bzw. 2,7 µg/m³ (hohe und geringe Verkehrsbelastung) und mit Extraktion bei 2,7 bzw. 2,0 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-9 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen µg/m³. Für den Gesamt - Kohlenstoffgehalt lagen die Werte entsprechend bei 13,0 bzw. 11,1 µg/m³. Für den EC, sowohl für die Proben mit und ohne Extraktion, ließ sich eine statistisch signifikante Korrelation zwischen der durchschnittlichen Verkehrsdichte des motorisierten Straßenverkehrs vor den Wohnungen und den jeweiligen Gehalten der Untersuchungsparameter (gemessen vor dem Wohnungsfenster / auf dem Balkon) ermitteln (jeweils r = 0,31; p < 0,05). Keine statistisch bedeutsame Beziehung konnte hingegen mit den TC - Gehalten vor den Wohnungen gefunden werden. In der Abbildung 55 ist der Vergleich der Innenraum- mit den Außenluftwerten an EC grafisch dargestellt, wobei sich ein Bestimmtheitsmaß von r² von 0,61 ergab. Tabelle 19: Statistische Kennwerte von EC, OC und TC im PM4 in Wohninnenräumen in µg/m3 (Anzahl 1997/98 und 2000 [Raucherhaushalte] = 42 und [Nichtraucherhaushalte] = 78; mit Extraktion n = 15 bzw. 43) AM Standabw. Median 90. P. Max Untersuchung 1997/1998 Elementarer Kohlenstoff Raucher 11,9 11,7 8,7 20,4 62,0 (EC) (ohne Extraktion) Nichtraucher 4,6 2,2 4,0 7,8 10,6 Organischer Kohlenstoff Raucher 55,8 75,6 27,6 122,3 385,3 (OC) Nichtraucher 10,9 2,8 10,1 14,8 17,9 Gesamt - Kohlenstoff Raucher 65,2 87,3 37,6 131,2 447,3 (TC) Untersuchung 2000 Nichtraucher 15,4 4,6 15,8 21,6 28,5 Elementarer Kohlenstoff Raucher 4,6 1,9 4,1 7,4 8,3 (EC) (ohne Extraktion) Nichtraucher 2,9 1,5 2,7 5,0 6,6 Elementarer Kohlenstoff Raucher 2,3 0,9 1,9 3,1 4,5 (EC) (mit Extraktion) Nichtraucher 2,1 0,9 2,1 3,1 4,6 Organischer Kohlenstoff Raucher 34,1 22,1 30,0 72,5 80,4 (OC) Nichtraucher 15,0 5,6 12,9 22,7 34,3 Gesamt - Kohlenstoff Raucher 38,8 23,6 34,7 73,5 87,7 (TC) Nichtraucher 17,9 6,5 15,6 26,3 40,6 Werte kleiner Bestimmungsgrenze sind mit der halben Bestimmungsgrenze berücksichtigt C-10 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 5 Innenraumluft (µg/m³) 4 3 2 1 0 0 2 4 6 8 10 12 14 Außenluft (µg/m³) Abbildung 55: Verhältnis der Innenraumluft zu den Außenluftgehalten für EC (Regressionsgradde und 95. Konfidenzintervall) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit C-11 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen C-12 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D Interventionsstudien Feinstaub und Lüftung/Reinigung D.1 Untersuchung des ILAT in Berlin (modifiziert nach Lahrz et al. 2006a, Lahrz et al. 2006b) D.1.1 Untersuchungsbedingungen Vom Oktober 2003 bis Ende Februar 2004 wurden 2 typische Klassenräume im Berliner Stadtgebiet sowohl unter ortsüblichen Bedingungen sowie verschiedenen Reinigungs- und Lüftungsbedingungen untersucht. Es handelte sich dabei jeweils um einen Raum in einem Neubau sowie in einem Altbau, deren Daten der Voruntersuchung eine eher überdurchschnittliche Belastung ausgewiesen haben. Um jahreszeitlich bedingte Einflüsse im Vergleich zur vorangegangenen Studie zu minimieren, wurde auch dieses Untersuchungsprogramm im Winterhalbjahr durchgeführt, d.h. für die Schule A von Ende Oktober bis Anfang Dezember, für Schule B von Mitte Januar bis Ende Februar. Es wurde sowohl eine Neubau- (A) als auch eine Altbauschule (B) ausgewählt. Die Messungen erfolgten in beiden Schulen nach demselben, im folgenden tabellarisch dargestellten Schema über jeweils 5 Wochen (Messperioden) an jeweils mindestens 4 Unterrichtstagen pro Woche unter realen Unterrichtbedingungen: Tabelle 20: Aufstellung der Untersuchungsparameter Lüftung und Reinigung Woche Schule A Schule B (Messbeginn) (Messbeginn) Lüftungs- Reinigungs- bedingungen bedingungen 1 27.10.2003 12.01.2004 normal normal 2 03.11.2003 20.01.2004 Stoßlüftung normal 3 10.11.2003 26.01.2004 Dauerlüftung normal 4 17.11.2003 10.02.2004 normal nach DIN 77400 (Mindestanford.) 5 24.11.2003 17.02.2004 normal feuchte Reinigung (täglich) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-1 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Hierbei bedeuten im Einzelnen: 1. Woche Normalbedingungen (Istzustand): Ermittlung des üblichen Zustandes; keine Einflussnahme auf die in den Klassenräumen praktizierte Lüftung und Reinigung. Die Lüftung erfolgte nicht systematisch sondern individuell nach dem persönlichen Empfinden von Lehrern und Schülern. Die Reinigung wurde nach dem jeweiligen schulüblichen Reinigungsplan durchgeführt (siehe Tabellen mit den Charakteristika der jeweiligen Klassenräume). 2. Woche Stoßlüftung: Gründliche Lüftung mit Fenster und Türöffnung vor und nach dem Unterricht, sowie in jeder Pause. Während des Unterrichtes wurden die Fenster geschlossen gehalten. Die individuelle Durchführung ist bei den Ergebnissen der jeweiligen Schule erläutert. In jedem Fall war darauf zu achten, dass während der Lüftung die CO2-Konzentration den Wert von 0,10 % deutlich unterschreitet. 3. Woche Dauerlüftung: Ständige Öffnung von 2 Kippfenstern während des gesamten Unterrichts, gründliche Lüftung vor und nach dem Unterricht. 4. Woche Reinigung in Anlehnung an die Mindestanforderung der DIN 77400: In der September 2003 veröffentlichten DIN 77400 „Schulgebäude – Anforderungen an die Reinigung“ ist als Mindeststandard („Mindestanforderung“) eine Reinigung für Klassenräume 2 mal wöchentlich vorgesehen. Dementsprechend wurden für die untersuchten Klassenräume 2 Reinigungen (jeweils fegen und feucht wischen) veranlasst. 5. Woche Reinigung feucht (staubbindend) Tägliches staubbindend feuchtes Fegen, gefolgt von üblichem Nasswischen. Es sollte nicht trocken gefegt werden, auch nicht durch Schülerdienste (siehe Tabelle 20), um dadurch die Staublast und die Möglichkeit der Aufwirbelung als Beitrag zum Schwebstaubgehalt der Luft möglichst gering zu halten. D-2 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.1.2 Messmethodik Alveolengängiger Staub (Johannesburger Konvention) Für die Bestimmung dieses Parameters wurde sowohl die klassische Sammelmethode des Abscheidens auf einem Filter mit anschließender Gravimetrie als auch eine kontinuierlich registrierende Lasermessmethode verwendet. Da die Staubkonzentration der Außenluft auch die Qualität der Innenraumluft beeinflusst, wurde parallel an jedem Messtag über dieselbe Probenahmedauer der durchschnittliche alveolengängige Staubgehalt der Außenluft mit der gravimetrischen Sammelmethode in unmittelbarer Nähe des Klassenraumes bestimmt. a) gravimetrische Sammelmethode Für die Probenahme des alveolengängigen Staubes aus der Luft wurde das mobile Staubprobenahmesystem GRAVIKON PM 4 (Firma Ströhlein) und das Kleinfiltergerät MVS 6D (Derenda) eingesetzt. Der Probenahmekopf entspricht den Anforderungen der Johannesburger Konvention mit einem Abscheidegrad von 50 % bei 5 µm und einem cut - off Punkt von 7,1 µm. Der Staub wurde auf einem bindemittelfreien Glasfaserfilter (MachereyNagel 85/90 BF) über die Dauer von 4 bis 6 Unterrichtsstunden incl. Pausen im Verlauf des Schultages gesammelt. Das Verfahren liefert der Methode entsprechend einen durchschnittlichen Wert über den Messzeitraum eines Unterrichtstages. b) Monitormessung (kontinuierlich registrierend) Das verwendete Staubmessgerät der Fa. Grimm Aerosol Technik GmbH (Ainring) benutzt das Prinzip der Streulichtmessung von einzelnen Partikeln. Dabei dient ein Halbleiterlaser als Lichtquelle. Mit Hilfe von Partikelzahl- und Partikelgrößenbestimmung können über spezifische Rechenalgorhythmen auch massebezogene Daten von Staubfraktionen, wie des alveolengängigen Staubes erhoben werden. Die gewonnenen Daten wurden anhand von Vergleichsuntersuchungen unter Realbedingungen (im Klassenraum während des Unterrichtes) mit der gravimetrischen Referenzmethode abgeglichen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-3 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen PM10 – Fraktion des Schwebstaubes Zur Bestimmung der sogenannten thorakalen Fraktion des Schwebstaubes (DIN EN 12341), des Massenanteils eingeatmeter Partikel, die über den Kehlkopf hinaus vordringen (DIN ISO 7708), wurde dasselbe Laser-Staubmessgerät wie zur kontinuierlich registrierenden Bestimmung des alveolengängigen Staubes eingesetzt. Um vergleichbare PM10 – Werte zu bestimmen, wurden unter Unterrichtsbedingungen parallele Vergleichmessungen mit dem gravimetrischen Referenzverfahren (DIN EN 12341) durchgeführt. Partikelzählung Zur Zählung der luftgetragenen Partikel wurde ebenfalls das Aerosolspektrometer 1.108 der Fa. Grimm Aerosol Technik verwendet. Das Gerät verfügt über 15 verschiedene Größenkanäle mit einem Messbereich von 0,3 bis > 20 Mikrometer und erlaubt eine Partikelzählung bis zu 2 Millionen Partikel / Liter. D.1.3 Ergebnisse zum alveolengängigen Feinstaub (~PM4) Schule A Die Konzentrationen der alveolengängigen Fraktion (Tabelle 21) bewegten sich während der Unterrichtszeit („Tagesmittelwerte“) in einem Bereich zwischen 41 und 89 µg/m³. Der durchschnittliche Gehalt des alveolengängigen Staubes nach Johannesburger Konvention über alle Messungen in Schule A, ohne Unterscheidung zwischen den verschiedenen Lüftungs- und Reinigungsbedingungen, betrug 61 µg / m³ bei einer mittleren innenraumbedingten Zunahme gegenüber der Außenluft von 29 µg/m³. Der mittlere innenraumbedingte Beitrag zur Belastung mit alveolengängigem Staub war unter den Normalbedingungen und unter den Bedingungen der reduzierten Reinigungsaktivität nach DIN 77400 mit 41 bzw. 40 µg/m³ am höchsten. Bessere Bedingungen wurden durch die Maßnahmen der Lüftung in der 2. und 3. Woche mit einem Innenraumbeitrag von 26 und 29 µg/m³ erreicht. Diese Aussage ist für den Parameter Dauerlüftung insofern eingeschränkt, da in dieser Woche aufgrund außergewöhnlich hoher Außenluftbelastungen (ca. 90 µg/m³) nur die Werte von zwei Messtagen berücksichtigt wer- D-4 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen den konnten. Während dieser Ausnahmesituation trat sogar der seltene Zustand einer tendenziell geringeren Innenraumbelastung ein. Die mit Abstand geringste Mehrbelastung (10 µg/m³) gegenüber der Außenluft wurde in der Woche mit der staubbindenden feuchten Reinigung festgestellt. Abgesehen von der leichten Verbesserung der Staubsituation durch Frischluftzufuhr wird deutlich, dass nur durch die tägliche staubbindende Reinigung unabhängig von der Lüftungssituation die zusätzliche Staubbelastung im Klassenraum in der Nähe der Außenluftkonzentrationen gehalten werden konnte. Tabelle 21: Alveolengängiger Feinstaub nach Johannesburger Konvention (gravimetrisch) in Schule A in µg/m³ Messwerte über die gesamte Unterrichtszeit Probenahmedatum innen außen Mittelwert Beitrag in- Beitrag innen nen Differenz Differenz µg/m³ % 1. Woche Ist-Zustand 27.-31.10.03 69 28 41 145% 2. Woche Stoßlüftung 03.-07.11.03 53 27 26 101% 3. Woche Dauerlüftung 10.-14.10.03 55 26 29 114% 4. Woche Reinigung „DIN“ 17.-21.11.03 62 22 40 187% 51 41 10 25% 5. Woche Reinigung tägl feucht 24.11.-01.12.03 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-5 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 45 40 35 30 µg/m³ 25 20 15 10 5 0 AM "Ist" AM Stoßlüft. AM Dauerlüft. AM Rg. DIN AM Rg. Feucht Abbildung 56: Innenraumbeitrag zum alveolengängigen Staub in Schule A Schule B Die Konzentrationen der alveolengängigen Fraktion (Tabelle 22) bewegten sich während der Unterrichtszeit („Tagesmittelwerte“) in einem Bereich zwischen 30 und 213 µg/m³. Der durchschnittliche Gehalt des alveolengängigen Staubes nach Johannesburger Konvention über alle Messungen in Schule B, ohne Unterscheidung zwischen den verschiedenen Lüftungs- und Reinigungsbedingungen, betrug 73 µg / m³ Innenraumluft. Die mittlere Zunahme gegenüber der Außenluft lag bei 43 µg/m³. Abgesehen von der 5. Woche ergaben sich sehr ähnliche Staubverhältnisse wie in Schule A. Der mittlere innenraumbedingte Beitrag zur Belastung mit alveolengängigem Staub betrug in Schule B unter den Normalbedingungen 39 µg/m³. Bessere Bedingungen wurden durch die Maßnahmen der Lüftung in der 2. und 3. Woche mit einem Innenraumbeitrag von 28 und 32 µg/m³ (ohne Berücksichtigung von 2 Tagen, an denen die Außenluftwerte über 100 µg/m³ lagen) erreicht. Trotz dieser extrem hohen Außenwerte wurden im Gegensatz zu Schule A im Klassenraum noch deutliche Zunahmen beobachtet. D-6 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Ein erhöhter Belastungsbeitrag mit durchschnittlich 49 µg/m³ ergab sich während der Woche mit reduzierter Reinigungsaktivität nach DIN 77400. Entgegen unserer Erfahrung aus Schule A wurde überraschenderweise in der Woche mit der Vorgabe täglich feuchter Reinigung der höchste durchschnittliche Erhöhungsbeitrag mit 65 µg/m³ festgestellt. Auf Nachfrage bei der Reinigungsfirma wurde später eingeräumt, dass das Reinigungskonzept mit täglicher ausschließlich feuchter Reinigung nicht eingehalten wurde. Darüber hinaus fand eine zusätzliche abendliche Nutzung statt. Somit sind die Staubmesswerte dieser Woche nicht aussagekräftig zu bewerten. Tabelle 22: Alveolengängiger Feinstaub nach Johannesburger Konvention (gravimetrisch) in Schule B in µg/m³ Messwerte über die gesamte Unterrichtszeit Probenahmedatum innen außen Mittelwert Beitrag in- Beitrag innen nen Differenz Differenz µg/m³ % 1. Woche Ist-Zustand 12.-16.01.04 62 22 39 177% 2. Woche Stoßlüftung 20.-23.01.04 46 18 28 159% 3. Woche Dauerlüftung 26.-29.01.04 68 37 32 86% 4. Woche Reinigung „DIN“ 10.-13.02.04 60 11 49 465% 5. Woche Reinigung tägl feucht 17.-20.02.04 82 17 65 370% Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-7 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 70 60 50 µg/m³ 40 30 20 10 0 AM "Ist" AM Stoßlüft AM Dauerlüft² AM Rg. DIN AM Rg. Feucht Abbildung 57: Innenraumbeitrag zum alveolengängigen Staub in Schule B D.1.4 Ergebnisse zum PM10 Schule A Die Konzentrationen der PM10 Fraktion bewegten sich während der Unterrichtszeit („Tagesmittelwerte“) in einem Bereich zwischen 67 bis 153 µg/m³. Der durchschnittliche Gehalt dieser Partikelfraktion über alle Messungen in Schule A, ohne Unterscheidung zwischen den verschiedenen Lüftungs- und Reinigungsbedingungen, betrug 100 µg PM10 / m³ Innenraumluft. Die mittlere Zunahme gegenüber der Außenluft lag bei 62 µg/m³. ● Die höchsten Beiträge zur Staubbelastung wurden unter den Normalbedingungen (1. Woche: Zunahme 256 % / 92 µg/m³) und der reduzierten Reinigungsaktivität nach DIN 77400 (4. Woche: Zunahme 279 % / 77 µg/m³) festgestellt. ● In der 2. und 3. Woche mit verbesserten Lüftungsbedingungen lag der prozentuale Innenraumbeitrag mit ca. 165 % bzw. ca. 55 µg/m³ immer noch auf hohem Niveau, signalisiert jedoch eine schon bessere Situation. (Die Daten der beiden Tage mit der extrem hoher Außenbelastung wurden auch hier nicht berücksichtigt) D-8 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen ● Lediglich in der 5. Woche unter den verbesserten staubbindenden Reinigungsbedingungen wurde ein deutlich geringerer Innenraumbeitrag mit einem relativ moderaten Anstieg von 45 % bzw. 24 µg/m³ im Wochenmittel beobachtet (Abbildung 58) Tabelle 23: PM10-Schwebstaub in Schule A in µg/m³ Messwerte über die gesamte Unterrichtszeit Probenahmedatum innen außen Mittelwert Beitrag in- Beitrag innen nen Differenz Differenz µg/m³ % 1. Woche Ist-Zustand 27.-31.10.03 128 36 92 256% 2. Woche Stoßlüftung 03.-07.11.03 90 34 56 166% 3. Woche Dauerlüftung 10.-14.10.03 86 33 53 163% 4. Woche Reinigung „DIN“ 17.-21.11.03 104 28 77 279% 77 53 24 45% 5. Woche Reinigung tägl feucht 24.11.-01.12.03 120 100 µg/m³ 80 60 40 20 0 27.10.2003 31.10.2003 03.11.2003 07.11.2003 10.11.2003 [14.11.2003]* 17.11.2003 21.11.2003 24.11.2003 01.12.2003 Abbildung 58: Innnenraumbeitrag zur PM10 Belastung in Schule A Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-9 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Schule B Die Konzentrationen der PM10 Fraktion bewegten sich während der Unterrichtszeit („Tagesmittelwerte“) in einem Bereich zwischen 56 bis 191 µg/m³ (maximal bei 273 mg/m³ bei extremer Außenbelastung am 27.01.04). Der durchschnittliche Gehalt dieser Partikelfraktion über alle Messungen in Schule B, ohne Unterscheidung zwischen den verschiedenen Lüftungs- und Reinigungsbedingungen, betrug 124 µg PM10 / m³ Innenraumluft. Die mittlere Zunahme gegenüber der Außenluft lag bei 86 µg/m³. ● In der 1. Woche (Ist-Zustand) wurde in der Innenraumluft im Wochenmittel eine Zusatzbelastung von 89 µg/m³ (311 %) gemessen. Dies entspricht weitgehend den Verhältnissen in Schule A. ● Noch höhere Beiträge zur Staubbelastung wurden unter den Bedingungen der reduzierten Reinigungsaktivität nach DIN 77400 (4. Woche: Zunahme 99 µg/m³ bzw. 730 % bei sehr niedrigen Außenluftgehalten) festgestellt. ● Die höchste absolute Zunahme mit 118 µg/m³ (526 %) ergab sich, wie schon für die alveolengängige Fraktion ausgeführt (nicht eingehaltenes Reinigungskonzept), in der nicht bewertbaren 5. Woche. ● In der 2. und 3. Woche mit verbesserten Lüftungsbedingungen lag der Innenraumbeitrag mit 57 bzw. 75 µg/m³ ( 254 % / 160 %) immer noch auf hohem Niveau, bringt jedoch wie in Schule A eine Verbesserung. (Die Daten der beiden Tage mit der extrem hoher Außenbelastung wurden auch hier nicht berücksichtigt). D-10 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 24: PM10-Schwebstaub in Schule B in µg/m³ Messwerte über die gesamte Unterrichtszeit Probenahmedatum innen außen Mittelwert Beitrag in- Beitrag innen nen Differenz Differenz µg/m³ % 1. Woche Ist-Zustand 12.-16.01.04 118 29 89 311% 2. Woche Stoßlüftung 20.-23.01.04 80 23 57 254% 3. Woche Dauerlüftung 26.-29.01.04 122 47 75 160% 4. Woche Reinigung „DIN“ 10.-13.02.04 112 14 99 730% 5. Woche Reinigung tägl feucht 17.-20.02.04 140 22 118 526% D.1.5 Ergebnisse zur Partikelanzahlkonzentration / Partikelverteilung Schule A Die Gesamtzahl der Schwebstaubpartikel (> 0,3 µm) lag während des Unterrichtes in der Innenraumluft im „Tagesmittel“ zwischen ca. 40.000 und 450.000 / Liter. Anders als beim alveolengängigem Staub oder der PM10-Fraktion wurden die höchsten Partikelzahlen in der 3. Woche (Dauerlüftung, zwei Tage mit sehr hoher AußenStaubkonzentration) und die niedrigsten in der 4. Woche mit der geringsten Staubkonzentration in der Außenluft (bei reduzierter Reinigungsaktivität) gemessen. Ein Zusammenhang zu Reinigungsmaßnahmen ist nicht herzustellen, ebenso nicht zu verbesserten Lüftungsbedingungen. Dies legt nahe, dass die Parameter des Innenraumes hinsichtlich der Gesamtpartikelzahlen nur eine untergeordnete Bedeutung haben und der Haupteinflussfaktor im Bereich der Außenluft zu suchen ist. Dies wird bestätigt durch die Betrachtung der Partikelverteilung und der Korrelationen der Feinstaubmasse zu den Partikelzahlen. Die Untersuchung der Partikelverteilung (Abbildung 59) machte deutlich, dass die Teilchenzahl des Schwebstaubes im Wesentlichen durch sehr feine Partikel mit relativ geringer Mas- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-11 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen se geprägt ist. Allein der Partikelgrößenkanal 0,3 bis 0,4 µm ergibt einen Anteil von durchschnittlich 67 % aller gezählten Partikel. 96 % aller Partikel werden von den „feinen“ Partikeln zwischen 0,3 und 1,0 µm gestellt. Stichproben von Messungen der Außenluft zeigen einen noch höheren Anteil bei den Partikeln von 0,3 bis 0,5 µm. 0% 7% 2% 1% 0% 1% 1% 1% 1%0% 0% 19% 67% 0.30-0.40 µm 3.0-4.0 µm 0.40-0.50 µm 4.0-5.0 µm 0.50-0.65 µm 5.0-7.5 µm 0.65-0.80 µm 7.5-10.0 µm 0.80-1.0 µm 10.0-15.0 µm 1.0-1.6 µm 1.6-2.0 µm 2.0-3.0 µm Abbildung 59: Durchschnittliche Partikelverteilung in Schule A Schule B Die Gesamtzahl der Schwebstaubpartikel (> 0,3 µm) lag während des Unterrichtes in der Innenraumluft im „Tagesmittel“ zwischen ca. 20.000 und 1.200.000 / Liter. Die Partikelzahlen unterlagen größeren Schwankungen als in Schule A, u.a. bedingt durch stärker schwankende Schwebstaubkonzentrationen der Außenluft mit z.T. extrem hohen Werten. Wie schon in Schule A wurden die höchsten Partikelzahlen in der 3. Woche (Dauerlüftung, auch bei Vernachlässigung der beiden Extremtage) und die niedrigsten in der 4. Woche mit der geringsten Außenluftbelastung bei der reduzierten Reinigungsaktivität gemessen. Ein Zusammenhang zu Reinigungs- und Lüftungsmaßnahmen ist auch im Klassenraum B nicht herzustellen. D-12 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Auch hier kann geschlossen werden, dass die Parameter des Innenraumes hinsichtlich der Gesamtpartikelzahlen nur eine untergeordnete Bedeutung haben und der Haupteinflussfaktor im Bereich der Außenluft zu suchen ist. Dies konnte wie für Schule A durch entsprechende Korrelationsrechnungen untermauert werden. Die Untersuchung der Partikelverteilung (Abbildung 60) machte deutlich, dass auch in Schule B die Teilchenzahl des Schwebstaubes im Wesentlichen durch sehr feine Partikel mit relativ geringer Masse geprägt ist. Allein der Partikelgrößenkanal 0,3 bis 0,4 µm ergibt hier einen Anteil von durchschnittlich 63 % aller gezählten Partikel. Die „feinen“ Partikel zwischen 0,3 und 1,0 µm leisten mit einem Anteil von 93 % wieder den wesentlichen Beitrag zur Gesamtpartikelzahl. Stichproben von Messungen der Außenluft zeigen auch hier den höheren Anteil bei den feineren Partikeln. 0% 0% 1% 3% 2% 2% 1% 0% 1% 0% 2% 0% 7% 18% 63% 0.30-0.40 µm 3.0-4.0 µm 0.40-0.50 µm 4.0-5.0 µm 0.50-0.65 µm 5.0-7.5 µm 0.65-0.80 µm 7.5-10.0 µm 0.80-1.0 µm 10.0-15.0 µm 1.0-1.6 µm 15.0-20.0 µm 1.6-2.0 µm >20.0 µm 2.0-3.0 µm Abbildung 60: Durchschnittliche Partikelverteilung in Schule B Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-13 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Messergebnisse in beiden Schulen lassen darauf schließen, dass die Partikel im Bereich von ca. 1 bis 10 µm die für die massebezogene Betrachtung der alveolengängigen oder auch der thorakalen Fraktion entscheidenden Partikelgrößen sind. Diese Partikel sind überwiegend „innenraumbedingt“ und lassen sich am ehesten durch Lüftung und Reinigung beeinflussen, während die Anzahl sehr feiner Partikel, insbesonders die bis 0,5 µm, in erster Linie von der Qualität der Außenluft (Wetterlage, Verkehr etc.) und der Lüftung abhängt. Dementsprechend wurden Anstiege der Partikelzahlen durch Eintrag von außen während der Lüftungsphasen registriert. Dies wird bestätigt bei der Betrachtung der mit dem Monitor registrierten Tagesverläufe des alveolengängigen Staubes im Vergleich zum Verlauf der Partikelzahlen in den verschiedenen Größenklassen. Dabei verhalten sich die Partikelzahlen der Fraktionen zwischen ca. 1 und 7,5 µm sehr ähnlich wie die Masse des alveolengängigen Staubes. Demgegenüber zeigen die feinen Staubfraktionen bis 0,5 µm einen deutlich schwankungsärmeren Tagesverlauf, der weder dem alveolengängigen Staub noch den weniger feinen Partikeln entspricht. Der Anstieg der Gesamtpartikelzahlen korrelierte nicht mit der alveolengängigen Fraktion. D-14 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.2 Untersuchung der Stadt Frankfurt (modifiziert nach Heudorf et al. 2006) D.2.1 Untersuchungsbedingungen Die Untersuchungen fand im Februar und März 2006 über drei Wochen in jeweils 2 Klassenräumen je einer Innenstadt-Schule („Innenstadtschule I“) und einer eher peripher gelegenen Schule („Außenbereichsschule A“) statt: Die Messungen wurden jeweils von 8-14 Uhr durchgeführt und so die gemittelte Feinstaubkonzentration während dieser Zeit gemessen. In der Tabelle 25 sind die eingestellten Reinigungsbedingungen bzw. das jeweilige Lüftungsverhalten dargestellt. Tabelle 25: Einstellung der Untersuchungsparameter Lüftung und Reinigung: Woche 1 Lüftungs- Reinigungs- bedingungen bedingungen normal 2x/Wo. Boden, Tische und Stühle feucht wischen 2x/Wo. Schränke, Fensterbänke, Kreideleisten abwischen 2 normal 5x/Wo. Boden, Tische und Stühle feucht wischen 5x/Wo. Schränke, Fensterbänke, Kreideleisten abwischen 3 Intensive Lüftung vor dem Unterricht und in den Pausen 5x/Wo. Boden, Tische und Stühle feucht wischen 5x/Wo. Schränke, Fensterbänke, Kreideleisten abwischen D.2.2 Messmethodik Für die Probenahme des alveolengängigen Staubes aus der Luft wurde das mobile Staubprobenahmesystem GRAVIKON PM 4 (Firma Ströhlein) und das Kleinfiltergerät MVS 6D (Derenda) eingesetzt und die Filter anschließend gravimetrisch vermessen. Das Staubmessgerät 1.106 bzw. 1.107 der Firma Grimm Aerosol Technik GmbH (Ainring) wurde zur kontinuierlichen Bestimmung der Partikelanzahlkonzentrationen (>0,3 µm) und zur Bestimmung verschiedener Partikelmassenfraktionen benutzt. Zudem wurde die Anzahl der Türen, Fenster und Oberlichter, die jeweils geöffnet, gekippt oder geschlossen waren. Für die Auswertung wurde ein Lüftungsindex entwickelt, wobei ein vollständig geöffnetes Fenster/geöffnete Tür einen Punkt erhielt, ein gekipptes Fenster/gekipptes Oberlicht je 0,5 Punkte: Der Lüftungsindex pro 5-min-Einheit wurde durch Addition bestimmt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-15 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Aktivitäten im Raum wurde durch folgendes Schema charakterisiert: Pause oder Klasse leer: 1; Frontalunterricht : 2; Basteln, Werken: 3; Toben, Gerangel: 4. D.2.3 Ergebnisse der gravimetrischen Messungen Die Ergebnisse der Raumluftuntersuchungen mittels gravimetrischer Messung auf Feinstaub in den vier Klassenräumen sind in Tabelle 26 zusammengestellt. Bei Betrachtung der Unterschiede zwischen der Phase normale Reinigung und vermehrte Reinigung (d.h. 2. + 3. Woche) ist die Abnahme der Feinstaubbelastung über alle Schulen gemittelt signifikant (Tabelle 26). Dies ist im wesentlichen auf die Abnahme der in der ersten Woche sehr hohen Feinstaubbelastung im Altbau-Klassenraum der Außenbereichsschule zurückzuführen, während die Unterschiede zwischen den Phasen normale und vermehrte Reinigung (1. vs 2.+3. Woche) in den Klassenräumen der anderen Schulen nicht signifikant war; diese Schulen hatten ursprünglich auch geringere Feinstaubbelastungen aufgewiesen. Grundsätzlich muss die Möglichkeit in betracht gezogen werden, dass der Wiederanstieg der Feinstaubbelastung in der dritten Untersuchungswoche auch durch die in dieser Zeit höhere Außenluftbelastung mit verursacht war, weshalb der in der zweiten Untersuchungswoche offenkundige Effekt der intensivierten Reinigung dann nicht mehr so gut sichtbar war. Tabelle 26: Messergebnisse Feinstaub – Gravimetrie µg/m³ - im Vergleich normale versus intensivierte Reinigung; alle Schulen sowie einzelne Schulen / Klassenräume Alle Schulen Staub (Gravimetrie) Außenbereichsschule AB Staub (Gravimetrie) Außenbereichsschule NB Staub (Gravimetrie) Innenstadtschule R 15 Staub (Gravimetrie) Innenstadtschule R 38 Staub (Gravimetrie) Reinigung normal 1. Woche Reinigung intensiviert 2.+3 Woche Signifikanz 79 ± 22 54 – 75 - 150 64 ± 15 35 – 63 - 105 Sign. 106 ± 26 80 – 100 - 150 68 ± 12 53 – 63 - 90 Sign. 74 ± 15 60 – 70 - 90 67 ± 16 35 – 66 - 90 n.s. 73 ± 7 62 – 74 - 81 65 ± 16 49 – 61 - 105 n.s. 62 ± 10 54 – 58 - 75 54 ± 11 38 – 58 - 67 n.s. Mittelwert ± Standardabweichung Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert D-16 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.2.4 Kontinuierliche Messungen der PM10-Gehalte Betrachtet man die Wochenmittelwerte der kontinuierlichen Lasermessungen aller Schulen so zeigt sich - wie bei der Gravimetrie – die Abnahme von der ersten Woche („normale Reinigung“) zur zweiten und dritten Woche („verstärkte Reinigung“). Bei der Betrachtung einzelner Klassenräume ergibt sich ein unterschiedliches Bild: in den Klassenräumen der Innenstadtschule und dem Altbauklassenraum der Außenbereichsschule A ist eine signifikante Verminderung der Feinstaubbelastung zu beobachten, wohingegen im Neubauklassenraum der Außenbereichsschule A ein signifikanten Anstieg in der zweiten/dritten Woche auffällt (Tabelle 27). Tabelle 27: Feinstaub (Laserverfahren) in allen Schulen, sowie differenziert nach einzelnen Schulen / Klassenräumen – aggregiert in Wochen - Woche 1 (normal), 2 + 3 (vermehrte Reinigung) Alle Schulen Staub (Laserverfahren) Außenbereichsschule AB Staub (Laserverfahren) Außenbereichsschule NB Staub (Laserverfahren) Innenstadtschule R 15 Staub (Laserverfahren) Innenstadtschule R 38 Staub (Laserverfahren) Reinigung normal 1. Woche Reinigung intenisviert 2.+ 3. Woche Signifikanz 86 ± 116 7 – 60 – 1090 64 ± 80 4 – 54 – 1280 Sign. 134 ± 213 22 – 58 - 1090 83 ± 146 4 – 51 – 1280 Sign. 56 ± 22 15 – 51 – 168 64 ± 28 14 – 62 – 175 Sign. Zunahme! 87 ± 50 7 – 79 – 285 57 ± 39 4 – 53 – 474 Sign. 68 ± 35 13 – 62 – 234 53 ± 29 6 – 50 – 197 Sign. Mittelwert ± Standardabweichung Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert Detaillierte Betrachtungen über die einzelnen Tage zeigen diesen Anstieg der Feinstaubbelastung im Neubauklassenraum der Außenbereichsschule insbesondere in der dritten Woche, als die Kinder mit Wolle bastelten (Abbildung 61-links). Im Altbauklassentraum kam es an allen drei Mittwoch-Messtagen zu sehr hohen Spitzenbelastungen, als deren Ursache Kerzengiessen auszumachen war (Abbildung 61-rechts). Es fällt auf, dass nur in der ersten Woche auch am darauffolgenden Donnerstag ohne zwischenzeitliche Feuchtreinigung noch hohe Feinstaubbelastungen messbar waren (Re- Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen suspendierung der sedimentierten Stäube vom Vortag?), nicht aber in den nächsten beiden Wochen, in denen im Zuge der täglichen Feuchtreinigung der sedimentierte Feinstaub entfernt worden war und somit nicht mehr zur Resuspendierung zur Verfügung stand. 200 1000 800 150 600 100 STAUB µg/m3 STAUB µg/m3 400 50 0 N = 73 73 73 73 75 73 73 73 73 71 73 73 73 73 73 1mo 1mi 1di 1do TAGE 1fr 2di 2mo 2do 2mi 3mo 2fr 3di 3mi 3do 3fr 200 0 N = 73 73 73 72 73 73 72 73 73 73 73 73 73 73 73 1mo 1di 1mi 1do 1fr 2di 2mo 2do 2mi 3mo 2fr 3di 3mi 3fr 3do TAGE Abbildung 61: Feinstaubkonzentrationen an den einzelnen Messtagen in der Außenbereichsschule Neubau (links) und Altbau (rechts) Parallel zu den Messungen der Feinstaubkonzentration in den Klassenräumen wurden weitere Parameter untersucht: Kohlendioxid, Lüftungssituation, Temperatur, Feuchte, Personen im Raum, Aktivität. Die Zusammenhangsanalysen (bivariate Korrelationen) zeigen - über alle Schulen und die Messserie insgesamt – hochsignifikante Korrelationen zwischen der Feinstaubkonzentration und der CO2-Konzentration, der Anzahl Personen im Raum, den Aktivitäten im Raum und eine signifikant negative Korrelation zu der Reinigungsintensität, d.h. bei zunehmender Reinigung ergibt sich eine signifikante Abnahme der Feinstaubbelastung im Raum. Diese signifikant negative Korrelation zur Reinigungsintensität bleibt auch nach Korrektur (Adjustierung) für die anderen signifikanten Einflussfaktoren bestehen (Tabelle 28). D.h. die Reinigung der Räume ist zwar im Hinblick auf die Feinstaubbelastung im Klassenraum „nur“ ein Einflussfaktor unter anderen – und durchaus nicht der stärkste -, er bleibt aber auch nach Berücksichtigung und Adjustierung für die anderen Faktoren eine signifikanter Einflussfaktor. Dies zeigt sich sowohl bei Betrachtung aller untersuchten Klassenräume insgesamt als auch bei Betrachtung der einzelnen Klassenräume. – Vor diesem Hintergrund wurde eine Reinigungs- D-18 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Initiative für die Schulen in Frankfurt beschlossen: seit Herbst 2006 werden alle Klassenräume in den Wintermonaten täglich in den Sommermonaten 3/Woche feucht gereinigt. Tabelle 28: Zusammenhangsanalysen zwischen der Feinstaubbelastung im Raum und der CO2-Konzentration, der Anzahl der Personen im Raum, der Lüftung und der Aktivitäten im Raum und der Intensität der Reinigung und Lüftung (Wochen) Alle Schulen Außenbereichsschule A Altbau Neubau Feinstaub zu CO2 0,3047 *** 0,0912 ** 0,3110 *** Lüftung 0,0312 * -0,0063 ns 0,2032 *** Personen 0,3560 *** 0,0131 ns 0,4797 *** Aktivität 0,4056 *** 0,2118 *** 0,5239 *** Woche Reinigung -0,1304 *** -0,1247 *** 0,1683 *** Reinigung Part. Korrelation* -0,1035 *** -0,0891 ** -0,0804 ** Woche Lüftung 0,132 *** 0,351 *** 0,432 *** Lüftung Part. Korrelation** 0,0693** 0,0591 ns 0,4715 *** * kontrolliert für Personen, Aktivität, Lüftung und CO2 ** kontrolliert für Personen, Aktivität, Woche Reinigung Innenstadtschule I Raum 15 Raum 38 0,5801 *** -0,1845 *** 0,4195 *** 0,4769 *** -0,3192 *** 0,5266 *** 0,1767 *** 0,5410 *** 0,4307 *** -0,2221 *** -0,3516 *** - 0,103*** -0,2398 *** -0,099** 0,0903 ns 0,0270 ns Demgegenüber sind die Korrelationen zwischen der Feinstaubkonzentration und intensivierten Lüftung (dritte Woche, verglichen mit erster und zweiter Woche) niedriger; sie erreichen bei allen Schulen insgesamt gerade noch das Signifikanzniveau. Dies ist angesichts der in Abbildung 62 dargestellten Tagesbeispiele aus dem Altbauklassenraum und der oben beschriebenen weiteren Einflussfaktoren auch plausibel und nachvollziehbar. Die Tagesbeispiele (Abbildung 62) zeigen deutlich, - dass die Feinstaubkonzentrationen in der Raumluft während Anwesenheit der Kinder stets höher sind und nach Unterrichtsende langsam abnehmen (Sedimentation) - dass Lüften – während Anwesenheit der Kinder, aber auch nach Unterrichtsschluss – stets zu einem teilweise sehr starken, aber kurz dauernden Anstieg der Feinstaubkonzentrationen führt. Vor diesem Hintergrund ist die oben beschriebene geringe Korrelation gut nachvollziehbar. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-19 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen mg/m3 0,120 0,100 Feinstaubbelastung im Klassenraum 14.03.06 Feinstaubbelastung im Klassenraum - 21.02.06 Staub Personenzahl Lüftung*10 0,080 0,060 0,040 0,020 Personenzahl Lüf t ungsindex*10 90 0,090 200 80 0,080 180 70 0,070 60 0,060 50 0,050 40 0,040 30 0,030 20 0,020 10 0,010 20 0 0,000 0 160 140 120 100 80 60 40 08:00 08:20 08:40 09:00 09:20 09:40 10:00 10:20 10:40 11:00 11:20 11:40 12:00 12:20 12:40 13:00 13:20 13:40 14:00 0,000 100 St aub Abbildung 62: Verlauf der Feinstaubkonzentration in einem Klassenraum – jeweils an einem Tag ohne intensivierte Lüftung (nur Türe geöffnet) und mit intensivierter Lüftung D.2.5 Feinstaub-Untersuchungen in zwei weiteren Klassenräumen 2007 Im Winter 2007 wurden die Untersuchungen mit identischen Untersuchungsdesign (s. D.2.2) in zwei Klassenräumen einer Passivhausschule mit maschineller Grundlüftung über jeweils eine Woche fortgesetzt – während der seit Herbst 2006 intensivierten Reinigung. Während dieser Zeit herrschte eine deutlich niedrigere Feinstaubbelastung in der Außenluft als während der Mess-Phasen ein Jahr zuvor. Um dennoch alle Feinstaub-Konzentrationen im Innenraum in allen Klassenräumen über alle Messphasen orientierend zu vergleichen, wurde der „Innenraumanteil“ berechnet, indem von der gemessenen Innenraumkonzentration die gleichzeitig gemessene Außenluftkonzentration abgezogen wurde. Die Gegenüberstellung der Messwoche in den 2006 untersuchten 4 Klassenräumen während DIN-Reinigung (2x wöchentlich) mit den Messdurchgängen in allen sechs untersuchten Klassenräumen während intensivierter Reinigung (5x wöchentlich) erbrachte neue Hinweise, dass die erhöhte Reinigungsfrequenz die Feinstaubbelastung im Klassenraum deutlich mindert – von im Mittel > 50 µg/m³ über der Außenluftbelastung während seltener Reinigung auf im Mittel 30 µg/m³ während täglicher Feuchtreinigung. D-20 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Feinstaubbelastung im Innenraum "Innenraumanteil" nach Abzug der Außenluftbelastung 140 DIN 120 tägl. µg/m3 100 80 60 40 20 0 AB NB Innen1 Innen 2 Passiv 3 Passiv 4 Abbildung 63: Feinstaubbelastung im Innenraum – Innenraumanteil (Differenz Raumluftbelastung minus Außenluftbelastung) – während der Wochen mit DIN-Reinigung (zweimal wöchentlich) und mit täglicher Feuchtreinigung Referenzen: Stadtgesundheitsamt Frankfurt: Innenraumklima in Schulen. Dezernat für Umwelt, Bildung und Frauen sowie Stadtgesundheitsamt Frankfurt, 2006 (www.frankfurt.de) Stadtgesundheitsamt Frankfurt: Innenraumklima in Schulen – Passivhausschule im Vergleich mit konventionellen Schulen. Frankfurt, 2007 (www.frankfurt.de) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-21 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.3 Untersuchung des LGL Bayern (modifiziert nach Dietrich 2006, Twardella et al. 2007) D.3.1 Untersuchungsbedingungen Die Untersuchungen fanden von Mitte Oktober bis Ende November über sechs Wochen in zwei Klassenräumen einer Grundschule im eher peripher gelegenen nördlichen Außenbereich von München statt. Die Grundschule ist Teil eines Schulkomplexes (Grundschule bis Gymnasium). Die Messungen wurden täglich, im Intervall von 60 sec (minütliche Datenerhebung), von 07:45 – 13:25 Uhr durchgeführt. Es wurden die Raumklimaparameter Kohlendioxid (CO2), Temperatur (T) und die relative Luftfeuchte (% rF) sowie die Feinstaubkonzentrationen kontinuierlich und gravimetrisch erhoben. In Tabelle 29 sind die Rahmenbedingungen (Reinigung und Lüftung) dargestellt. In Woche 1 + 2 wurde die Ist-Situation der beiden Klassenräume erfasst. Dieser Zeitraum stellt den Vergleichszeitraum in Bezug auf Interventionen dar. Die Lüftung und die Reinigung wurden nicht geändert. Die Feuchtreinigung wurde jeweils am Montag und Mittwoch durchgeführt. Diese beschränkte sich nach einer Trockenreinigung der Klassenräume durch die Schüler (händisches entfernen von Papier und trockenes Fegen des Fußbodens) auf feuchtes wischen des Fußbodens. Stühle, Tische und Wandtafel (sowie andere einfach zu reinigende ebene Flächen) wurden nicht von den Angestellten der Reinigungsfirma gereinigt. In Woche 3 + 5 wurden unterschiedliche Lüftungsbedingungen vorgegeben. In Woche 3 wurden die Klassenräume alle 45 min. (vor Unterrichtsbeginn und jeweils in den Pausen) für mindestens fünf Minuten quergelüftet (Fenster und Türen weit geöffnet), in den „großen“ Pausen (nach der vierten Stunde) für ca. 20 min. Die turnusmäßige Reinigung wurde, wie für Woche 1 + 2 beschrieben, durchgeführt. In Woche 4 waren Schulferien, es wurden keine Messwerte ermittelt. In Woche 5 wurden die Lüftungszeiten in den Pausen um eine Lüftung (Stoßlüftung - Fenster weit geöffnet) zur Stundenmitte (ca. 20 min. nach Stundenbeginn – jeweils fünf Minuten) ausgedehnt. Am Ende der fünften Woche (Freitag, 11.11.05) wurden die zwei Klassenräume intensiv gereinigt. Die Schüler selbst reinigten feucht die zahlreichen Fächer und Regale sowie die Stühle und Schulbankunterbauten. Nach Unterrichtsende wurden die Leuchten sowie die Fenster und Schulbänke im Raum 140 feucht gereinigt und der Fußboden mit einem handelsüblichen Staubsauger mit Abluft – HEPA – Filterung gereinigt. D-22 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Der Tag der Reinigung (Intervention) wurde bei der Auswertung nicht berücksichtigt, da durch die Reinigungsaktivitäten selbst sehr hohe Feinstaubkonzentrationen der Innenraumluft während des Unterrichts (Reinigung durch die Schüler – große Aktivität und Staubaufwirbelungen) festgestellt wurden, die nicht in den „normalen“ Rahmen einzuordnen sind. In den Wochen 6 + 7 wurde das Lüftungsregime beibehalten (vor Unterrichtsbeginn und alle 45 min. sowie zur Stundenmitte). An den Tagen der turnusmäßigen Reinigung (Montag und Mittwoch) wurde vor dem feuchten Reinigen des Fußbodens im Raum 140 dieser mit dem oben beschriebenen Staubsauger gereinigt. Am 16.11.05 (Mittwoch – Woche 6) wurde aufgrund des Feiertages (nur für Schüler) nicht gemessen und auch nicht intensiv gereinigt. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-23 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 29: Planung der Lüftungs- und Reinigungsbedingungen Lüftungsbedingungen Woche 1 (10.10.-14.10.05) Woche 2 (17.10.-21.10.05) Reinigungsbedingungen Klasse 1 Klasse 3 Klasse 1 Klasse 3 (Raum 140) (Raum 144) (Raum 140) (Raum 144) Keine Änderung Keine Änderung (Lehrer öffnet Fenster bzw. Türen bei Bedarf) (Feuchtreinigung des Fußbodens Montag und Mittwoch; bei Notwendigkeit tägliche Trockenreinigung durch die Schüler) Alle 45 min Türen und Fenster Keine Änderung Woche 3 für jeweils 20 min öffnen (Quer- (Feuchtreinigung des Fußbodens Montag und (24.10-28.10.05) lüftung vor dem Unterricht und in Mittwoch; bei Notwendigkeit tägliche Trockenden Pausen) Woche 4 reinigung durch die Schüler) Schulferien (keine Messungen) (31.10.-04.11.05) Keine Änderung (Feuchtreinigung des Fußbodens Montag und Mittwoch; bei Notwendigkeit tägliche Trockenreinigung durch die Schüler) Woche 5 (07.11.-11.11.05) Alle 20 min Türen und Fenster Intensivreinigung für jeweils 20 min öffnen (Quer- am 11.11.05 durch lüftung vor dem Unterricht, in die Schüler (Abla- den Pausen und auch während gen, Fächer, Tische, 11.11.05 durch die des Unterrichts) Stühle, etc.) und Schüler (Ablagen, Fä- Projektteam (Gardi- cher, Tische, Stühle, Reinigung am nen entfernt, Leuch- etc.) ten, Fenster, Fußboden) Woche 6 (14.11.-18.11.05) Woche 7 21.11.-25.11.05) Alle 20 min Türen und Fenster für jeweils 20 min öffnen (Querlüftung vor dem Unterricht, in den Pausen und auch während des Unterrichts) Montag und Mittwoch - Reinigung Fußboden mit HEPA-Staubsauger vor normaler Feuchtreinigung D-24 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Keine Änderung (Feuchtreinigung des Fußbodens Montag und Mittwoch; bei Notwendigkeit tägliche Trockenreinigung durch die Schüler) Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.3.2 Messmethodik In beiden Klassenräumen wurden die Temperatur, relative Luftfeuchte, CO2, PM10, PM2,5 sowie die Partikelanzahlkonzentration (0,23 – 20 µm) bestimmt. Im Außenbereich wurden PM10, PM2,5 (analog zum Innenraum) sowie zu Unterrichtsbeginn und –ende Temperatur, relative Luftfeuchte, CO2 (je 20 Messwerte im 15 sec. Intervall) erhoben. Für die Bestimmung der Raumklimaparameter (Temperatur, relative Luftfeuchte und Kohlendioxid) wurde das Messgerät Testo 445 (Firma Testo, Lenzkirch) eingesetzt. Der alveolengängige Staub aus der Raum- und Außenluft wurde mit einem Kleinfiltergerät MVS 6.1 (Fa. Derenda, Teltow) gravimetrisch bestimmt. Es wurde mit einem Volumenstrom von 2,3 m³/h gesammelt. Mit dem kontinuierlich messenden Laser-Aerosol-Spektrometer 1.108 (Firma. Grimm, Ainring) wurde die Partikelanzahlkonzentration (> 0,23 µm) sowie verschiedene Partikelmassenfraktionen bestimmt. Die minütlichen Messungen wurden zu Tagesmedianen zusammengefasst, wobei nur solche Zeiten berücksichtigt wurden, zu denen Schüler im Raum waren. Zudem wurde über ein Mess- bzw. Lüftungsprotokoll (auszufüllen durch die jeweiligen Lehrer) die Lüftung, die anwesenden Schüler und die Aktivität der Schüler erfasst. Die Angaben der Lehrer über anwesende Schüler und Lüftungsbedingungen (z.B. Einhaltung der Vorgaben nach Plan – s. Tabelle 29) wurden aufgrund der CO2 – und Aktivitätsmesswerte für die Auswertung abgeglichen. Angaben über die Aktivität der Raumnutzer wurden durch den Einsatz von Akzelerometer Actiwatch activity monitors (Mini Mitter Computer Inc.) ermittelt. Insgesamt konnten 46 Akzelerometer (23 je Raum) eingesetzt werden. Diese 23 Akzelerometer wurden jeden Tag vor Unterrichtsbeginn an die Schüler verteilt (Einverständniserklärungen der Eltern lagen vor). Die Schüler (und Lehrer) wurden gebeten, bei Verlassen des Klassenraumes (Toilette bzw. Pause oder Sportunterricht) die Geräte abzulegen, so dass die Aktivität der Schüler im Raum erfasst werden konnte. Die Akzelerometer wurden täglich ausgelesen und für den nächsten Tag neu programmiert, die Ausgabe der Geräte an die Schüler erfolgte zufällig, personenbezogene Daten wurden nicht erfasst. Während der Messperiode wurde festgestellt, dass die Zuverlässigkeit der Akzelerometer bei einigen Geräten nicht gegeben war. Es wurden teils konstante Werte angezeigt bzw. unplausibel hohe oder Null-Werte. Diese Werte wurden von der Auswertung ausgeschlossen. Die verbleibenden Messwerte aller Schüler aus einem Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-25 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Raum wurden über den Tag aufsummiert, um die Gesamtaktivität in dem Raum an diesem Tag zu bestimmen (im folgenden Raumaktivität genannt). D.3.3 Ergebnisse der gravimetrischen Messungen Die Ergebnisse der gravimetrischen Innenraumluft- und Außenluftuntersuchungen sind in Tabelle 30 und in Tabelle 31 dargestellt. In Abbildung 64 und in Abbildung 65 sind die zeitlichen Verläufe grafisch für PM10 und PM2,5 dargestellt. Der Messzeitraum war unabhängig von anwesenden Raumnutzern jeweils von 07:45 bis 13:15 Uhr. Im Raum 140 ergaben die gravimetrischen Messungen in den Wochen 1 + 2 (Ermittlung der Ist-Situation) für PM10 167 µg/m³ (87; 209) und für PM2,5 93 µg/m³ (38; 148) – (Werte in Klammern stellen den Minimal- bzw. Maximalwert in µg/m³ dar). Die Feinstaubkonzentrationen im Raum 144 für PM10 waren 152 µg/m³ (98; 218) sowie für PM2,5 62 µg/m³ (32; 96). In den Wochen 3 + 5 (Einfluss der Lüftung auf Feinstaubgehalt) wurden für PM10 115 µg/m³ (91; 138) und für PM2,5 45 µg/m³ (35; 55) Feinstaubkonzentrationen festgestellt. Im Raum 144 wurden für PM10 131 µg/m³ (87; 210) und für PM2,5 40 µg/m³ (21; 51) Feinstaubkonzentrationen gemessen. Bei der Analyse der Mittelwerte ergaben sich Hinweise auf eine Reduktion des Feinstaubgehaltes bei PM10 um 52 µg/m³ (31 %) und bei PM2,5 um 48 µg/m³ (52 %) im Raum 140. Im Raum 144 konnte eine Reduktion der PM10 – Konzentrationen um 21 µg/m³ (14%) und der PM2,5 - Konzentrationen um 22 µg/m³ (35 %) festgestellt werden. In den Wochen 6 + 7 (Einfluss der Reinigung auf Feinstaubgehalt) konnten im Raum 140 für PM10 77 µg/m³ (58; 110) und für PM2,5 29 µg/m³ (19; 38) Feinstaubgehalte festgestellt werden. Im Raum 144 ergaben die Messungen für PM10 109 µg/m³ (67; 123) sowie für PM2,5 32 µg/m³ (21; 36). Die Mittelwerte der Messungen stellen eine Reduzierung der PM10 – Konzentration von 38 µg/m³ (33 %) und der PM2,5 – Konzentration von 16 µg/m³ (36 %) im Raum 140 dar. Im Raum 144 wurde eine Reduzierung der PM10 –Konzentrationen von 22 µg/m³ (17 %) sowie der PM2,5 – Konzentrationen von 8 µg/m³ (20 %) festgestellt. Die Außenluft-Konzentrationen des Feinstaubs sinken von der ersten Messperiode (Median PM10 71 µg/m³, PM2,5 57 µg/m³) auf (Median PM10 24 µg/m³, PM2,5 16 µg/m³) in der zweiten Messperiode und auf (Median PM10 15 µg/m³, PM2,5 11 µg/m³) in der dritten Messperiode (Tabelle 30 und Tabelle 31 sowie Abbildung 64 und Abbildung 65). D-26 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Während in Raum 144 keine wesentliche Änderung der körperlichen Aktivität der Schüler zu erkennen ist, sinkt diese in Raum 140 von anfangs 1.518.141 Counts/Unterrichtstag auf 1.063.864 Counts/Unterrichtstag in der zweiten und 623.871 Counts/Unterrichtstag in der dritten Messperiode. Tabelle 30: Messergebnisse Feinstaub (gravimetrische Messungen [µg/m³]) und Raumaktivität für Raum 140 im Messperiodenvergleich Woche 3 + 5 Woche 6 + 7 Raum 140 Woche 1 + 2 PM10 (Gravimetrie) 87 – 166 – 209 91 – 115 – 138 58 – 77 – 110 PM2,5 (Gravimetrie) 38 – 85 – 233 35 – 42 – 55 19 – 29 – 38 32 – 71 – 127 19 – 24 – 50 5 – 15 – 29 PM2,5 (Gravimetrie, außen) 43 – 57 – 76 10 – 16 – 39 2 – 11 – 25 Raumaktivität (Summe) 891.875 – 1.518.141 – 1.931.948 561.955 – 1.063.864 – 1.627.516 172.834 – 623.871 – 1.781.515 PM10 (Gravimetrie, außen) (ohne 11.11.05) Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert (bezogen auf Mittelwerte) Tabelle 31: Messergebnisse Feinstaub (gravimetrische Messungen [µg/m³]) und Raumaktivität für Raum 144 im Messperiodenvergleich Woche 3 + 5 Woche 6 + 7 Raum 144 Woche 1 + 2 PM10 (Gravimetrie) 98 – 152 – 218 87 – 131 – 210 67 – 109 – 123 PM2,5 (Gravimetrie) 32 – 62 – 96 21 – 40 – 51 21 – 32 – 36 PM10 (Gravimetrie, außen) 32 – 71 – 127 19 – 24 – 50 5 – 15 – 29 PM2,5 (Gravimetrie, außen) 43 – 57 – 76 10 – 16 – 39 2 – 11 – 25 Raumaktivität (Summe) 607.944 – 1.862.426 – 3.308.721 644.161 – 1.999.659 – 2.754.798 614.785 – 1.956.842 – 3.111.269 (ohne 11.11.05) Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert (bezogen auf Mittelwerte) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-27 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen 250 PM10 - Gravimetry R140 200 PM 10 [µg/m³] PM10 - Gravimetry Outdoor Day of intervention (Friday) PM10 - Gravimetry R144 150 100 50 0 Week 1 Week 2 Week 3 Week 4 Week 5 Week 6 Week 7 Time Abbildung 64: Verlauf von den gravimetrisch ermittelten täglichen Werten (Mittelwerte) PM10 für Raum 140 und Raum 144 sowie die Außenwerte 160 PM2,5 - Gravimetry R140 PM2,5 - Gravimetry Outdoor Day of intervention (Friday) 140 PM2,5 - Gravimetry R144 PM 2,5 [µg/m³] 120 100 80 60 40 20 0 Week 1 Week 2 Week 3 Week 4 Week 5 Week 6 Week 7 Time Abbildung 65: Verlauf von den gravimetrisch ermittelten täglichen Werten (Mittelwerte) PM2,5 für Raum 140 und Raum 144 sowie die Außenwerte D-28 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.3.4 Ergebnisse der kontinuierlichen Messungen Die Ergebnisse der Raumluftuntersuchungen mittels kontinuierlicher Messungen des Feinstaubs im Raum 140 und Raum 144 sind in Tabelle 32 bzw. Tabelle 33 zusammengefasst. Für den Raum 140 (Tabelle 32) sind für die Wochen 1+ 2 Feinstaubfraktionen für PM10 (Medianwerte) von 225 µg/m³ (90; 260), für PM2,5 von 37 µg/m³ (14; 47) und für PM1 von 17 µg/m³ (6; 22) gemessen worden (Werte in Klammern stellen den Minimal- bzw. Maximalwert in µg/m³ dar). Im Raum 144 (Tabelle 33) wurden für PM10 208 µg/m³ (176; 291), für PM2,5 35 µg/m³ (23; 54) und für PM1 18 µg/m³ (7; 26) Feinstaubkonzentrationen festgestellt. In den Wochen 3 + 5 wurden die Lüftungsbedingungen geändert, dadurch sollte der Einfluss der gezielten Lüftung auf den Feinstaubgehalt der Innenraumluft beobachtet werden, es wurden für Raum 140 (Tabelle 32) eine PM10 – Konzentration von 166 µg/m³ (131; 256), eine PM2,5 – Konzentration von 25 µg/m³ (20; 33) sowie eine PM1 – Konzentration von 10 µg/m³ (5; 15) festgestellt. Im Raum 144 (Tabelle 33) wurde eine PM10 – Konzentration von 197 µg/m³ (146; 308), eine PM2,5 – Konzentration von 31 µg/m³ (25; 39) sowie eine PM1 – Konzentration von 13 µg/m³ (7; 17) gemessen. Die Betrachtung der Mediane ergeben Hinweise auf eine Reduktion der Feinstaubbelastung in Bezug auf gezielte Lüftung in den Klassenräumen. Für den Raum 140 ergab sich eine Reduktion für PM10 um 59 µg/m³ (23 %), für PM2,5 um 12 µg/m³ (32 %) sowie für PM1 um 7 µg/m³ (41 %). Im Raum 144 konnte für PM10 eine Reduktion von 11 µg/m³ (5 %), für PM2,5 von 4 µg/m³ (11 %) sowie für PM1 von 5 µg/m³ (28 %) verzeichnet werden. In den Wochen 6 +7 wurde der Einfluss der Reinigung auf den Feinstaubgehalt der Innenraumluft untersucht. Im Raum 140 (Tabelle 32) wurde eine PM10 – Konzentration von 109 µg/m³ (101; 165), eine PM2,5 –Konzentration von 19 µg/m³ (13; 30) sowie eine PM1 – Konzentration von 10 µg/m³ (4; 18) ermittelt. Im Raum 144 (Tabelle 33) waren die Ergebnisse für PM10 177 µg/m³ (127; 193), für PM2,5 26 µg/m³ (19; 31) sowie für PM1 12 µg/m³ (6; 19). Wie erwartet ergaben sich Hinweise auf eine Reduktion des Feinstaubes in Bezug auf Lüften und (intensiv) Reinigen bei der Betrachtung der Mediane. Im Raum 140 wurde eine Reduktion für PM10 um 57 µg/m³ (34 %), für PM2,5 um 6 µg/m³ (24 %) und keine Reduktion bei PM1 festgestellt. Für den Raum 144 ergab sich eine Reduktion für PM10 um 20 µg/m³ (10 %), für PM2,5 um 5 µg/m³ (16 %) sowie für PM1 1 µg/m³ (8 %). Durch die kontinuierliche Erfassung der Feinstaubgehalte besteht die Möglichkeit, z.B. in Zeitperioden besonders hoher Raumaktivität den zeitlich hochaufgelösten Verlauf (minütlicher Tagesgang) der unterschiedlichen Feinstaubfraktionen darzustellen. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-29 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Tabelle 32: Messergebnisse Feinstaub (kontinuierliche Messungen [µg/m³]) für Raum 140 im Messperiodenvergleich Raum 140 Woche 1 + 2 Woche 3 + 5 (ohne 11.11.05) Woche 6 + 7 PM10 (kont.) 90 – 225 – 260 131 – 166 – 256 101 – 109 – 165 PM2,5 (kont.) 14 – 37 – 47 20 – 25 – 33 13 – 19 – 30 PM1 (kont.) 6 – 17 – 22 5 – 10 – 15 4 – 10 – 18 Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert (bezogen auf Mediane) Tabelle 33: Messergebnisse Feinstaub (kontinuierliche Messungen [µg/m³]) für Raum 144 im Messperiodenvergleich Raum 144 Woche 1 + 2 Woche 3 + 5 (ohne 11.11.05) Woche 6 + 7 PM10 (kont.) 176 – 208 – 291 146 – 195 – 308 127 – 177 – 193 PM2,5 (kont.) 23 – 35 – 54 25 – 31 – 39 19 – 26 – 31 PM1 (kont.) 7 – 18 – 26 7 – 12 – 17 6 – 12 – 19 Minimalwert – Median (mittlerer Wert) – Maximalwert (bezogen auf Mediane) D.3.5 Lüftungs- und Reinigungseffekte In Tabelle 34 und Tabelle 35 sind die Ergebnisse zu den Lüftungs- und Reinigungsmaßnahmen dargestellt. Lüftungseffekte Die mittlere PM10 – Konzentration lag in Woche 1+ 2 bei 157,3 µg/m³ und in Woche 3 + 5 bei 126,0 µg/m³. Unter Berücksichtigung des Klassenraumes ergibt sich im linearen Modell 1 eine Reduktion von 31,0 µg/m³, die statistisch signifikant ist. Wenn im Weiteren die Aktivität der Schüler und die Außenluftwerte berücksichtigt werden (Modell 2), reduziert sich die Abnahme auf 2,4 µg/m³ und ist auch nicht mehr signifikant. Die mittlere PM2,5 – Konzentration lag in Woche 1+ 2 bei 80,6 µg/m³ und in Woche 3 + 5 bei 41,4 µg/m³. Unter Berücksichtigung des Klassenraumes ergibt sich im linearen Modell 1 eine Reduktion von 39,1 µg/m³, die statistisch signifikant ist. Wenn im Weiteren die Aktivität der D-30 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Schüler und die Außenwerte berücksichtigt werden (Modell 2), erhöht sich zwar die Abnahme auf 48,5 µg/m³, ist aber statistisch nicht mehr signifikant. Die Änderung der Lüftungsbedingung hat somit keinen Einfluss auf die PM10 – Konzentration. Bei der PM2,5 – Konzentration kann eine Reduktion erzielt werden, die jedoch keine statistische Signifikanz aufweist. Tabelle 34: Lüftungseffekt für PM10 und PM2,5 für Raum 140 und Raum 144 Mittelwert vor Mittelwert nach Modell 1* Modell 2** Änderung der Lüf- Änderung der Lüf- Lüftungseffekt Lüftungseffekt tung (Woche 1 + 2) tung (Woche 3+ 5) (95 % Konfidenzin- (95 % Konfidenzin- (Mittelwert ± Stan- (Mittelwert ± Stan- tervall) tervall) dardabweichung in dardabweichung in µg/m3) µg/m3) PM10 157,3 ± 39,2 126,0 ± 29,0 -31,0 (-54,2; -7,8) -2,4 (-31,8; 27,0) PM2,5 80,6 ± 46,6 41,4 ± 8,2 -39,1 (-61,8; -16,4) -48,5 (-104,7; 7,7) * adjustiert für Klassenraum ** adjustiert für Klassenraum, Aktivität und Außenwerten Reinigungseffekte Die mittlere PM10 – Konzentration lag in Woche 3 + 5 bei 126,0 µg/m³ und in Woche 6 + 7 bei 92,5 µg/m³. Unter Berücksichtigung des Klassenraumes ergibt sich im linearen Modell 1 eine Reduktion von 33,6 µg/m³, die statistisch signifikant ist. Wenn im Weiteren die Aktivität der Schüler und die Außenwerte berücksichtigt werden (Modell 2), reduziert sich die Abnahme auf 29,7 µg/m³ und ist weiterhin signifikant. Die mittlere PM2,5 – Konzentration lag in Woche 3 + 5 bei 41,4 µg/m³ und in Woche 6 + 7 bei 30,1 µg/m³. Unter Berücksichtigung des Klassenraumes ergibt sich im linearen Modell 1 eine Reduktion von 11,3 µg/m³, die statistisch signifikant ist. Wenn im Weiteren die Aktivität der Schüler und die Außenwerte berücksichtigt werden (Modell 2), reduziert sich die Abnahme auf 6,0 µg/m³ und ist weiterhin signifikant. Bei Berücksichtigung des Klassenraumes ergibt sich im linearen Modell 1 eine Reduktion des PM2,5 um 11,3 µg/m³. Durch die zusätzliche Berücksichtigung von Raumaktivität und Außenwerten verringert sich dieser Effekt auf 6,0 µg/m³, bleibt aber statistisch signifikant. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-31 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Zusammenfassend kann gesagt werden, dass eine Verbesserung der Reinigungsbedingungen mit einer signifikanten Reduktion der PM2,5 - Gehalte und insbesondere der PM10 - Konzentrationen einhergeht. Tabelle 35: Reinigungseffekt für PM10 und PM2,5 für Raum 140 und Raum 144 Mittelwert vor Mittelwert nach Modell 1* Modell 2** Reinigung Reinigung Reingungseffekt Reinigungseffekt (Woche 3 + 5) (Woche 6 + 7) (95 % Konfidenzin- (95 % Konfidenzin- (Mittelwert ± Stan- (Mittelwert ± Stan- tervall) tervall) dardabweichung in dardabweichung in 3 µg/m ) µg/m3) PM10 126,0 ± 29,0 92,5 ± 20,8 -33,6 (-49,0; -18,1) -29,7 (-45,7; -13,6) PM2,5 41,4 ± 8,2 30,1 ± 6,0 -11,3 (-16,3; -6,3) -6,0 (-10,2; -1,8) * adjustiert für Klassenraum ** adjustiert für Klassenraum, Aktivität und Außenwerten D-32 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen D.4 Länderuntersuchungsprogramm in öffentlichen Einrichtungen (LUPE I) (erste Ergebnisse der Länder Bayern, Baden- Württemberg, Berlin, Niedersachsen) Auf Anregung des LAUG wurde von den Ländern Bayern, Baden-Württemberg, Berlin und Niedersachsen eine Arbeitsgruppe gebildet, aus der das gemeinsam abgestimmte Länderuntersuchungsprogramm in öffentlichen Einrichtungen (LUPE) resultiert. Wesentliche erste Ziele sind die Ermittlung der partikulären Feinstaubkonzentration in Schulinnenräumen in Abhängigkeit vom Reinigungsverfahren sowie fehlende notwendige Erkenntnisse zu Quellen des Feinstaubes zu sammeln. Es sollen Hinweise für in der Praxis auch flächendeckend umsetzbare Reinigungsverfahren erarbeitet werden, welche die Feinstaubkonzentration in Schulinnenräumen unter Beachtung der Verhältnismäßigkeit vermindern. Das zwischen den Bundesländern abgestimmte Messprogramm ist zugunsten von Untersuchungsdauer, einer hohen Untersuchungstiefe und unter dem Aspekt möglichst valider und vergleichbarer Messergebnisse auf wenige, dafür exemplarische Klassenräume ausgelegt. Die Untersuchungen werden in Klassenräumen von Grundschulen unter üblichen Bedingungen und über die Unterrichtsdauer durchgeführt. Die Grundschulen in Bayern und Niedersachsen befinden sich in Schulzentren, die 1978 bzw. 1970 im städtischen Gebiet mit überwiegender Wohnnutzung abseits vielbefahrener Hauptstrassen errichtet wurden. In der Regel befinden sich als Sonnenschutz im Klassenzimmer Vorhänge. Die Räume haben eine Größe von ca. 60 -70 m² (Volumen: ca. 190 -220 m³) und sind im Durchschnitt mit 25 Schülern belegt (Jahrgangsabhängig). In den Klassenräumen befindet sich ausschließlich glatter Bodenbelag, in den Räumen sind Teppichelemente und Polstermöbel in Form von Sitzecken bzw. „Kuschelecken“ vorhanden. Die Raumlüftung erfolgt über weit zu öffnende Fenster, eine Querlüftung zum Flur ist möglich. In Niedersachsen erfolgt die Raumlüftung zusätzlich zur Fensterlüftung über eine tagsüber laufende Abluftanlage. Die Decken sind meist mit Platten abgehangen, in den Räumen befinden sich Regale und andere Ablagemöglichkeiten für Unterrichtsmittel. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-33 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die jeweils 4-wöchigen Messungen bestehen aus der Erfassung des Ist-Zustandes (die ersten 2 Wochen jeder Serie) und nachfolgend des Zustandes unter optimierten Reinigungsbedingungen. Es sollen vier Messintervalle (ein Intervall je Jahreszeit) durchgeführt werden, um auch den Einfluss der Jahreszeiten auf die Feinstaubbelastung zu erfassen und je nach gesammelten Erfahrungen z.B. die Reinigungsstrategie anzupassen. Neben der kontinuierlichen Messung der Partikelkonzentration und –masse werden auch die Raumklimaparameter (Kohlendioxid, Temperatur, relative Feuchte) erfasst. Dies wird wegen des Einflusses der Außenluft mit entsprechenden Parallelmessungen flankiert. Zur Erfassung von toxikologisch relevanten Potentialen, die über die reine Partikelwirkung hinausgehen, werden filterbasierte Sammelverfahren zur Gravimetrie und Untersuchung von Luftinhaltsstoffen wie Endotoxinen, Allergenen und anorganischen Inhaltsstoffen im Feinstaub durchgeführt. Der erste Teil der LUPE-Interventionsstudien beinhaltete den Versuch mit möglichst geringem Reinigungsaufwand eine Reduzierung der Feinstaubkonzentration zu erreichen. Ausgehend von einer Mindestlüftung (möglichst vor und nach dem Unterricht sowie in den Pausen) sollte geprüft werden, ob, ausgehend von der meistens 2x pro Woche routinemäßig durchgeführten Reinigung (jeweils trocken / nass), durch ein tägliches „Feuchtwischen“1 und einem Nasswischens pro Woche (Reinigungsintervention) eine Verbesserung der Feinstaubsituation erreicht werden kann. In Bayern wurde durch ein Protokoll, dass von den Lehrern auszufüllen war, die täglich anwesenden Personen je Unterrichtsstunde, soweit es ging die Aktivität der Schüler (Frontalunterricht: leichte Aktivität; Gruppenarbeit: mäßige Aktivität; Spiele: intensive Aktivität), die Fensterstellung während des Unterrichts und der Pausen sowie die Anwesenheit der Schüler in den großen Pausen erfasst. In Niedersachsen wurden annähernd ähnliche Parameter von anwesenden Mitarbeitern des NLGA dokumentiert. Die ersten Untersuchungsintervalle fanden in der Zeit von Dezember 2006 bis März 2007 statt: Bayern Baden-Württemberg Berlin Niedersachsen 20.11.2006 bis 15.12.2006 20.11.2006 bis 23.07.2007 05.03.2007 bis 30.03.2007 05.02.2007 bis 02.03.2007 1 Feuchtwischen ist ein staubbindendes Wischen des Bodenbelages in einer Arbeitsstufe mit nebelfeuchten oder präparierten Reinigungstextilien zur Beseitigung von lose aufliegendem Feinschmutz (Staub, Flaum) und in geringem Umfang auch für aufliegenden Grobschmutz (Papierknäuel, Pappbecher etc.). Es ist die kostengünstigste manuelle Reinigungsmethode für glatte Böden und nicht zu verwechseln mit dem aufwändigeren Nasswischen. D-34 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Ergebnisse der Feinstaubmessungen (PM10) mit kontinuierlich registrierenden Streulichtmessgeräten sind in den folgenden Diagrammen mit den Tagesmedianen, sowie dem 5. und dem 95. Perzentil dargestellt. Die Tagesmediane lagen über alle Bundesländer betrachtet in einem Bereich von ca. 90 bis 380 µg PM10/m³. Tabelle 36: Zusammenfassung der Mediane für PM10 Woche 1 + 2* – IST-Zustand Woche 3 + 4* – Intervention PM10 [µg/m³] PM10 [µg/m³] (bezogen auf Tagesmediane) (bezogen auf Tagesmediane) Bundesland Med. Min. Max. Med. Min. Max. BY R1 252 190 276 245 212 297 BY R2 216 165 260 217 145 280 BE 258 170 385 290 180 383 NI R1 170 105 291 181 87 304 NI R2 186 122 290 145 95 250 BW 11. - 12.06 210 129 34 221 124 24 BW 01. - 02.07 114 75 18 135 78 19 BW 02.07 nicht gereinigt 267 169 62 BW 03.07 145 106 32 130 67 44 BW 04. - 05.07 81 52 33 59 35 22 BW 06. - 07.07 42 28 18 43 26 16 * in einigen Fällen erfolgte die Messung über andere Zeitabstände (s. Abbildungen 69 - 73) Die Untersuchungen bestätigen die sowohl gegenüber der Außenluft als auch üblicher Innenraumluft vergleichsweise hohen Feinstaubkonzentrationen in Klassenräumen, wie sie auch aus den vorangegangenen Studien bekannt sind. Die zeitgleich vor dem Klassenraum untersuchte Außenluft lag im Mittel bei 30 µg PM10/m³ mit einer Spannweite von 8 bis 81 µg/m³ (Berlin), in Bayern lagen die Außenluftwerte während der Intervention bei 20 µg/m³ (5 – 35) und in Niedersachsen war der Außenluftmittelwert 25 µg/m³ (10 – 65). Im Vorgriff auf die vollständigen Ergebnisse der Untersuchungen ergab sich bei der alleinigen Betrachtung der Feinstaubkonzentrationen (PM10, Abbildung 66 - Abbildung 75) keine Verbesserung durch die beschriebene moderate Änderung der Reinigungsstrategie. Der Verzicht auf eine Nassreinigung je Woche zugunsten des einfachen täglichen Feuchtwischens ergab keine signifikante Minderung des Feinstaubes in der Luft der Klassenräume. Die Effekte der intensivierten Reinigung werden vermutlich von anderen komplexen Effekten wie Raumaktivität, allgemeiner Grundreinigungszustand des Raumes, subjektives Lüftungsverhalten der Lehrer sowie Raumausstattung (z.B. Vorhänge) und verwendete Baumaterialien überlagert. Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-35 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Die Ergebnisse der weiteren Untersuchungen, wie z.B. der Endotoxin- und Allergenbestimmung etc. müssen allerdings noch abgewartet werden. D-36 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Bayern (20.11. - 15.12.2006) PM10 (Streulichtmessung) Raum 1 800 700 PM 10 [µg/m³] 600 500 400 300 200 100 0 KW47 KW48 KW49 KW50 Raum 1 (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Abbildung 66: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) LUPE I Bayern (20.11. - 15.12.2006) PM10 (Streulichtmessung) Raum 2 800 700 PM 10 [µg/m³] 600 500 400 300 200 100 0 KW47 KW48 KW49 KW50 Raum 2 (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Abbildung 67: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-37 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Berlin (05.03. - 30.03.2007) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 PM 10 [µg/m³] 600 500 400 300 200 100 0 KW10 KW11 KW12 KW13 (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Abbildung 68: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) D-38 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Niedersachsen (05.02. - 02.03.2007) PM10 (Streulichtmessung) Raum 1 800 95. Perzentil: 997 700 PM 10 [µg/m³] 600 500 400 300 200 100 0 KW06 KW07 KW08 KW09 Raum 1 (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Abbildung 69: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) LUPE I Niedersachsen (05.02. - 02.03.2007) PM10 (Streulichtmessung) Raum 2 800 700 PM 10 [µg/m³] 600 500 400 300 200 100 0 KW06 KW07 KW08 KW09 Raum 2 (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Abbildung 70: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-39 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Baden-Württemberg (20.12. - 22.12.06) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 600 500 400 300 200 100 0 KW 47 normal gereinigt KW 48 normal gereinigt KW 49 verstärkt gereinigt KW 50 verstärkt gereinigt KW 51 normal gereinig t Abbildung 1: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) LUPE I Baden-Württemberg (08.01. - 16.02.07) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 600 PM10 µg pro m3 500 400 300 200 100 0 KW 6 verstärkt gereinigt 12.02.07 KW 5 verstärkt gereinigt 05.02.07 KW 4 verstärkt gereinigt 29.01.07 KW 3 normal gereinigt 22.01.07 15.01.07 08.01.07 KW 2 normal gereinigt KW 7 verstärkt gereinigt Abbildung 2: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) D-40 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Baden-Württemberg (26.02. - 30.03.07) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 600 PM10 µg pro m3 500 400 300 200 100 0 KW 12 normal gereinigt KW 13 verstärkt gereinigt 26.03.07 KW 11 normal gereinigt 19.03.07 KW 10 nicht gereinigt 12.03.07 05.03.07 26.02.07 KW 9 nicht gereinigt Abbildung 73: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) LUPE I Baden-Württemberg (16.04. - 25.05.07) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 600 PM10 µg pro m3 500 400 300 200 100 0 KW 20 verstärkt gereinigt 21.05.07 14.05.07 KW 19 verstärkt gereinigt 07.05.07 KW 18 verstärkt gereinigt 30.04.07 KW 17 normal gereinigt 23.04.07 16.04.07 KW 16 normal gereinigt KW 21 verstärkt gereinigt Abbildung 74: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit D-41 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen LUPE I Baden-Württemberg (11.06. - 23.07.07) PM10 (Streulichtmessung) 800 700 600 PM10 µg pro m3 500 400 300 200 100 0 KW 29 verstärkt gereinigt 23.07.07 KW 28 verstärkt gereinigt 16.07.07 KW 27 verstärkt gereinigt 09.07.07 KW 26 normal gereinigt 02.07.07 KW 25 normal gereinigt 25.06.07 18.06.07 11.06.07 KW 24 normal gereinigt Abbildung 75: PM10-Konzentration (Tagesmedian, 5. und 95. Perzentil) Messungen unter sommerlichen Bedingungen, ausgehend vom gleichen Ist-Zustand und unter intensivierten Reinigungsbedingungen (tägliche Nassreinigung) wurden durchgeführt. Die umfangreichen Auswertungen sind noch in Arbeit. Erste Teilergebnisse bestätigen die für die warme Jahreszeit (Sommer) erwartete niedrigere Feinstaubbelastung. Der wesentliche Beitrag zu dieser im Sommer deutlich geringeren Belastungssituation wird durch die verbesserte Lüftung geleistet. Eine Überprüfung des Reinigungseffektes mit anderen noch näher zu bestimmenden Reinigungsmethoden (z.B. Reinigung mit Staubsauger (Abluft HEPA-Filter)) ist notwendig. D-42 Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Andere Fachinformationen zur Umweltmedizin Gesundheit und Umwelt – Materialien zur Umweltmedizin Erstmalig im Jahr 2001 hat das Bayerische Staatsministerium für Umwelt, Gesundheit und Verbraucherschutz eine Reihe „Gesundheit und Umwelt - Materialien zur Umweltmedizin“ herausgegeben. Diese Reihe wird, beginnend mit dem Band 9, durch das Sachgebiet Umweltmedizin des Bayerischen Landesamtes für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit (LGL) fortgeführt. Die Materialien zur Umweltmedizin dienen der allgemeinen Information und im Besonderen der Fachinformation der bayerischen Gesundheitsbehörden zu Themen aus den Bereichen Umweltmedizin, Umwelthygiene, Umwelttoxikologie und Umweltepidemiologie. Bisher sind in dieser Schriftenreihe folgende Bände erschienen: Band 1 Mobilfunk: Ein Gesundheitsrisiko? (2001) Band 2 PCB – Polychlorierte Biphenyle (2001) Band 3 Fortbildung Umweltmedizin (Material der Fortbildung der Bayerischen Akademie für Arbeits-, Sozial- und Umweltmedizin am 20./21.11.2001) Band 4 Untersuchung und Bewertung der PCB-Belastung von Schülern und Lehrern in der Georg-Ledebour-Schule, Nürnberg (2002) Band 5 Aufgaben bei der Altlastenbehandlung (Material der Fortbildung der Akademien für Gesundheit, Ernährung und Verbraucherschutz am 19./21.11.2002) Band 6 Schutz vor der Entstehung allergischer Krankheiten: Protektive Faktoren des bäuerlichen Lebens (2003) Band 7 Umwelt und Gesundheit im Kindesalter. Ergebnisse einer Zusatzerhebung im Rahmen der Schuleingangsuntersuchung 2001/2002 in 6 Gesundheitsämtern (2004) Band 8 Projektbericht Schuleingangsuntersuchungen 2003: Umwelt und Gesundheit (2004) Band 9 Grundlagen und Bewertungen im Rahmen des Human-Biomonitorings (2005) Band 10 Longitudinale Kohortenstudie zur Erfassung akuter pulmonaler, kardialer und hämatologischer/hämostaseologischer Wirkungen von Feinstaub unter realen Umweltbedingungen (CorPuScula) (2005) Band 11 Umweltmedizinische Bedeutung von Dieselruß / Feinstaub (2005) Band 12 Kind und Umwelt - Teilprojekt Umweltperzeption und reale Risiken (2005) Band 13 Aktuelle umweltmedizinische Probleme in Innenräumen, Teil 1 (2005) Band 14 Literaturstudie zu Acrylamid und aromatischen Aminen (2006) Band 15 Aktuelle umweltmedizinische Probleme in Innenräumen, Teil 2 (2007) Band 16 Umweltmedizinische Bedeutung perfluorierter Kohlenwasserstoffe (PFC) (2006) sowie der vorliegende Band 17 Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen (2007) Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit 91058 Erlangen Eggenreuther Weg 43 Telefon: 09131 764-0 85764 Oberschleißheim Veterinärstraße 2 Telefon: 089 31560-0 97082 Würzburg Luitpoldstraße 1 Telefon: 0931 41993-0 80538 München Pfarrstraße 3 Telefon: 089 2184-0 www.lgl.bayern.de Bayerisches Landesamt für Gesundheit und Lebensmittelsicherheit Eggenreuther Weg 43, 91058 Erlangen ISSN 1862-8052 (Print Ausgabe) ISSN 1862-9601 (Online Ausgabe) ISBN 978-3-939652-45-8 (Print Version) Telefon: 09131 764-0 Telefax: 09131 764-102 ISBN 978-3-939652-46-5 (Online Version) E-Mail: [email protected] Internet: www.lgl.bayern.de Druck: StMUGV, München Verhalten, Vorkommen und gesundheitliche Aspekte von Feinstäuben in Innenräumen Band 17 der Schriftenreihe Materialien zur Umweltmedizin